基于深度神經網絡的ODS合金輻照硬化預測

白 冰，韓 煦，曹 晗，柯藝璇，賀新福，楊 文

(中國原子能科學研究院 反應堆工程技術研究所，北京 102413)

氧化物彌散強化(ODS)合金是通過粉末冶金的方法將起強化作用的氧化物顆粒以彌散分布的形式加入到基體材料中，使基體材料在原有的固溶強化、析出物強化的基礎上，增加了氧化物顆粒的分散強化。因此相對于現有不銹鋼，ODS合金具有優異的高溫性能，已被作為第4代先進能源系統(先進快堆、超臨界水堆)結構材料和聚變堆第一壁結構材料的首選，但目前的研究表明，其抗輻照性能[1-2]仍是制約ODS合金在快堆和聚變堆領域應用的關鍵技術難題。

材料基因工程(MGI)的出現反映了全球對加速材料從發現到應用進程的需要[3]。材料科學在信息時代中產生了大量數據，基于大量數據，采用機器學習找出特征性參量，進行數據挖掘、智能分析、智能預測，進而預測出候選材料是材料基因工程中的一種重要工作模式。機器學習是一門交叉學科，機器學習是對已有數據進行分析學習，并在一些數學理論算法的支持下進行自我模型優化，使之可針對新數據進行高效的預測或判斷。近年來，利用機器學習進行材料研究的成果開始大量涌現，數據驅動的機器學習方法已被大量用于材料性質預測與材料設計[4-6]。基于機器學習的材料性質預測無需關注具體的物理細節，而是基于數理統計理論在材料的特征(成分、結構、實驗條件等)與性能(屈服強度、延伸率、韌脆轉變溫度等)之間尋找最優的數學映射關系，對處理復雜耦合和非線性關系具有顯著優勢，可加快抗輻照結構材料的研發進程。Jin等[7]首個利用機器學習預測材料輻照腫脹起點的研究工作。Castin等[8]使用一種三層人工神經網絡來預測RPV鋼在中子輻照下屈服強度的變化，用于研究其輻照硬化現象。Cottrell等[9]使用人工神經網絡對低活化鋼中輻照導致的韌脆轉變溫度變化進行了預測。本課題組前期利用支持向量機方法建立了ODS合金中關鍵組分與拉伸性能的關聯性，獲得了幾組高強度ODS合金的成分設計[10-11]。但目前基于機器學習方法對ODS合金抗輻照性能的研究鮮有報道，因此，本文借助機器學習方法建立ODS合金中關鍵組分與其中子輻照硬化的關聯性，以獲得針對ODS合金輻照硬化的性能預測，將有助于推進抗輻照ODS合金的材料設計。

1 機器學習用合金數據的收集和清洗

金屬材料在經受中子輻照的條件下，由于離位損傷產生的各種缺陷(空位和間隙原子等)會引起材料發生顯著的硬化，提高了材料的屈服強度和極限拉伸強度，輻照甚至使屈服強度趨近于斷裂強度，同時造成了塑性損失。輻照硬化主要由輻照溫度和輻照劑量兩個方面決定。當輻照溫度一定時，硬化會隨著輻照劑量的增加而增加最后出現飽和；當輻照劑量一定時，在溫度較低的條件下，輻照硬化效應十分顯著。而在溫度(450 ℃以上)較高的條件下，輻照硬化效應基本上消失，這主要是由于溫度較高時輻照產生的缺陷被退火消除掉。

文獻[12-14]研究表明，材料發生輻照硬化現象主要是由于輻照使材料的顯微組織發生變化所引起的，因此，輻照過程中引入的晶格缺陷作為位錯運動的障礙物會導致ODS合金的屈服強度增加，其具體表現為：隨輻照劑量的增加，合金中位錯環的數密度增加；隨輻照溫度的增加，位錯環的平均尺寸增加，數密度減少，輻照過程引入的位錯環尺寸和數密度與輻照硬化密切相關。另外，ODS合金經過中子輻照后，還觀察到了球形沉淀物的出現，這些球形沉淀物被認為是一種富Cr的金屬間化合物-α′沉淀相，其析出與鋼中Cr含量密切相關。高Cr鋼輻照后通常會有α′相的存在，它同樣可以充當障礙物阻礙位錯的運動，引起材料強度的增加。正因為ODS合金的輻照硬化來源于其顯微組織的變化，因此也可通過改變合金的微觀結構以達到提高其抗輻照硬化性能的效果。如優化ODS合金中的氧化物納米顆粒，使其顆粒-基質界面密度較高，氧化物顆粒尺寸小且分布均勻，基體位錯密度較高，這些微結構特征均有助于提高材料的初始強度(或硬度)，并可能充當輻照誘發的點缺陷的缺陷吸收阱(SINK)，增強ODS合金的抗輻照性能。

