黃澤光,寧傳祥,管宏林
(中國石化石油勘探開發研究院無錫石油地質研究所,江蘇無錫214126)
油氣成藏是指石油或天然氣運移充注到儲層中的過程,其時間的確定是一項重要而復雜的熱點研究問題,無論對優選油氣勘探目標、提高勘探成功率,還是對豐富與深化油氣成藏理論,均具有重要的實踐意義和理論意義。在含油氣盆地油氣藏形成的初期,伴隨著儲層自生/重結晶礦物的生長,在其解理、裂隙或晶體缺陷中常常會捕獲部分油/氣/水流體形成流體包裹體,這些包裹體不僅直接記錄了油氣成藏的條件和過程,也使得早期諸如儲層的烴類流體得到了良好的保存[1-2]。包裹體中含有豐富的成藏成礦信息,保留了成礦幼體的成分、性質,可反映成礦時的物理化學條件(溫度、壓力、成礦溶液鹽度和密度等)。這些信息對于恢復油氣成藏過程、確定油氣成藏年代、追蹤對比油氣源等方面均具有重要作用。近年,國家層面提出要加大油氣勘探開發力度,強化油氣供應保障能力[3],包裹體等技術在油氣勘探中的作用會越發凸顯。
隨著科技競爭的愈演愈烈,世界各國政府更加重視專利,把以專利為主要內容的知識產權作為國際競爭的一種手段和實施貿易保護、推動國際貿易發展的重要工具,以專利為主要內容的知識產權已成為國際競爭的一種重要手段[4-5]。專利文獻作為科技創新的有效載體,集中且及時地反映世界絕大多數科技發明成果。世界知識產權組織的統計表明,世界上每年發明創造成果的90%~95%能在專利文獻中查到,并且許多發明成果只通過專利文獻公開,并不見于其他科技文獻[6]。因此,透過專利文獻,可以從一個側面研究技術發展動態與競爭態勢[7],為行業企業技術發展提供參考。
通過對包裹體技術領域專利文獻進行檢索,建立相應文獻庫,然后對專利文獻在時間、地域、技術主題、主要參與者等方面進行分析,以期掌握包裹體技術專利的現狀和發展趨勢,為中國石化包裹體技術發展提供一定的指導。
建立準確全面的包裹體技術專利文獻庫是分析研究的基礎。從包裹體技術現狀出發,細化技術分支,根據技術分支,確定檢索關鍵詞和檢索策略,最后人工進行篩選去重并標注技術信息。
流體包裹體是賦存在礦物晶格之間的流體,記錄了油氣水充注到儲層時的物理化學性質。這些物理化學性質是油氣藏形成演化歷史的標志,是地質歷史時期盆地內烴類流體生成、運移、聚集和后期演化的重要反映。
包裹體捕獲時的溫度和壓力是包裹體研究中最重要的兩個熱力學參數,反映了油氣運移或油氣藏形成時的古溫度和古壓力,能夠比較精確地限定油氣運移過程、成藏時間、深度等[8-9]。古溫度主要是獲得兩相流體的均一溫度,其主要過程是利用顯微鏡在冷熱臺上對兩相流體包裹體進行加熱,記錄兩相流體變成均一相時的溫度。古壓力恢復方法主要包括CO2容度法、均一溫度-鹽度法、CO2拉曼光譜法、流體包裹體PVT 模擬方法、利用NaCl-H2O 溶液包裹體的密度式和等容式法、不混溶流體包裹體法等[6,10-11]。古壓力研究的手段通常是應用激光共聚焦顯微鏡來測定油氣包裹體的氣/液比,再結合包裹體其他熱力學參數,運用PVT模擬軟件確定其中成分、性質、飽和壓力和捕獲壓力。
隨著技術的快速發展,包裹體研究不僅可通過原位微區、微束分析方法精細分析流體包裹體形成時的古溫度和古壓力,也可以從分子級水平研究烴類包裹體中的烴類組分特征[12],將這些組分的與烴源巖、油氣層烴類組分進行對比,可以為油氣來源運移過程分析提供相關證據。
