甲烷/氧氣反擴(kuò)散火焰碳煙光譜輻射特性研究

＊吳潤民 唐廣軍 宋旭東* 白永輝 王焦飛 于廣鎖

（1.寧夏大學(xué) 省部共建煤炭高效利用與綠色化工國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 化學(xué)化工學(xué)院 寧夏 750021 2.山東兗礦國拓科技工程股份有限公司 山東 273500）

在氣化爐內(nèi)，若燃料與氧化劑的混合反應(yīng)不完全，會(huì)導(dǎo)致氣化過程中產(chǎn)生積碳[1-2]，從而對(duì)氣化爐造成嚴(yán)重?fù)p害。因此探究碳煙生成機(jī)理能為優(yōu)化實(shí)驗(yàn)條件提供依據(jù)。

在可見光和近紅外波段范圍內(nèi)，烴類火焰輻射主要來源于碳煙顆粒物的連續(xù)輻射[3]，目前，激光誘導(dǎo)白熾光[4]、發(fā)射層析成像[5]、自發(fā)輻射光譜都被證明是可靠檢測(cè)碳煙的方法。在氣化研究領(lǐng)域中，碳煙光學(xué)特性的研究很重要，Liu等[6]研究H2O對(duì)碳煙形成和火焰性能的影響進(jìn)行了數(shù)值研究，發(fā)現(xiàn)H2O的化學(xué)作用抑制了碳煙的形成。F.Escudero等[7]對(duì)不同氧指數(shù)條件下軸對(duì)稱層流火焰中乙烯、丙烷和丁烷擴(kuò)散火焰進(jìn)行視線衰減和雙色發(fā)射的非侵入性測(cè)量，確定碳煙體積分?jǐn)?shù)、溫度、火焰高度和輻射損失之間的關(guān)系。Snelling等[8]提出了一種多波長火焰發(fā)射技術(shù)，選擇500-945nm的光譜范圍內(nèi)采用線集成光譜的水平掃描，用于測(cè)定軸對(duì)稱層流擴(kuò)散火焰中的碳煙溫度和體積分?jǐn)?shù)。Shu Zheng等[9]在蠟燭火焰中利用高光譜成像儀及牛頓迭代法測(cè)量計(jì)算了火焰輻射率和溫度分布。綜上說明火焰的熱輻射的主要來源是碳煙顆粒，其在整個(gè)波長光譜范圍內(nèi)發(fā)出輻射，燃燒過程中的碳煙輻射問題非常重要，不可忽略。

目前國內(nèi)外有關(guān)碳煙火焰的研究工作主要集中研究不同燃料產(chǎn)生碳煙體積分?jǐn)?shù)及火焰溫度變化規(guī)律，而關(guān)于碳煙輻射特性問題的研究較少。為了更加直觀的了解氣化爐內(nèi)碳煙生成特性，本文主要對(duì)反擴(kuò)散火焰中不同氧碳比條件下碳煙輻射強(qiáng)度進(jìn)行研究，分析碳煙生成特征規(guī)律，從而為實(shí)驗(yàn)條件的優(yōu)化開發(fā)提供依據(jù)，對(duì)提高非催化轉(zhuǎn)化效率、發(fā)展氣化理論等研究領(lǐng)域具有重要意義。

1.實(shí)驗(yàn)裝置及方法

(1)實(shí)驗(yàn)裝置

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置圖

試驗(yàn)在小型碳煙火焰光譜檢測(cè)平臺(tái)進(jìn)行，檢測(cè)平臺(tái)如圖1所示。整套系統(tǒng)包括碳煙發(fā)生系統(tǒng)和診斷系統(tǒng)。診斷系統(tǒng)包括單反相機(jī)（尼康D800E）和高光譜成像系統(tǒng)。在碳煙發(fā)生系統(tǒng)中，采用質(zhì)量流量計(jì)控制燃料和氧化劑流量。噴嘴采用同軸三通道結(jié)構(gòu)，中心通道內(nèi)徑為2mm，端部厚度0.3mm，內(nèi)通道外徑和外通道內(nèi)徑分別為2.6mm和3.6mm。反擴(kuò)散火焰噴嘴中心通道通氧氣，燃料從環(huán)系通道流入，在外環(huán)隙通道引入氬氣作為保護(hù)氣體進(jìn)行隔絕。診斷系統(tǒng)中碳煙檢測(cè)由普通單反相機(jī)和高光譜成像系統(tǒng)組成，利用單反相機(jī)對(duì)火焰形態(tài)和黃光分布拍攝記錄；高光譜成像系統(tǒng)配合電控位移臺(tái)，采用CCD圖像采集技術(shù)和分光技術(shù)，對(duì)光源在垂直于狹縫的方向進(jìn)行逐行掃描，獲得波段內(nèi)的碳煙輻射二維分布。高分辨率EMCCD高光譜相機(jī)的光譜檢測(cè)范圍為400-1000nm，光譜分辨率為2.73nm，圖像分辨率為1004×1002，像素尺寸為0.09692mm/像素點(diǎn)。

