HWRR屏蔽層活化源項研究

李睿之，孫世喬，周一東，張立軍，張生棟

(中國原子能科學研究院，北京 102413)

反應堆屏蔽層用于屏蔽反應堆運行時產生的中子和γ射線，保證反應堆大廳和廠房處于較低的輻射劑量率水平[1-2]。反應堆屏蔽層通常采用重混凝土澆筑而成。隨著反應堆的運行，屏蔽層在熱中子輻照環境下被活化，由于屏蔽層通常體積和重量巨大，是反應堆退役的重要源項之一，掌握重混凝土屏蔽層的活化源項情況，可為制定退役方案和廢物管理方案提供重要數據支撐。

重水研究堆(HWRR)是一座重水冷卻、重水慢化的罐式反應堆，原設計采用235U富集度為2%的金屬鈾作為燃料組件，額定功率7 MW，最大功率10 MW；1958年達到臨界投入運行，在20世紀70年代末80年代初經過大修改建后，采用235U富集度為3%的UO2作為燃料組件，設計最大功率提高至15 MW。HWRR運行了近50年，于2007年底永久停閉[3]。制定的退役目標是保留反應堆主廠房和堆本體外側部分未活化的重混凝土屏蔽層，經過修繕改造后作為我國第一座核工業歷史紀念館[4]。

為確定反應堆屏蔽層的活化深度、制定切割拆除方案，必須提前對屏蔽層的活化情況進行調查。

1 HWRR屏蔽層結構

HWRR堆本體(剖面圖如圖1所示)為多層罐式結構，中央為堆芯構件，依次向外分別為石墨反射層、屏蔽水箱、填充砂層和屏蔽層。屏蔽層上部有一圓柱形屏蔽水箱。

圖1 HWRR堆本體剖面圖Fig.1 Vertical diagram of HWRR reactor block

HWRR的屏蔽層是一巨大的圓柱體結構，用于屏蔽反應堆運行期間產生的各種射線和中子。屏蔽層內徑4 600 mm、厚2 000 mm、高8 650 mm，采用400#硅酸鹽水泥作為膠結料，以葦漿作為塑化劑，添加了大小不均的鑄鐵塊作為骨料，形成密度為2.3、3.3、3.6 t/m3的鋼筋重混凝土構件，總重約1 100 t，體積約335 m3。屏蔽層結構復雜，在徑向標高+1 100 mm處有7個水平通孔，用于安裝6個水平實驗孔道和1個水平熱中子柱(熱柱)孔道。在堆本體西側預埋有1個長2 100 mm、高1 900 mm、厚900 mm的鑄鐵屏蔽體。在屏蔽層內預埋有回路系統管道、輻照樣品轉運孔道等構件[4]。

HWRR屏蔽層徑向剖面結構示意圖示于圖2。

圖2 HWRR屏蔽層徑向剖面圖Fig.2 Radial profile of HWRR shielding layer

屏蔽層內部有除前述的6個水平試驗孔道和1個水平熱柱外，還有預埋的斜孔道、屏冷系統和氦氣系統管道、熱屏蔽體。采用理論方法計算屏蔽層的活化情況，再對屏蔽層進行取樣分析，通過理論計算結果與實驗分析結果比較，校核計算結果的準確性，最后確定屏蔽層的活化深度。

2 理論計算

2.1 堆本體計算模型建立

堆本體活化源項理論計算采用MCNP和ORIGEN軟件相結合的方法，采用MCNP中子輸運軟件建立屏蔽層的3D計算模型，中子注量率計算采用三維蒙特卡羅輸運程序MCNP，活化材料的放射性核素活度計算采用ORIGEN程序[4]。

將運行歷史、堆本體構件材料、尺寸、結構等以及材料成分作為輸入，采用三維蒙特卡羅輸運程序MCNP計算構件的中子注量率及分布；再將其結果作為輸入，利用ORIGEN計算不同構件的活化源項[4-5]。堆本體構件中子活化源項計算流程如圖3所示。

