丁腈橡膠磨損失效機制及其表面碳薄膜改性技術*

白常寧，余三成，劉洪宇，唐宏亮，張俊彥

(1.中國科學院蘭州化學物理研究所·蘭州·730000；2.上海航天控制技術研究所·上海·201109；3.上海伺服系統工程技術研究中心·上海·201109)

0 引 言

現代工業設備中存在大量的橡膠密封裝置，用于防止工作介質泄漏及外界灰塵和異物侵入。密封介質一旦泄漏會造成能源浪費、物料流失、設備損壞、環境污染，從而損害工作人員健康，甚至會釀成火災、引起爆炸、造成停產、直接危及人身安全，帶來巨大經濟損失。大多數動密封泄漏事故均與密封件的密封失效有關。1986年，美國挑戰者號航天飛機升空后不久爆炸，造成這場航天史上最大悲劇的主要原因是其左側火箭助推器連接處O形密封圈密封失效引起的泄漏。2000年，俄軍庫爾斯克號核潛艇事故造成118名艦員全部遇難，主要原因是其4號魚雷因密封失效使氫氣混合物發生泄漏引起爆炸。2014年，美軍F-35戰斗機試飛中出現發動機故障，致使全球停飛，其原因是高摩擦致使密封件失效導致漏油。2017年，英國伊麗莎白女王號航母癱瘓被迫維修，其原因是航母螺旋槳傳動軸橡膠密封圈密封失效導致艦體漏水。國際上諸如此類泄漏事故屢見不鮮。因此，密封件密封失效是機械設備密封系統的關鍵共性問題之一。

丁腈橡膠(Nitrile Butadiene Rubber,NBR)作為一類重要的橡膠密封件，主要由丁二烯與丙烯腈單體經低溫乳液聚合法聚合制得，由于其分子鏈中含有強極性CN基團，因而具有良好的耐油性(特別是耐礦物油、動植物油、液體燃料和溶劑)，通常作為耐油橡膠密封材料廣泛應用于汽車工業、航空航天、油田化工、輕紡工業等領域。丁腈橡膠是目前油封及 O 形密封圈最常用橡膠材料之一，用于制作燃油箱、潤滑油箱，以及在石油系液壓油、汽油等流體介質中使用的橡膠密封件，可以說是目前用途最廣、成本最低的橡膠密封件。然而，丁腈橡膠密封件裝入密封槽后受到高壓介質擠壓變形，并在周期性應力作用下與槽壁和密封桿對磨，容易產生磨損，導致高壓油液從受損部位滲漏(圖1)，從而影響整個設備的安全性、可靠性和耐久性。因此，橡膠密封件摩擦磨損性能是決定密封件使用壽命的關鍵因素，研究其摩擦磨損行為與失效機制，并改善其耐磨性具有極其重要的意義。

圖1 橡膠密封件在密封槽內磨損部位及受力大小示意圖Fig.1 Schematic diagram of oil leakage channel at sealing part

與金屬和塑料不同，橡膠由于彈性模量低、黏彈性高，在與硬質對偶接觸摩擦時會產生黏附和滯后變形，從而造成橡膠磨損失效。此外，橡膠的摩擦磨損性能還受測試條件(如滑動速率、載荷、時間和溫度等)等多方面因素的影響。

考慮到材料摩擦磨損主要發生在其表面或亞表面。因此，表面改性是提高橡膠耐磨損特性的理想方法之一。表面改性分為表面化學改性和表面物理改性。但表面化學改性層厚度較薄，且摩擦耐久性差，因此主要考慮表面物理改性。表面物理改性主要包括等離子處理和硬質薄膜。等離子處理主要是通過高能等離子體轟擊橡膠表面，改變其表面物理和化學性質，從而改善其摩擦磨損性能。但等離子處理層仍存在厚度薄和摩擦耐久性差的問題。而硬質薄膜主要包括金屬薄膜、陶瓷薄膜和類金剛石碳薄膜。其中，金屬薄膜與鋼對偶存在強烈的黏著，導致摩擦系數較高。陶瓷薄膜的高硬度會對鋼對偶造成嚴重犁溝摩擦，導致摩擦系數急劇升高。而類金剛石碳(Diamond-Like Carbon,DLC)薄膜具有與橡膠良好的化學相容性(兩者主要成分均為碳和氫)、與鋼對偶的低黏著特性、機械硬度可控、結構多變(如多微納結構、多元素摻雜等)和摩擦磨損低等性能，是橡膠表面耐磨改性的理想硬質薄膜材料。