為了使關鍵詞、檢索式等更加全面,有必要對包裹體技術進行分解。包裹體技術在熱液金屬礦床方面早已得到了廣泛應用,自Haszeldine等[13]、McLimans等[14]國外學者在20世紀80年代將包裹體技術從熱液金屬礦床定年引入石油地質領域,包裹體定年技術快速發展,在油氣成藏定年方面得到了廣泛應用。流體包裹體在成藏定年方面的研究主要包括:①油氣包裹體的形成世代,代表了油氣運移充注的期次;②烴類包裹體的均一溫度,記錄了油氣運移充注時的古地溫,結合盆地演化史即可恢復包裹體形成時的埋藏深度和形成時期;③烴類包裹體的成分可以反映油氣注入時的地球化學特點和相態,結合包裹體形成期次、均一溫度,可對油氣成藏年代做出更為準確的判斷。
任何一項分析測試技術的實現均離不開儀器設備的研發與改進,因此除了上述3 項應用外,儀器設備的研發改進也是包裹體技術領域的一項重要內容。故將包裹體技術分解為4 類:發育世代關系、古溫壓恢復、成分分析和相關儀器設備。
根據不同分解技術的特點、應用效果等確定了各分解技術的檢索關鍵詞,如表1所示。
根據表1中確定的關鍵詞,中文文獻利用廣州奧凱知識產權服務公司開發的壹專利(PatYee)專利檢索分析系統。該系統是中文界面,具備操作簡單、檢索方便,多樣化的檢索結果呈現,人性化的專利閱讀,專業的數據分析等功能特點。 外文文獻利用Innography 數據庫[15],該數據包括全球一百多個國家和地區的超過9 000 萬件專利數據、美國專利訴訟數據、美國商標數據、組織機構商業數據等。其獨特的專利強度指標可以用于挖掘核心專利,文本聚類功能可以快速分析專利技術點的分布情況。
以2018年12月為截止日,檢索結束后,對檢索專利進行整合去重,對去重之后的專利文獻進行整理,主要內容包括專利名稱、申請號、申請日、公開(公告)號、授權號、專利權人、當前法律狀態信息等。根據摘要、權利要求等具體信息進行分支技術的歸類、標引,建立包裹體技術專利文獻庫,為下一步的分析奠定基礎。
包裹體技術共有351 件國內外專利,歸屬于215個專利族,專利族的平均專利數為1.63件。圖1展示了包裹體專利布局概況,從法律狀態的角度來看,有效專利162件,失效專利189件,有效授權的比例占到全部專利的23.9%,有效申請(審查中)的占比22.2%,兩者之和,即有效專利的占比約46.1%,少于失效專利的比例。
根據專利的申請時間、專利國家、主要專利權人的分布特征,分析了包裹體技術現有專利的時間、空間分布特征,明確了主要專利權人。
圖2展示了包裹體技術專利申請趨勢:2000年之前專利數量較少;2001—2010 年間高峰出現在2006年,有20 件專利申請;2011 年及以后,除去未公開完全的2018年,每年的申請量均在10件以上;高峰出現在2015 年,有34 件專利申請。專利從提交申請到公開授權可檢索,會有一個時間周期,往往在1~3 年。在2016—2018年,統計數據顯示專利數量有所下降,但由于時間滯后關系,并不能代表這幾年專利申請量的下降。因此可以判定,包裹體技術專利現今仍處于快速發展階段。
從分支技術分支來看,成分分析在20 世紀90 年代初相對活躍,隨后沉寂至2005年再次開始活躍;發育世代關系到近幾年來才相對活躍;古溫壓恢復在2002年有過申請之后,在2012年之后再度活躍;相關儀器設備則是在大部分年度有專利申請,原因在于,儀器設備作為直接銷售的產品被反向工程的可能性相對于其他3 個技術分支更高,容易判定侵權,因此是專利布局較為活躍的技術分支。