圖3 源項計算流程圖Fig.3 Flow diagram of source term calculation

根據反應堆本體實際結構建立3D計算模型，對不影響中子注量率計算的結構進行了適當的概化處理。由于重混凝土屏蔽層體積龐大且密度較高，具有較強的中子散射和吸收作用，導致重混凝土屏蔽層內的中子注量率分布很不均勻，在內側距離堆芯較近的位置中子注量率遠大于外圍位置，這將直接影響屏蔽層不同位置的活化情況，因此，必須將混凝土屏蔽層分割成多個小區域分別計算其中子注量率。利用MCNP建立的計算模型示于圖4。

圖4 MCNP建立的HWRR 3D計算模型Fig.4 3D calculation model for HWRR by MCNP

2.2 屏蔽層中子注量率計算

考慮到屏蔽層結構的差異性，分別選取4個計算位置，即均勻重混凝土屏蔽層位置、水平實驗孔道位置、鑄鐵熱屏蔽位置、熱柱孔道位置，如圖5所示。

圖5 屏蔽層熱中子注量率計算位置Fig.5 Calculation region of neutron flux ratein shielding layer

分別計算了這4個典型位置的熱中子注量率，如圖6所示。由圖6可看出，活性區中央位置(坐標零點)的中子注量率最高，沿軸向和徑向方向逐漸降低。

位置1為屏蔽層的主體區域，沒有水平孔道和其他結構，可代表屏蔽層內中子注量率的主要分布情況；位置2是有水平實驗孔道穿過的區域，由于中子在水平孔道內的穿行距離很長，同等深度處水平孔道內的中子注量率明顯高于周圍混凝土區域；位置3為包含鑄鐵熱屏蔽層所在區域，鑄鐵塊對γ射線起到了較好的屏蔽作用，中子注量率顯著下降；位置4為包含熱柱孔道的區域，由于石墨的熱中子吸收截面較小，中子在熱柱孔道及熱柱石墨層內穿行距離很長，中子注量率遠大于周圍混凝土區域。

2.3 活化計算

將中子注量率計算結果、HWRR功率運行歷史、HWRR材料成分作為輸入條件，利用ORIGEN活化計算軟件計算上述4個區域活化產物的核素種類及活度。

混凝土屏蔽層原始成分獲取方法為：在外層活化區域不同位置取3個混凝土塊樣品。首先將混凝土樣品中的鑄鐵塊和骨料進行剝離，將去骨料樣品研磨成300目的粉末，采用等離子體質譜法分析樣品中的元素。分析結果表明，混凝土樣品中含有44種微量元素。計算源項時需要考慮2類元素：第1類是對屏蔽體放射性活度貢獻大的易活化核素(本文參考文獻[6]中給出的反應堆重混凝土樣品主要放射核素種類和放射性核素活化反應鏈評估核素貢獻大小)；第2類是考慮產生放射性核素半衰期大于1 a的元素，其他元素可不予考慮。篩選后混凝土屏蔽層骨料中主要元素為Si、Fe、Ca、Mn、Co、Ni、K、Eu和Ba。

圖6 屏蔽層不同區域中子注量率剖面分布Fig.6 Neutron flux distribution in different regions in shielding layer

對于混凝土中的鑄鐵塊、鋼筋以及屏蔽鋼板的材料成分，由于目前還不具備取樣條件，因此采用HWRR碳鋼屏蔽水箱材料中的元素含量代替。

3 取樣分析

3.1 屏蔽層取樣

為校核計算模型的準確性，在屏蔽層上進行取樣，分析樣品中關鍵核素的活度濃度。根據屏蔽層的結構，首先選取在2#和3#水平孔道夾角中央位置的混凝土區域，取樣高度選取活性區中央位置，距地面1 100 mm高度處，鉆孔取樣位置如圖7所示。