本文首先對丁腈橡膠與鋼配副在干摩擦條件下的摩擦磨損行為與機制進行研究，然后在其表面沉積了硬質DLC薄膜，分析了薄膜改性丁腈橡膠的綜合性能(機械性能、質密性、密封性和耐磨性等)，以期為改善橡膠/金屬配副密封件的耐磨壽命提供基礎數據及理論支撐。

1 試驗部分

1.1 試驗基底材料及清洗

黑色丁腈橡膠棒或片(13mm×6.3mm，70件；150mm×150mm×2mm)、丁腈橡膠密封圈(X型，12.7cm)由某公司制造提供。對橡膠基底按照如下步驟進行清洗：1)將基底切割為20mm×20mm的矩形片，并將其置于60℃肥皂水中超聲清洗15min，去除表面油污；2)將基底進一步在沸水(90℃～95℃)中超聲清洗15min，去除表面蠟質污染物；3)將清洗后的樣品放入馬弗爐中加熱至100℃干燥20min，然后自然冷卻至室溫待用。

1.2 試驗方法

試驗條件如速度、負荷、時間等顯著影響材料的摩擦學性能。對于橡膠來說，由于其固有的黏彈性等特殊性質，其摩擦磨損性能對速度、負荷等工況條件具有較金屬和塑料等材料更高的敏感性。因此，采用栓盤式磨損試驗機(如圖2所示)，考察了負荷、速度、時間等試驗條件對丁腈橡膠摩擦磨損性能的影響，并探討了其作用機制。以丁腈橡膠為研究對象，對偶件選用6mm GGr15鋼球。摩擦試驗前，用無水乙醇超聲清洗干凈丁腈橡膠，并在60℃下干燥。對偶鋼球表面用丙酮棉球擦拭干凈。摩擦磨損試驗時，盤試樣以一定速度作旋轉運動，對偶件保持不動。摩擦試驗條件為干摩擦，相對濕度為27%(RH)。摩擦磨損試驗均在室溫下進行。

圖2 玄武三號栓-盤式摩擦磨損試驗樣品接觸示意圖Fig.2 Sample contact schematic diagram of Xuanwu No.3 bolt-disc friction and wear tester

丁腈橡膠基底及密封實件表面碳基薄膜沉積采用磁控濺射技術，在Ar 和CH混合氣體中濺射高純硅靶(99.99%)。首先將真空腔抽至9.0×10Pa以下，薄膜制備前對密封件進行氬等離子預處理，預處理時間為15min。氬等離子預處理結束后立即沉積Si中間層，沉積時間為15min。Si-DLC薄膜沉積時，通入Ar和CH混合氣體，基底偏壓調節為-900V，濺射功率為0.48～0.50kW，工作氣壓約1.0Pa，通過沉積時間控制所有Si/Si-DLC薄膜的厚度均保持恒定值。此外，薄膜沉積中樣品盤均以一定速度自轉。沉積結束后，在氬氣環境下自然冷卻至室溫。

1.3 主要表征儀器及設備

摩擦結束后，其磨痕及磨屑形貌采用掃描電子顯微鏡(LYRA3型SEM，捷克TESCAN公司)進行觀察，其表面結構采用傅里葉紅外光譜儀(IFS120HR型，德國Bruker公司)進行分析。碳薄膜改性丁腈橡膠密封件的機械性能通過第三方檢測機構進行檢測，改性后密封實件的密封性、質密性及耐磨性均按照相應的工藝規范進行檢測，具體的操作流程如2.2節所述。磨合試驗結束后，其磨損情況采用光學顯微鏡進行觀察分析。