由上述可知，ODS鋼中的位錯環演變與析出相變化是其輻照硬化的兩個主要微觀因素。而ODS合金的成分、工藝等均會影響ODS合金基體、氧化物顆粒及其界面處的微觀結構，進而影響ODS合金的性能，因此，是否可嘗試直接建立ODS合金成分與輻照硬化之間的關聯性，以快速獲得其輻照硬化性能預測，則會有助于加速抗輻照ODS合金的材料設計。因此，本文收集了ODS合金的成分(包括Cr、Y2O3、Ti等主要元素及V、P、Nb等微量元素)、固化和熱處理工藝(包括固化方法、溫度、時間等)、輻照條件(包括輻照劑量、劑量率、輻照溫度等)、測試條件(包括溫度等)及屈服強度，共約570條數據。

為了精確獲得合金成分與其中子輻照硬化之間的關聯性，在機器學習模型構建前，需對所收集的數據進行清洗，對于缺失的部分數據采用0來替代，對于字符類型的屬性采用數字進行表示，同時根據數據的構成范圍和對ODS合金輻照硬化機理的已有認知，明確部分重點考慮的影響因子。具體清洗方法列于表1。經過數據清洗后，獲得可用于機器學習建模和訓練的數據共522條，每條數據共包含34個影響因子屬性和1個性能屬性。

2 機器學習模型構建與訓練

利用上述清洗后的數據，選擇成分、輻照條件等26個重點考慮的影響因子屬性，作為機器學習模型的輸入，1個性能屬性作為機器學習模型的輸出，為輻照前后的屈服強度變化值。將數據按照7∶3的比例劃分為訓練集和測試集，采用機器學習中反向傳播的深度神經網絡方法[15]構建關鍵成分等影響因子與輻照硬化的關聯模型。圖1為三隱藏層神經網絡結構，其中每個圓圈代表1個感知器，神經網絡即是由多個感知器按照一定規則組成的類神經元網絡結構模型，其中感知器的數學表達式為：

y=f(w1x1+w2x2+w3x3+…+wnxn+b)

(1)

其中：y為感知器的輸出值；w為感知器的輸入權重；b為偏置項；f(x)為激活函數。權重和偏置項是通過機器學習計算當前感知器節點誤差項后，通過反向傳播的方式計算獲得。

表1 數據清洗過程Table 1 Data cleaning process

圖1 三隱藏層神經網絡結構Fig.1 Diagram of three hidden-layer neural network

在將數據代入模型前還需進行數據歸一化處理，以消除指標之間的量綱影響，歸一化方法為：

(2)

模型訓練過程中，使用L2型正則化方法優化梯度下降公式，以防止模型過擬合，正則化后梯度下降公式為：

(3)

其中：m為每組數據的數量；hw(x)為模型給出的預測值，hw(x)-y即為預測的誤差；λ為超參數。為了便于訓練有深度的神經網絡模型，需將數據整體均分為幾個小組，并分批次輸入。

采用自適應梯度下降(Adam)優化算法優化模型訓練速度，使模型可在短時間內快速收斂，初步迭代2 000次后，模型均方誤差如圖2所示。從圖2可看出，當訓練迭代次數達到700左右時，模型在驗證數據集中的均方誤差已趨于平緩，這時若不停止繼續訓練，模型后續學到的規則為冗余的無用規則，因此選擇在迭代700次后停止訓練。

圖2 訓練數據和測試數據的均方誤差Fig.2 Mean square error of training data and test data

經上述過程，利用訓練集共365條數據，訓練出最優模型，再利用測試集共157條數據，以測試所訓練模型的準確性。測試結果如圖3所示。從圖3可看出，模型給出的預測值與實驗值符合較好。