考慮到HWRR屏蔽層屬于重混凝土材料，普通鉆頭無法完成鉆孔任務。通過對比，采用喜利得DD200型金剛石鉆孔機沿水平方向由外向內鉆孔。為避免產生放射性廢水，選擇φ32 mm×650 mm的干磨取芯鉆頭，利用壓縮空氣進行冷卻。在鉆入500 mm深度后，更換長度為2 100 mm的干磨空心金剛石鉆頭配延長桿后繼續鉆孔，歷時近2個月，鉆透2 000 mm厚的重混凝土屏蔽層達到砂層。取出混凝土樣品后，用切割機將樣品切割成100 mm長段，遇到鋼筋和鐵塊，將其剝離。屏蔽層混凝土樣品如圖8所示。

圖7 屏蔽層鉆孔取樣位置Fig.7 Sampling location in shielding layer

3.2 樣品源項分析結果

將制作好的屏蔽層樣品裝入樣品盒，采用高純鍺γ譜儀(堪培拉公司)測量γ核素的活度，并測量總β活度。分析結果表明，屏蔽層中的γ放射性核素為60Co和152Eu，這兩種核素分別來自混凝土中微量的Co元素和Eu元素，通過(n，γ)反應生成。為驗證計算模型和計算結果的準確性，將相同位置的樣品活度分析結果與計算結果比較，根據相對誤差=(計算值-測量值)/測量值×100%，計算混凝土樣品核素活度濃度測量值、計算值之間的相對誤差，結果列于表1。

圖8 屏蔽層混凝土樣品Fig.8 Concrete sample of shielding layer

表1 屏蔽層混凝土樣品核素活度濃度測量值與計算值對比Table 1 Comparison of measurement value and calculation result of concrete sample of shielding layer

從表1可看出，混凝土樣品分析得到的γ放射性核素種類與計算結果一致，為60Co和152Eu兩種核素。其中60Co是屏蔽層鑄鐵塊中59Co通過(n，γ)反應生成的，半衰期為5.27 a；而152Eu由屏蔽層混凝土中的微量151Eu通過(n，γ)反應生成，半衰期為13.54 a。由于β核素測量前并未進行分離，無法從連續譜中區分產生β射線的核素種類。但從總β活度濃度分析結果可看出，總β活度濃度大于總γ活度，說明樣品中存在不產生高能γ射線的β核素。根據屏蔽層的組成和計算結果可知，活化產生的β核素主要為63Ni和55Fe，其中63Ni是純β發射體，由鑄鐵中微量的62Ni經過(n，γ)反應生成，半衰期為100 a；而55Fe由鑄鐵中微量的54Fe經過(n，γ)反應生成，半衰期為2.73 a[7]。

各種放射性核素的活度濃度計算值和分析測量值的變化趨勢隨混凝土屏蔽層深度變化保持一致，即核素的活度濃度隨穿透深度的增加近似指數衰減。這是由于中子從堆芯穿透到混凝土屏蔽層時已充分慢化，根據吸收截面的1/v(v為中子速度)規律，中子在混凝土材料中的平均吸收效應遠大于散射效應，且吸收截面隨深度增加變化不明顯，因此，中子注量率分布近似呈指數衰減趨勢，放射性核素的活度濃度計算值與分析測量值均在同一數量級，但仍存在一定差異，主要原因是MCNP建立的反應堆模型存在誤差，屏蔽層材料數據存在分析誤差，以及計算軟件本身的誤差，另一方面，由于只在屏蔽層上取了1個樣品，無法代表混凝土屏蔽層整體的活化情況。