2 結果與討論

2.1 橡膠摩擦磨損行為與失效機制

2.1.1 摩擦時間對丁腈橡膠摩擦磨損性能的影響

從丁腈橡膠摩擦系數隨摩擦時間的變化曲線(圖3(a))可以看出，隨著摩擦時間的增加，前10min丁腈橡膠的摩擦系數迅速降低，當摩擦時間達到15min后逐漸穩定。摩擦系數先降低到一定程度，然后達到穩定的過程就是丁腈橡膠的磨合摩擦過程，其中實際接觸面積的變化起著重要的作用。摩擦過程中真實接觸面積的變化包括了兩方面：一是橡膠和對偶表面微凸體的相互作用，由于微凸體發生變形和磨損，導致材料接觸表面的粗糙度下降，從而使其真實接觸面積增大；二是由于橡膠形變能力高，導致其在摩擦過程中容易產生黏彈性變形，也使摩擦對偶間的實際接觸面積增大。在載荷不變的前提下，實際接觸面積增大意味著橡膠單位面積所承受的應力減小，因此摩擦系數降低。在起始摩擦階段，上述兩種作用隨時間的延長而較快地增大；但隨著摩擦的繼續進行，真實接觸面積會達到較為穩定的值，因而其摩擦系數先降低后趨于穩定。

從磨損寬度隨時間的變化情況(圖3(b))可以看出，隨著摩擦時間的增加，磨痕寬度增加，這與先前討論的接觸面積增大的結果相吻合。在摩擦開始階段(前10min)，橡膠磨痕寬度增長較為緩慢，其原因歸咎于橡膠自身的屬性(交聯程度、彈性模數)具有一定的自我保護性，因而磨損寬度沒有急劇增大。當摩擦時間超過10min后，磨損寬度急劇增大，其原因是橡膠表面被對偶鋼球粗糙表面大量地破壞，表面分子鏈被切割為較小分子鏈。隨著摩擦的繼續進行，這些小分子鏈逐漸演變為磨屑。摩擦時間為15～30min時，磨損寬度并沒有劇烈增大，其原因是先前產生的磨屑起到了軸承效應(在后續的磨損機制討論中重點闡述)。在后續的摩擦過程中，由于旋轉向心力的作用，大量的磨屑飛出磨痕表面。因此，磨損寬度急劇增大。

(a)摩擦系數

為進一步討論丁腈橡膠磨損機制，考察其不同時間段的磨損形貌和磨屑形貌具有極其重要的意義(如圖4所示)。摩擦前期(5min)，橡膠表面產生了大量的缺陷(凹坑)，其主要原因是對偶球的粗糙表面對橡膠表面突起部分以及橡膠表面填充的顆粒物質進行了剝離。當摩擦時間處于10～15min，磨損表面產生了大量的波紋狀形貌。而A.Schallamach廣泛地研究了橡膠磨損花紋的形成，認為對偶球滑過摩擦表面時會出現不連續的橫向撕裂痕跡，橡膠開始局部黏附在對偶球表面并向滑動方向拉長，當彈性恢復力大于滑動摩擦力時，被拉長的橡膠則急速恢復。隨著摩擦的繼續進行，橡膠的彈性恢復力逐漸減弱。因此，橡膠表面逐漸被磨損并形成頂部尖銳的山脊狀花紋。當摩擦時間進一步延長(30～60min)，摩擦產生的大量熱量聚集在橡膠表面，而丁腈橡膠是熱的不良導體，在摩擦過程中產生的摩擦熱不易從體系排出，摩擦熱的蓄積導致橡膠摩擦表面形成一層熔融層。

圖4 磨痕和磨屑形貌隨摩擦時間的變化情況Fig.4 SEM morphology of wear tracks and debris of NBR under the different friction time

從磨屑形貌可以看出，其在不同時間段均呈現棒狀形。這是由于橡膠的表層和次表層產生裂紋，裂紋在粗糙對偶面的反復應力作用下沿其尖端不斷增長，使得舌狀物發生斷裂，造成表層材料脫落從而形成棒狀磨屑。尤為需要注意的是，在摩擦時間為30～45min之間時，磨屑的尺寸明顯變短。這與先前磨痕寬度的變化相對應，因為大量的磨屑交織在一起，壓應力集中于磨屑而導致斷裂，最終磨屑脫離磨痕表面，使得磨痕寬度急劇增加。

綜上所述，大氣環境下丁腈橡膠磨損機制可歸結為：在恒定載荷下，丁腈橡膠磨損表面均產生了明顯的磨損花紋，且隨著摩擦時間增加材料的磨損花紋密集并呈增大趨勢，在反復剪切力作用下，橡膠表面發生撕裂并形成舌狀物。隨著摩擦繼續進行，摩擦力導致舌狀物斷裂，從而使橡膠表面逐漸以分層剝落的方式被磨損,其磨損過程如圖5所示。