碳煙輻射強(qiáng)度實(shí)驗(yàn)條件如表1所示，確定氧氣流量，根據(jù)氧燃當(dāng)量比([O/C]e)確定甲烷流量考察不同氧燃當(dāng)量比對(duì)火焰中生成碳煙形態(tài)和其光譜輻射特性的影響。其計(jì)算方法如式（1）所示：

表1 反擴(kuò)散火焰實(shí)驗(yàn)條件

(2)圖像處理

圖2 圖像處理過程

為獲得火焰碳煙生成高度及面積分布，利用Image J軟件對(duì)原始圖像照片獲得火焰顏色進(jìn)行處理如圖2。首先利用軟件將火焰原始圖像轉(zhuǎn)化為灰度圖像，按式（2）所示的映射變換曲線，對(duì)灰度圖像進(jìn)行著色，其中，R(x，y)、G(x，y)、B(x，y)為R、G、B通道的顏色值；f(x，y)為特定點(diǎn)灰度圖像的灰度值，f是所選的灰度圖像的灰度值[10]。其次將灰度圖進(jìn)行銳化，通過調(diào)成圖像亮度及對(duì)比度將火焰中亮黃色區(qū)域進(jìn)行加深處理，隨后選取合適的閾值將所需區(qū)域與背景分割，經(jīng)像素與真實(shí)面積換算獲得碳煙在火焰中高度和面積分布。

2.實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

(1)火焰圖像

圖3為利用相機(jī)拍攝不同[O/C]e條件下的可視形態(tài)火焰。依據(jù)研究表明火焰的顏色和亮度是火焰圖像特性表征的重要參數(shù)，在反擴(kuò)散火焰中，生成碳煙濃度可以解釋火焰的顏色和亮度。由圖可知，火焰分為藍(lán)色、黃色和橙色區(qū)域。黃色及橙色區(qū)域火焰亮度較高，是燃料熱解產(chǎn)生的碳煙連續(xù)輻射造成，且火焰呈現(xiàn)黃色和橙色區(qū)域說明碳煙溫度較低，進(jìn)而表明火焰溫度較低。而在藍(lán)色且亮度較暗區(qū)域幾乎不存在碳煙顆粒。隨[O/C]e增加，黃光區(qū)域逐漸減少且外焰呈現(xiàn)強(qiáng)度較高的黃色，且火焰寬度隨甲烷流量降低而減小。沿火焰?zhèn)鞑シ较颍鹧娓垦鯕夂砍渥悖剂显诟邷叵伦陨戆l(fā)生裂解，釋放出碳煙前驅(qū)物，表明此區(qū)域還未生成碳煙，火焰呈藍(lán)色，稱為碳煙前驅(qū)物生成區(qū)；隨火焰高度增加，溫度逐漸升高，熱解反應(yīng)逐漸加劇，碳煙前驅(qū)物開始不斷生長，小顆粒不斷碰撞聚合最終形成碳煙，碳煙輻射強(qiáng)度隨火焰高度增加逐漸增大，在火焰中部達(dá)到最大值，形成黃光最亮區(qū)，從而被稱為碳煙發(fā)展區(qū)；在火焰尾端，黃光逐漸減少至消失，這是由于當(dāng)高度進(jìn)一步增加時(shí)，碳煙與火焰中O2、-OH自由基等發(fā)生氧化反應(yīng)，此區(qū)域?yàn)樘紵熝趸瘏^(qū)。綜上所述，火焰中部的亮度高于火焰下游區(qū)域亮度，主要原因是對(duì)于火焰上游區(qū)域，碳煙顆粒生成速率較慢且停留時(shí)間較短，故在該區(qū)域無碳煙。而對(duì)于火焰中下游區(qū)域，由于碳煙顆粒自身重力原因使得碳黑停留時(shí)間增大，增強(qiáng)了火焰輻射，同時(shí)火焰溫度隨之降低。

圖3 火焰圖像

(2)多波長輻射強(qiáng)度

圖4 火焰連續(xù)輻射強(qiáng)度分布

圖4為高光譜成像系統(tǒng)拍攝火焰不同位置處高光譜輻射強(qiáng)度信息。由圖可知，在碳煙初始區(qū)，火焰主要由CH*（430nm）、C2*（470nm、520nm、560nm）等自由基組成，在此波段范圍內(nèi)無碳煙連續(xù)光譜生成；沿火焰方向傳播至碳煙發(fā)展區(qū)再到氧化區(qū)，可知碳煙連續(xù)輻射強(qiáng)度降低，在420-650nm之間有連續(xù)輻射光譜，且連續(xù)輻射光譜500-650nm波段基本不存在特征輻射峰，黑體輻射強(qiáng)度變化顯著，故為了反應(yīng)碳煙輻射強(qiáng)度變化，選擇620nm[8]波長作為研究。