表1 包裹體技術專利檢索要素

圖1 包裹體技術專利法律狀態特征

圖2 包裹體分支專利申請趨勢
從布局的主要國家和地區來看:中國專利有117件,占比33.3%;日本專利54 件,占比15.4%;美國專利有41 件,占比11.7%;德國專利25 件,占比7.1%;PCT專利21件,各占比6.0%。表明中國、日本、北美地區和歐洲地區是該技術領域的主要布局國家/地區。
從包裹體各個分支主要國家/地區專利布局數量(見圖3),可以看出,中國專利在成分分析、發育世代關系和古溫壓恢復3 個技術分支都是較為領先的。但從國際競爭的角度上來看,成分分析中排第二位的美國僅有10 件專利,加拿大7 件專利,其余國家都不多于5 件專利,該技術分支存在一定的競爭,但競爭激烈程度不如相關儀器設備領域激烈;在發育世代關系分支下,僅中國有專利申請;古溫壓恢復的情況與發育世代關系類似,中國專利數量遙遙領先,國外專利很少,是否有必要繼續大量專利布局值得商榷;而在相關儀器設備領域中,國際競爭最為激烈,涉及市場上銷售的設備時,往往是專利布局競爭的焦點,中國專利少于日本專利,略多于美國專利。

圖3 包裹體各個分支主要國家/地區專利布局數量(總數超過10件)
從主要申請人來看,英國石油有27件專利,占比8.8%;中國石化有19 件專利,占比5.8%;中國科學院有16 件專利,占比4.8%。包裹體專利的集中度相對不高,擁有專利的申請人較多,表明未形成較強的技術壟斷。
圖4 展示了包裹體技術專利主要申請人在主要國家/地區布局情況。橫向來看,英國石油在多國布局最為積極,在7 個國家/地區有專利申請,中國石化在中國、美國、加拿大有專利申請。縱向來看,中國是專利申請數量最多的國家,尤其以中國申請人為主,中國石化是中國專利申請數量最大的申請人。
從布局情況來看,英國石油全球性布局最明顯,在英國、美國、加拿大、日本、丹麥、中國、德國以及國際知識產權組織WIPO均有布局。此外,埃克森美孚在美國、德國、歐洲和WIPO有專利布局,奧林巴斯及卡爾蔡司兩個儀器公司同樣具有多國布局的特點。而中國公司中僅有中國石化在美國和加拿大有3 個同族專利布局,專利申請量較高的中科院、石油大學、中石油均沒有國際專利布局。表明我國在國際專利布局保護方面還需要加強。

圖4 包裹體技術專利分布特征
包裹體的4個分支技術中,發育世代關系的專利數量為19件,占比5.5%,實際上發育世代關系主要是從包裹體發育的巖相學出發,定性判定包裹體發育的期次,確定發育的先后關系,以經典的理論為依托,不涉及過多的技術方法創新,因此專利較少。古溫壓恢復相關技術的專利數量為37 件,占比10.5%;成分分析專利數量為88 件,占比25.2%;相關儀器設備的專利數量為206 件,占比58.8%。表明包裹體的專利布局主要以古溫壓恢復、成分分析技術和相關儀器設備為主(見圖5)。