圖5 丁腈橡膠磨損失效機制示意圖Fig.5 Schematic diagram of wear failure mechanism of NBR

2.1.2 摩擦載荷對丁腈橡膠摩擦磨損性能的影響

圖6給出了干摩擦、速度200r/min、摩擦時間60min條件下，摩擦載荷對丁腈橡膠摩擦系數和磨損的影響關系曲線。可以看出，載荷對丁腈橡膠的摩擦磨損性能有著顯著影響。隨著載荷從1N 增大到10N，丁腈橡膠的摩擦系數呈減小趨勢，其摩擦系數的減小趨勢和接觸面積以及摩擦熱效應密切相關。

圖6 不同摩擦載荷條件下丁腈橡膠摩擦系數曲線Fig.6 Friction coefficient curves of NBR under the different friction load

圖7給出了不同載荷條件下丁腈橡膠的磨損情況。不同載荷條件下丁腈橡膠產生的磨屑形貌沒有明顯的差別，均產生了棒狀磨屑，這說明磨損的機制是一致的。從磨痕形貌圖可以看出，磨痕表面均發生了不同程度的熔融現象，但高載荷條件下產生的熔融層更加明顯，這將對摩擦系數的降低提供更好的依據。因為在摩擦過程中產生的摩擦熱不易從體系排出，摩擦熱的蓄積導致橡膠摩擦表面形成一層熔融層，這層表面比本體更易發生剪切。負荷越高，摩擦過程中產生的摩擦熱就越多，摩擦熱的累積效應也就越顯著，導致丁腈橡膠在較高摩擦載荷下具有更低的摩擦系數。但另一方面，摩擦載荷的增加導致橡膠摩擦的黏著摩擦分項增大，這種效應會使不銹鋼球與橡膠的摩擦力增大，使其摩擦系數升高。因此，在摩擦載荷較高時，丁腈橡膠的摩擦系數降低幅度變小，但其磨損卻呈現相反的趨勢。

圖7 不同摩擦載荷下丁腈橡膠磨痕表面SEM形貌:(a)1N；(b)3N；(c)5N；(d)10NFig.7 SEM morphology of wear tracks of NBR under the different friction load:(a)1N;(b)3N;(c)5N;(d)10N

2.1.3 摩擦速度對丁腈橡膠摩擦磨損性能的影響

圖8給出了干摩擦、載荷10N、摩擦時間60min條件下，摩擦速度對丁腈橡膠摩擦系數和磨損的影響趨勢。與摩擦載荷對丁腈橡膠摩擦磨損性能的影響類似，隨著滑動速度從50r/min增大到200r/min，丁腈橡膠的摩擦系數呈減小趨勢。

圖8 丁腈橡膠摩擦系數隨摩擦速度的變化趨勢Fig.8 Changes trend of friction coefficient of NBR under the different friction speed

圖9給出了不同摩擦速度下丁腈橡膠磨痕和磨屑形貌。可以看出，不同摩擦速度條件下橡膠磨屑形貌均呈現棒狀，且隨著滑動速度的增加，丁腈橡膠磨損表面的熔融現象更為明顯。

圖9 不同摩擦速度下丁腈橡膠磨屑和磨痕SEM形貌：(a)50r/min;(b)100r/min;(c)150r/min;(d)200r/minFig.9 SEM morphology of wear tracks and debris of NBR under the different friction speed:(a)50r/min;(b)100r/min;(c)150r/min;(d)200r/min

結合摩擦磨損性能和上述分析結果可以得到，隨著摩擦速度的增大，摩擦過程中的摩擦熱效應更加明顯，摩擦熱的累積使丁腈橡膠表面易于產生熔融層，這種低剪切層可以降低摩擦體系的摩擦系數。但隨著摩擦速度進一步增大，產生的大量摩擦熱不易導出(橡膠是熱的不良導體)，因此橡膠表面熔融層的厚度持續增加，橡膠表面分子鏈在摩擦剪切力的作用下更易斷裂，從而導致較嚴重磨損。