4 屏蔽層活化厚度確定

為確定屏蔽層活化厚度，利用ORIGEN計算了屏蔽層4個不同區域的放射性核素活度分布(計算時間節點為2022年底)，如圖9所示。圖中位置1為環向屏蔽層常規區域，該區域遠離熱柱、孔道等特殊結構，其活度分布可代表屏蔽體內大多數位置的活化分布情況。從圖9可見，活化區域沿軸向大致對稱分布，最大位置位于屏蔽體最內側標高零點處(堆芯中心高度)，并隨徑向和軸向距離的增加而減小。位置2為有水平孔道穿過的混凝土區域，在接近水平孔道的位置上活化程度變高，這是因為孔道內存在飛行方向接近孔道方向的中子，這些中子在孔道內可穿透較深距離后再打到孔道壁附近的混凝土上產生活化，但由于孔道較窄，隨著深度的增大，深穿透中子的數量逐漸減少，因此更深處的管壁位置受到的活化很小。位置3為有屏蔽碳鋼板的混凝土區域，屏蔽碳鋼板受中子長期輻照后產生了活化，且由于鋼板的屏蔽作用，其周圍的混凝土活化程度較低。位置4為有熱柱穿過的混凝土區域，與水平孔道位置不同，熱柱壁附近的混凝土活化程度并未增大，反而相比常規混凝土區域減小，這是因為熱柱壁內砌有10 mm厚的高密度含硼混凝土層用以屏蔽熱柱內逸出的深穿透熱中子，由于硼的強吸收作用，導致熱柱壁外混凝土處中子注量率很低，因此，活化程度很低。

圖9 屏蔽層不同區域的活度分布Fig.9 Activity distribution in different regions in shielding layer

對于60Co和152Eu核素，參考《放射性廢物分類》[6]，清潔解控管理目標值為0.1 Bq/g。因此，將屏蔽層內60Co和152Eu活度濃度高于0.1 Bq/g的區域作為活化區域，該區域內的混凝土將作為放射性廢物進行處理。

綜上所述，若以2022年底為時間節點確定活化邊界，對于常規混凝土區域，應將軸向-1 500～-1 000 mm和1 000～1 500 mm、徑向2 300～2 900 mm、360°全角度區域劃分為極低放區，其余區域劃分為清潔解控區。6個水平實驗孔道附近，第1部分為軸向-1 500～-1 000 mm和1 000～1 500 mm、徑向2 300～2 900 m區域，第2部分為軸向-500～500 mm、徑向2 300～4 300 mm區域劃分為極低放區，其余區域劃分為清潔解控區。熱柱和屏蔽鑄鐵塊附近混凝土活化較低，極低放區域均低于常規區域。圖10為屏蔽層活化區域，其中黃色區域為極低放廢物區，灰色區域為清潔解控區，不存在更高的放射性等級。

5 廢物處理

按固體廢物材質，屏蔽層在退役時將產生兩種類型的放射性廢物，分別是混凝土和鑄鐵。根據源項計算結果和放射性分類標準，按照前述的放射性邊界劃分，對2022年拆除反應堆屏蔽層時產生的廢物量進行了估算，結果顯示，將產生極低放混凝土91 t(約27.4 m3)、極低放鑄鐵16 t(約2 m3)。按照我國現行法規要求，極低放混凝土廢物將運輸至極低放廢物填埋場填埋，極低放鑄鐵可采取熔煉后在核工業行業內循環再利用[8]。同時，產生清潔解控混凝土1 010 t(約308 m3)，這些達到清潔解控的混凝土廢物可作為建筑施工填埋材料處理。

圖10 屏蔽層活化區域Fig.10 Activated area of shielding layer

6 結論

對HWRR屏蔽層的源項情況進行了調查，采用MCNP和ORIGEN程序對活化源項進行了理論計算，為校驗計算結果的準確性，利用喜利得DD200型金剛石鉆孔機在屏蔽層活性區標高零點位置沿徑向方向進行了鉆孔取樣，對樣品中的γ核素和總β活度進行了分析測量，并將測量結果與計算結果進行了對比。結果表明，源項計算結果與分析測量結果一致性較好，證明了計算模型的正確性。通過源項計算，初步估計屏蔽層活化厚度為600 mm。但由于目前只取得1個樣品，代表性有限，后續還需在軸向和徑向不同位置進行取樣，方能準確得到屏蔽層活化厚度。根據退役規劃，希望保留反應堆重混凝土屏蔽層，按照初步的源項調查，切割600 mm厚重混凝土屏蔽體后剩余部分的放射性水平可達到清潔解控水平，因此，部分保留重混凝土屏蔽層從理論上是可行的。