圖5 包裹體分支技術專利占比
根據3項主要技術的專利文獻時空分布特征,明確各自技術的主要布局地區與發展熱度。對專利進行充分閱讀,繪制各技術的專利路線表,在路線表上標出專利、發明點、主要權利要求中的主要關鍵詞,根據先后順序梳理專利技術的發展脈絡,明確技術發展趨勢。
從古溫壓恢復技術分布趨勢圖(見圖6)可以看出,僅在2001 年和2013年的時候由于??松梨诤蜌づ圃趲讉€國家有專利之外,其余都是中國專利申請,表明中國正逐漸成為古溫壓恢復方面的主要研發陣地。
從古溫壓恢復技術專利申請路線表(見表2),可以看到,一方面,拉曼技術從2013 年殼牌涉及之后,一次性申請了7個同族專利,表明了拉曼技術在包裹體技術中的重要性。此外,包裹體與礦物同位素、白云石有序度等多種技術手段結合進行古溫壓恢復,盆模、地化等綜合應用也越來越明顯。也就是說,包裹體古溫壓的恢復正朝著多手段約束、多技術聯用方向發展。
包裹體成分分析在2010 年之前,國外主要競爭對手比較活躍,在多個國家開展布局。從2007 年開始中國成為該技術分支下的主要活躍力量(見圖7),至今中國專利都處在比較高的水平,表明中國在成分分析方面的技術正快速發展。
從專利申請路線表(見表2)中可以看出,成分分析專利申請大致分為兩個階段,2000 年以前為英美公司的專利申請,2000 年以后為中國申請人在中國的專利申請為主。包裹體破裂方式上,由群體機械破裂逐漸向單體激光破裂發展;檢測精度不斷提高,向微量檢測發展;檢測內容更加豐富,不局限于流體組成,逐漸發展為包括同位素在內的多種信息檢測。
圖8 展示了相關儀器設備按優先權年計的布局趨勢,因為直接對應銷售的產品,國內外競爭者始終保持著對該技術分支的多個國家/地區布局,中國專利在近年來保持著較好的勢頭。
對儀器設備不同階段的關鍵詞進行了梳理,在從1965 年開始到2003 年的第一階段,專利摘要關鍵詞主要包括:偏振、偏光、透鏡、錐光、鏡筒等,這些關鍵詞都指向了顯微鏡制造技術。而在2003年至今的第二發展階段,關鍵詞則轉變為:拉曼、刻蝕、取樣、同位素、光譜、質譜等,這些都表明了除傳統顯微鏡技術之外,包裹體的儀器設備呈現出向多技術聯用方向發展的趨勢。
油氣企業主要競爭對手應該是油氣公司及相關的科研院所,因此選取了國外的??松梨?、哈里伯頓、英國石油(BP),以及國內的中石油和中科院進行分支技術的優劣勢分析(見圖9)。

圖6 古溫壓恢復按優先權年的布局趨勢

表2 古溫壓恢復和成分分析技術路線

圖7 成分分析按優先權年的布局趨勢
BP 共申請27 件專利,其中絕大部分為包裹體成分分析,占81.4%。中石化共有22 件,且4 個技術方向均有布局,且在單體包裹體分析所用樣品池(US14/467447)及成分取樣方法(US13/656492)方面進行了國際布局。中科院有18 件,??松梨诤椭惺途?2件,技術布局也較為分散。這些特征表明,中石化在包裹體領域具有一定的優勢。

圖8 儀器設備按優先權年的布局趨勢

圖9 中國石化與主要競爭對手技術分支對比
實際上,中石化石油勘探開發研究院是中石化包裹體技術的主要擁有單位。石勘院目前已經形成了單體包裹體分析技術,并在2016 年作為主要發明點之一獲得了國家技術發明獎。該技術目前所能達到了分析下限是50 μm,即該技術還不能解決單體小于50 μm的包裹體。然而實際地質情況下,包裹體往往都小于50 μm,因此,限制了該技術的大規模應用。根據專利文獻反映出的原位微區發展趨勢,中石化應在提高單體包裹體分析精度上進一步加強研究。另外,中國石化石勘院在同位素分析、色質譜應用上也有一定的技術積累,結合上文提到了綜合應用的發展趨勢,多技術聯用也應該是中石化包裹體技術的一個發展方向。
(1)包裹體技術專利共有351件,歸屬于215個專利族。時間上包裹體技術專利在2010 年之前(除2006 年)平穩發展,2010 年以來至今發展勢頭迅猛。空間上,中國、美國、日本、英國和歐洲是主要的爭奪地區。
(2)分支技術中的古溫壓恢復、成分分析和儀器設備是重點技術。包裹體古溫壓的恢復正朝著多手段約束、多技術聯用方向發展;成分分析方面,群體破裂向高精度單體破裂發展的同時更加注重同位素等多參數的檢測與綜合應用;儀器設備上呈現出向原位微區、多技術聯用方向發展。
(3)中國石化在單體包裹體和古溫壓恢復的技術與布局上具有一定的競爭優勢。低于50 μm單體包裹體技術、更高均一溫度壓力的恢復、結合其他優勢技術的多技術聯用是下一步攻關的主要方向。