(3)碳煙輻射強(qiáng)度

圖5 不同當(dāng)量比噴嘴軸線碳煙輻射強(qiáng)度分布

圖5為不同氧燃當(dāng)量比條件下反擴(kuò)散火焰沿軸線碳煙輻射強(qiáng)度分布。隨氧碳比增加，碳煙輻射產(chǎn)生高度逐漸降低且火焰逐漸穩(wěn)定，當(dāng)[O/C]e＞0.62時(shí)高度保持穩(wěn)定不變，并且碳煙生成區(qū)向中心軸線靠攏且向噴嘴口移動(dòng)。主要原因?yàn)榧淄榕c氧氣單位時(shí)間內(nèi)接觸面積增大，進(jìn)而導(dǎo)致單位時(shí)間內(nèi)產(chǎn)生化學(xué)反應(yīng)的區(qū)域增大，碳煙生成降低。且由圖可知，測(cè)量碳煙輻射強(qiáng)度會(huì)出現(xiàn)兩個(gè)峰值，靠近噴嘴口的小峰主要因?yàn)橛捎诃h(huán)系甲烷射流卷吸周圍空氣在火焰根部附近形成渦流，從而在火焰根部和噴嘴端面之間形成回流區(qū)，產(chǎn)生少量碳煙；而在火焰中部出現(xiàn)峰值強(qiáng)度主要是由于火焰上游生成少量碳煙顆粒隨氣流運(yùn)動(dòng)在火焰中部聚集導(dǎo)致。從圖中發(fā)現(xiàn)，距噴嘴出口0-4mm處，碳煙輻射強(qiáng)度值保持背景輻射1000mW·Sr-1·m-2左右，表明此區(qū)域主要發(fā)生碳煙前驅(qū)體產(chǎn)生反應(yīng)，無碳煙生成。當(dāng)[O/C]e=0.42時(shí)，碳煙輻射強(qiáng)度在大于20mm時(shí)，發(fā)現(xiàn)波動(dòng)較大，這主要是由于燃料側(cè)氣速過大，從而雷諾數(shù)較大使得火焰燃燒不穩(wěn)定。

圖6 碳煙生成區(qū)特性隨當(dāng)量比變化分布

反擴(kuò)散火焰碳煙生成高度及面積是火焰圖像特征的重要參數(shù)之一。圖6為反擴(kuò)散火焰碳煙生成特性隨當(dāng)量比變化分布。如圖6(a)所知，碳煙生成高度隨氧燃當(dāng)量比的增加而減小。主要原因?yàn)殡S反應(yīng)進(jìn)行，碳煙顆粒不斷體積不斷增大，不能像氣體分子一樣擴(kuò)散，其顆粒在火焰中的運(yùn)動(dòng)主要依賴于甲烷和氧氣射流速度。故氧碳比增加同時(shí)甲烷速度降低導(dǎo)致火焰高度越小，從而使得碳煙生成高度較低。當(dāng)Ls=0.65De時(shí)，碳煙生成高度趨于穩(wěn)定，接近于0。可以得知，當(dāng)Ls＞0.65De時(shí)，碳煙生成基本保持不變，其原因?yàn)榧淄榱魉俳档停c氧氣充分混合。由圖6(b)可知，碳煙核心生成區(qū)面積隨當(dāng)量比增加逐漸降低，當(dāng)[O/C]e＜0.50時(shí)，碳煙核心生成區(qū)面積隨氧碳比增加變化斜率較大，隨后當(dāng)[O/C]e＞0.50時(shí)，變化緩慢。

3.結(jié)論

火焰中碳煙生成可分為碳煙初始區(qū)、充分發(fā)展區(qū)和氧化區(qū)三個(gè)區(qū)域。研究結(jié)果表明：

（1）火焰中黃色區(qū)域是燃料高溫?zé)峤猱a(chǎn)生碳煙的連續(xù)光譜輻射信號(hào)，隨[O/C]e比增加，黃色區(qū)域逐漸降低，直到全部成為藍(lán)色火焰，表明燃料反應(yīng)完全，無碳煙生成；

（2）隨[O/C]e增加，碳煙輻射產(chǎn)生高度及面積逐漸降低，且輻射強(qiáng)度向噴嘴口移動(dòng)，在噴嘴口附近形成渦流，使火焰根部與端面形成回流區(qū)，產(chǎn)生少量碳煙。