3 ODS合金成分與輻照硬化的關系預測

利用上述訓練的模型，預測了Cr、Y2O3、Ni、Mn、Ti、Al等合金成分和中子輻照硬化(即輻照前后屈服強度變化值)之間的關系。建立每種元素與輻照硬化的關系時，其他元素含量需設定為定值。最初設定Y2O3為0.2%、Ti為0.2%、Al為0%、Ni為0.02%、Mn為0.1%，建立Cr與輻照硬化的關系后，將Cr含量的最優值作為輸入以建立另一元素與輻照硬化的關系，以此類推。在此之前，先通過建立中子輻照劑量和輻照溫度與輻照硬化的關聯，以進一步驗證模型的可靠性，結果如圖4所示。從圖4可看出，隨中子輻照劑量的增加，ODS合金的輻照硬化程度加劇，但隨著輻照溫度的增加，則逐漸減小，這與文獻[13]所報道的變化趨勢一致。

a——訓練集；b——測試集圖3 預測值-實驗值分布散點圖Fig.3 Scatter diagram of prediction value-test value

選取中子輻照劑量為1 dpa，輻照溫度為300 ℃的試驗條件，獲得ODS合金中不同元素與輻照硬化的關系，如圖5所示。從圖5可看出，添加Y2O3后，合金的輻照硬化程度降低，即模型預測結果也證明了ODS合金的抗輻照性能優于未添加氧化物顆粒的F/M鋼，當Y2O3添加量約為0.2%時，屈服強度變化值最低。Ni、Mn對ODS合金中子輻照后的硬化影響較簡單，隨著這兩種元素添加量的增加，輻照前后的屈服強度變化值逐漸減小并趨于平緩，當Ni含量為0.06%、Mn含量為0.6%時，合金受中子輻照后的硬化程度較小。Cr含量對輻照后ODS合金的屈服強度變化影響較大，隨Cr含量的增加，硬化程度先增大后減小，但材料中Cr含量較高時，輻照后易發生Cr偏聚導致脆化[2]，因此Cr含量選擇約6%更有利于其抗輻照性能。另外，與納米氧化物析出相密切相關的還有Ti和Al，添加Ti有利于ODS合金輻照硬化程度的降低，這是由于Ti會與Y2O3形成細小彌散的Y-Ti-O相，從而有效形成缺陷吸收阱，提高材料的抗輻照性能。而添加Al卻會使ODS合金的輻照硬化程度加劇，這是由于Al與Y2O3形成的Y-Al-O相尺寸較大，因此雖然添加Al可提高合金的抗氧化性，但對其輻照穩定性和高溫強度則是不利的[12]。

圖4 輻照劑量(a)和輻照溫度(b)與屈服強度變化值的關系Fig.4 Relation between irradiation dose (a) or irradiation temperature (b) and change of yield strength

圖5 不同元素與屈服強度變化值的關系Fig.5 Relation between different elements and change of yield strength

由上述ODS合金中Cr、Y2O3等元素與輻照后屈服強度變化的關系預測，后續可得出一定輻照條件(如輻照劑量為1 dpa，輻照溫度為300 ℃)下，輻照硬化程度更低的ODS合金成分設計方案。

4 結論

本工作收集了ODS合金的成分、工藝和性能等數據，采用機器學習方法構建了Cr、Y2O3等關鍵成分與ODS合金中子輻照硬化的關聯性，得到如下結論。

1) 機器學習模型預測結果證明ODS合金的抗輻照性能優于未添加氧化物顆粒的F/M鋼，當Y2O3添加量約0.2%時，輻照硬化程度最低。

2) Cr含量對輻照后ODS合金的輻照硬化影響較大。綜合考慮過多Cr對材料脆化的影響，Cr含量選擇約6%更有利于ODS合金抗輻照性能。

3) 添加Ti有利于ODS合金輻照硬化程度的降低，而添加Al則會加劇其輻照硬化。

4) 利用Cr、Y2O3等元素與ODS合金輻照硬化的關系預測，后續可以得出一定輻照條件下，輻照硬化程度更低的ODS合金成分設計方案，為加速抗輻照結構材料的研發應用提供新的思路。