結合上述分析，低速條件下橡膠在負荷和摩擦剪切力作用下，其表面發生撕裂并形成舌狀物。隨著摩擦的進行，舌狀物斷裂，使橡膠表面逐漸以分層剝落的方式磨損。隨著摩擦速度增大，橡膠表面產生的大量摩擦熱占主導地位，導致橡膠表面形成易剪切熔融層，使得其摩擦系數降低。隨著摩擦速度繼續增大，更多的摩擦熱導致橡膠表面形成一定厚度的熔融層，由于其較易從本體脫離，因此加劇了橡膠磨損。

2.1.4 氮氣環境與大氣環境下丁腈橡膠摩擦磨損性能比較

大氣和氮氣環境下，丁腈橡膠摩擦系數隨載荷和摩擦速度的變化趨勢完全一致(如圖10所示)。然而，對于兩種氣氛環境，丁腈橡膠摩擦系數隨載荷增加的變化較小，而在氮氣環境下的摩擦系數則明顯小于大氣環境。

(a)載荷

大氣環境下，原始丁腈橡膠表面主要有-CH、-CH、-CN、CH=CH-等基團峰，低載下磨痕表面仍然存在上述基團峰，只是峰強變化不明顯;而在高載下丁腈橡膠的峰強發生了顯著變化。尤為重要的是，產生了大量的-C-O-和-C=O 基團峰。因此，低載下丁腈橡膠主要發生分子鏈的斷裂；而在高載下，丁腈橡膠表面不僅有分子鏈的斷裂，而且磨痕表面產生了氧化等摩擦化學反應。然而，在N環境下沒有C-O的形成，即由于沒有氧等其他原子存在，因而沒有發生摩擦化學反應，即氮氣的存在顯著降低了黏著磨損效應，如圖11所示。

2.2 碳薄膜改性丁腈橡膠密封實件綜合性能分析

2.2.1 碳薄膜改性密封實件機械性能測試

碳薄膜改性密封件機械性能檢測均在第三方檢測機構進行，表1列出了改性前后丁腈橡膠密封件的機械性能。檢測結果顯示，改性后密封件的機械性能與原始密封件的機械性能基本一致，滿足使用要求。

(a)原始橡膠

表1 碳基薄膜改性前后丁腈橡膠密封件的機械性能檢測結果Tab.1 Mechanical properties of NBR seals before and after carbon-based film modification

2.2.2 碳薄膜改性密封實件質密性測試

按照Q/Fd1327-2016《運載伺服機構液壓橡膠密封圈氣壓浸油工藝規范》要求，在充氣條件下對改性后的X型密封圈進行質密檢查。首先用絲綢布蘸乙醇擦洗干凈密封圈，用過濾后的氮氣或者壓縮空氣吹干或者晾干。然后將密封圈放入高壓密閉容器中，按Q/Fd 1326-2016運載伺服機構充氣工藝規范進行充氣(充氣壓力為13MPa，充氣后高壓密閉容器穩壓24h)。充氣結束后，將X型密封圈從密閉容器中取出，采用直接目視或用5倍放大鏡燈對密封圈進行檢查。檢查密封圈表面密封部位不允許有氣泡現象，非密封部位不允許有嚴重起泡或多于5個以上的可見氣泡。檢驗合格后的密封圈靜放24h后再進行檢驗。檢驗結果如表2所示。

表2 X型密封圈質密性檢查結果Tab.2 Quality and tightness results of X-shaped NBR seals

2.2.3 油箱蓄壓器組件液壓強度測試

按照H5.01-043《油箱蓄壓器組件裝調工藝規程》要求，開展改性后X型密封圈裝油箱蓄壓器組件的液壓強度試驗。采用NTK-61液壓強度試驗臺(如圖12所示),對油箱蓄壓器組件進行高壓腔的強度密封試驗。將NTK-61液壓強度試驗臺的強度高壓輸出軟管裝上醫用針頭，然后將醫用注射針頭插入蓄壓器殼體上任一2.5小孔內。利用強度、磨合試驗臺對蓄壓器氣腔充液壓油，待2.5小孔處冒油，即蓄壓器殼體氣腔充滿液壓油后,將NTK-61液壓強度試驗臺的強度高壓輸出軟管上的醫用針頭拆下，軟管連接到油箱-蓄壓器試驗端蓋上的高壓接頭上(有紅色標記)，并鎖緊。緩慢旋轉壓力調節旋鈕，將壓力升至24MPa時保持該壓力5min，檢查油箱蓄壓器組件密封部位無滲漏油現象；繼續調節壓力使其升至36MPa后保持壓力5min，檢查油箱蓄壓器組件密封部位無滲漏油現象。

