兩種波形調控方法獲得單次諧波光源的研究

劉 航,王佳琪,馮立強

(1.遼寧工業大學 化學與環境工程學院,錦州 121001; 2.遼寧工業大學 理學院,錦州 121001)

1 引 言

極紫外和X射線范圍單色光源是探測超快電子動力學、分子結構乃至生物醫學方面的重要工具[1-3].目前，利用高次諧波光譜獲得高光子能量的單色光源(即單次諧波光源)是一種行之有效的方法[4-6].例如：利用原子內[7]和原子間[8]的相位匹配方法都可以獲得一定的單色光源.但是，目前多數研究中獲得的單色光源只集中在紫外區間[9]，對于獲得極紫外和X射線范圍的單色光源卻少有報道.并且，一般情況下獲得的單次諧波光源很難實現波長(或級次)可調.

最近，Feng等[10]提出了一種啁啾波形調控方法來優化諧波光譜.在研究中發現了在特殊啁啾組合下會產生一定范圍的單次諧波.并且，該方法產生的單次諧波并不需要進行諧波的相位匹配，這大大減少了實驗難度.但其并未對這一現象進行重點討論.鑒于此，為了能獲得極紫外甚至X射線范圍單色光源，本文對啁啾波形調控產生單次諧波光源進行了深入研究.并且，還提出了另外一種利用雙色場波形調控獲得單次諧波光源的方法.最后對兩種方法的優缺點進行了說明.

本文若無特殊說明，本文采用原子單位(a.u.).

2 計算方法

3 結果與討論

3.1 啁啾波形調控產生單次諧波光源

圖1 啁啾波形調控下諧波光譜

圖2給出了啁啾激光波形以及在該波形下的諧波時頻分析圖[14].這里，只選擇β2=5 a.u.、7 a.u.和9 a.u.為例進行說明.首先根據諧波輻射三步模型[15]來分析激光波形[圖2(a)]可知，當電子在A點附近發生電離后；自由電子可以在AP區域加速并獲得能量；最后，加速電子與母核發生再碰撞，進而發射諧波輻射能量峰，標記為P，如圖2(b)-2(d)所示.正常情況下，AP區域為單向正或者單向負波包.但是，在啁啾調控下，AP區域中卻包含一些小的反向波包，例如，波包B[圖2(a)].這種結構會導致電子在AP區域加速時發生‘加速-減速-再加速’的現象，進而在能量峰P上形成輻射能量折疊結構，如圖2(b)-2(d)中的SUB-P1結構.深入分析可知，當波包B振幅在-0.015 a.u.左右時，能量折疊區SUB-P1只包含單一諧波能量，即導致該單次諧波強度比其它諧波強度有所增大.這是啁啾波形調控產生單次諧波光源的原因[10].并且，分析激光波形可知，隨著β2增大，波包B會向左移動，這導致BP區域瞬時頻率增大(基于三步模型理論，諧波輻射能量與激光頻率成反比)，進而導致SUB-P1結構向低能區移動，如圖2(b)-2(d)所示.這是單次諧波隨β2增大而向低能區移動的原因.再次分析AP區域可見，除了波包B，還有一個比較明顯的反向波包，標記為波包C，如圖2(a)所示.按照波包B的分析機制，波包C結構應該也會在能量峰P上產生能量折疊結構.但是，當β2=5 a.u.和β2=7 a.u.時，波包C的振幅強度在-0.025 a.u.附近.這導致電子經過該區域時未能實現‘加速-減速-再加速’的現象，即能量峰P上未出現第二個能量折疊區域，如圖2(b)和2(c)所示.當β2=9 a.u.時，波包C的振幅強度在-0.018 a.u.附近.這導致電子經過該區域時再一次進行‘加速-減速-再加速’的過程，即能量峰P上出現第二個能量折疊區域，標記為SUB-P2，如圖2(d)所示.這是諧波光譜上呈現雙諧波增強的原因.

圖2 (a)啁啾激光波形；諧波輻射時頻分析：(b)β2=5 a.u.；(c)β2=7 a.u.；(d)β2=9 a.u.

隨后，對激光脈寬和激光光強做出改變發現：當1600 nm和800 nm脈寬變化范圍分別在 15 fs～30 fs和 6 fs～15 fs時，適當組合啁啾參數都會在諧波光譜上呈現單次諧波增強的現象.當總光強不變，適當調節雙色場光強在0.8×1014W/cm2～1.2×1014W/cm2范圍內，諧波光譜也都可以觀察到單次諧波增強的現象.這說明在啁啾波形調控下，單次諧波的產生對激光脈寬和激光光強的依賴程度不是很明顯.并且，獲得的單次諧波可調范圍較寬.但是，該方法也存在一定缺點，即啁啾形式的實現需要精確調控.

3.2 雙色場波形調控產生單次諧波光源

圖4給出當tdelay=1.3fs時的雙色場波形圖和諧波輻射時頻分析圖.結合三步模型理論來分析激光波形圖可知，當電子在A點附近電離后，加速電子在AP區域運動.但是，由于激光延遲時間的調控，AP區域會呈現一個反向波包B[圖4(a)].這導致電子也會在該結構下出現‘加速-減速-再加速’的現象，進而導致對應能量峰P上呈現能量折疊區，即圖4(b)中的SUB-P結構.分析波包B的振幅可知，當其振幅在-0.02a.u.附近時，其所導致的折疊能量區僅僅包含單一諧波輻射能量，進而導致該單次諧波強度的增強.這和啁啾波形調控產生單次諧波增強的原因是一樣的.但是，雙色場調控下波包B的振幅隨延遲時間變化比較明顯.例如：當延遲時間在1.0 fs到1.35 fs區域，波包B的振幅可維持在-0.02 a.u.附近，即可以獲得單次諧波增強.但是，當延遲時間小于1.0 fs或者大于1.35 fs時，波包B的振幅就會分別向負向和正向移動，這會分別導致能量峰P上的輻射折疊區消失或者增大，進而導致諧波光譜上單次諧波的消失以及多次諧波增強的產生.

圖4 (a)tdelay=1.3fs時雙色場激光波形；(b)該波形下諧波輻射時頻分析圖.

隨后，通過改變雙色場激光脈寬和激光光強分析單次諧波的產生可知，當采用雙色場波形調控方法時，長波長激光(例如：1600nm)必須要有較大的激光脈寬；而短波長激光(例如：800nm)必須具有較短的激光脈寬.并且，短波長激光的光強要大于長波長激光的光強.只有滿足上述條件下，通過適當改變激光延遲時間才會在諧波光譜上呈現單次諧波增強的現象.這說明在雙色波形調控下，單次諧波的產生對激光脈寬和激光光強的依賴程度較大.并且，產生的單次諧波可調范圍較窄.但是，該方法也存在一定優點，即雙色場在實驗上非常容易獲得.

4 結 論

本文采用兩種波形調控方法研究了單次諧波的產生.結果表明：在啁啾波形調控下，單次諧波光源的調節范圍較寬，并且對激光脈寬和光強的要求不高.但是，其對啁啾形式調控要求較高.在雙色場波形調控下，單次諧波光源的調節范圍較窄，并且對激光脈寬和光強的要求較高.但是，實驗上實現該方案較為簡單.通過本文的研究對實驗獲得單次諧波光源提供了理論支撐.