2.2.4 油箱蓄壓器組件氣密性試驗

按照H5.01-043《油箱蓄壓器組件裝調工藝規程》要求，開展改性后X型密封圈裝油箱蓄壓器組件的液壓強度試驗。將強度測試合格的油箱-蓄壓器組件清理干凈后，對蓄壓器殼體A氣腔充高壓氮氣至9MPa±0.2MPa,靜放24h，通過壓力表(壓力表規格為量程0～0.6MPa，精度等級為0.4級)讀取蓄壓器殼體B腔壓力值升高≤0.03MPa,滿足指標要求。

2.2.5 油箱蓄壓器組件臺架磨合試驗

按照H5.01-043《油箱蓄壓器組件裝調工藝規程》要求，開展改性后X型密封圈裝油箱蓄壓器組件的4000次磨合試驗。

將蓄壓器氣腔充入氮氣12～13MPa，調整油箱充油壓力為0.5～0.8MPa，蓄壓器油腔充油為24MPa，以0.25次/s的頻率磨合4000次，磨合臺架設備如圖12所示。

圖12 油箱蓄壓器組件臺架磨合試驗儀器Fig.12 Friction and wear tester of oil tank accumulator

對油箱蓄壓器組件進行了4000次臺架磨合試驗，試驗過程中油箱蓄壓器組件均無滲漏油、漏氣和變形現象，密封件表面無手感劃痕。圖13 給出了X型密封圈不同接觸部位經40倍放大后的磨損形貌。從圖13中可以看出，航天煤油環境下密封圈擋圈側存在輕微磨損，而非擋圈側和密封面摩擦后表面光潔,無異常磨損現象。因此，氮氣環境下密封圈擋圈側無異常磨損，非擋圈側和密封面存在輕微磨損現象，能夠滿足使用要求。

圖13 改性后X型密封圈表面磨損情況：(a)油端擋圈側；(b)油端非擋圈側；(c)油端密封面；(d)氣端擋圈側；(e)氣端非擋圈側；(f)氣端密封面Fig.13 Surface wear results of DLC coated X-shaped NBR seals：(a)Retainer side of oil end；(b)Non retainer side of oil end； (c)Sealing surface of oil end；(d)Retainer side of gas end；(e)Non retainer side of gas end；(f)Sealing surface of gas end

3 結 論

1)大氣環境、恒定載荷(小載低速)條件下，丁腈橡膠表面均產生了明顯的磨損花紋，且隨摩擦時間增加磨損花紋密集并呈增大趨勢，在反復剪切作用下，橡膠表面發生撕裂并形成舌狀物，且以分層剝落的方式磨損(疲勞磨損)。而摩擦載荷和速度對丁腈橡膠摩擦磨損行為的影響主要歸因于摩擦熱效應。低速(低載)條件下,橡膠在負荷和摩擦剪切力作用下，其表面發生撕裂并形成舌狀物。隨著摩擦的進行，舌狀物斷裂使橡膠表面逐漸以分層剝落的方式磨損(疲勞磨損)。隨著摩擦速度(或載荷)增大，橡膠表面產生大量摩擦熱而形成易剪切熔融層，使得其摩擦系數降低。隨著摩擦速度(或載荷)繼續增大，更多的摩擦熱導致橡膠表面形成一定厚度的熔融層，由于其易于從本體脫離，因此加劇了橡膠磨損(黏著磨損)。氮氣環境中，氮氣有效地阻止了摩擦表面氧化作用，即顯著降低了黏著磨損效應。

2)通過第三方平臺測試，改性后的橡膠密封實件機械性能滿足使用要求。按照相關標準對密封實件進行充氣試驗檢查其質密性，結果顯示橡膠密封實件表面未見鼓泡現象，全部符合要求；通過NTK-61液壓強度試驗臺對改性后密封實件進行密封性測試，經測試相應機構組件無漏油漏氣現象，滿足指標要求。經過4000次臺架磨合試驗后，密封件表面無手感磨痕；改性后X型密封圈油端表面光潔，無異常磨損；氣端表面存在輕微磨損，能夠滿足使用要求。