透明紅外硫系薄膜非均勻性檢測及影響因素

姚玉明，宋寶安*，肖傳富，戴世勛

(1.寧波大學 信息科學與工程學院，浙江 寧波 315211;2.寧波大學 浙江省光電探測材料與器件重點實驗室，浙江 寧波 315211)

1 引 言

隨著紅外器件向著小型化與集成化方向發(fā)展，紅外薄膜在光流控芯片、三維光子晶體、微腔激光器、高密度光存儲、光傳感等領域應用越來越廣泛[1-7]。均勻性良好的薄膜是微光學器件高精度制備和規(guī)模化生產的基礎。紅外薄膜光學均勻性的高精度無損檢測具有重要的意義。

薄膜光學均勻性通常指厚度均勻性和折射率均勻性。測試薄膜厚度和折射率的方法很多，包括Cauchy方程法、Sellmeier關系法、包絡法、橢圓偏振法[8-9]等。Cauchy方程法是一種經驗型方法，偏差較大。Sellmeier關系法計算得到的光學常數(shù)和薄膜厚度誤差較大，且誤差分析情況復雜。橢圓偏振法不能直接得到清晰的表達式，需要利用計算機求解一個超越方程，要進行數(shù)學建模，模型的準確與否直接影響最終的計算精度。基于薄膜透射譜線的包絡法由Swanepoel提出[10]，該方法利用薄膜的透射曲線中兩個相鄰的波峰或波谷位置對應的波長和峰值包絡數(shù)據(jù)計算薄膜的厚度和折射率，簡單有效，但在強吸收區(qū)域會出現(xiàn)厚度和折射率明顯異常的計算結果。

針對上述問題，本文利用改進的Swanepoel方法，通過測試薄膜多個不同區(qū)域的紅外透射譜，進而計算和表征薄膜的非均勻性，該方法能夠準確測量紅外透明薄膜的均勻性。

2 基礎原理

紅外薄膜光學均勻性測試原理如圖1所示。首先測試薄膜不同區(qū)域的紅外透射譜，然后利用改進的Swanepoel方法計算薄膜上不同區(qū)域的折射率[11]，最后利用不同區(qū)域的測試結果計算得到薄膜的均勻性。

如圖1所示，透明襯底上薄膜的厚度為d，復折射率N=n-ik，n是折射率，k是消光系數(shù)，可以表示為吸收系數(shù)α的函數(shù)。透明襯底厚度比薄膜的厚度d大幾個數(shù)量級，襯底折射率為s，吸收系數(shù)αs=0。透過率T是一個具有多個自變量的函數(shù)，它可以表示為：

T=T(λ，s，n，d，α).

(1)

(2)

薄膜厚度d1為：

(3)

其中：λ1，λ2為相鄰兩個峰值波長，n1，n2為對應的折射率。薄膜吸收系數(shù)α為：

(4)

其中：

(5)

式中：

(6)

圖1 單層透明薄膜均勻性獲取方法示意圖Fig.1 Schematic of obtaining uniformity of single transparent film

3 實 驗

紅外Ge-Sb-Se硫系薄膜是利用磁控濺射法[12-13]在二氧化硅玻璃襯底上制備而成。制備過程中，真空腔內的壓力≤10-5Pa且溫度保持在25 ℃，濺射功率為20～40 W，襯底的旋轉速度為5 r/min。為了使薄膜結構更加穩(wěn)定，將制備好的薄膜放入退火爐，在轉化溫度(Tg)以下40 ℃退火15 h。

透射光譜使用帶有HYPERION 3000顯微成像和三維移動平臺的顯微傅里葉紅外光譜儀VERTEX 70測得[14-15]，透射譜測量誤差是±0.1%，測試中顯微鏡的工作孔徑為20 μm。在精確定位薄膜的初始測量點并精確校準平臺的平移方向后，通過設置平臺的運動軌跡，自動測量了36個微小區(qū)域的透射光譜，光譜分辨率為0.2 cm-1，結果如圖2所示。

圖2 薄膜36個不同位置處的透過光譜Fig.2 Transmission spectra of thin films in 36 different areas

4 實驗結果

由圖2中數(shù)據(jù)計算得到薄膜的折射率和厚度，其中一個測試區(qū)域的測試數(shù)據(jù)及計算結果列于表1。

表1 薄膜的折射率及厚度Tab.1 Refractive index and thickness of thin film

*最后求出d2的平均值為1 402.0 nm，[m]表示將m取半整數(shù)。

利用改進的Swanepoel方法計算得到薄膜上36個測試區(qū)域的厚度數(shù)據(jù)，如圖3(a)所示，薄膜的平均厚度約為1 400.7 nm，標準差約為2.8 nm。為了驗證計算的準確性，同時利用臺階儀測試了薄膜厚度，結果如圖3(b)所示，薄膜厚度約為1 400.7 nm，標準差約為8.3 nm，與計算結果基本吻合。

(a)36個不同位置的薄膜厚度(a)Calculation results of film thickness in 36 different areas

(b)臺階儀測得的薄膜厚度(b)Thickness of film measured by step profiler圖3 兩種不同方法獲得的薄膜厚度Fig.3 Film thickness obtained using two different methods

通過該二階Cauchy模型擬合得到薄膜折射隨波長的變化曲線如圖4(a)所示[11]，折射率隨著波長的增加而減小，每個點的折射率誤差優(yōu)于0.5%。薄膜在波長2 μm處各個測試區(qū)域的折射率如圖4(b)所示，薄膜折射率均勻性優(yōu)于0.8%。除此之外，該薄膜在2 μm處吸收系數(shù)接近為0。

(a)折射率隨波長的變化(a)Refractive index changes with wavelength

(b)波長2 μm處的折射率率均勻性(b)Refractive index uniformity at wavelength of 2 μm圖4 薄膜的折射率及均勻性Fig.4 Refractive index and uniformity of film

5 討論與分析

實驗測得紅外透射譜(圖2)與運用單層膜模型計算得到的透射光譜曲線相似，因此，薄膜在厚度方向(Z方向)的均勻性良好，本文只討論薄膜在表面不同區(qū)域的折射率非均勻性，并將分析透射譜線噪聲、表面粗糙度、薄膜厚度和折射率精度4個因素對薄膜均勻性檢測的影響。

5.1 紅外透射譜線噪聲影響

為了準確獲得薄膜光學常數(shù)，需要精確濾除待測薄膜透過率中的噪聲，常用的濾波方法Savitaky-Golay，Adjacent Averaging，Percentile Filter和FFT Filter[15-19]等會導致濾波后的透射曲線出現(xiàn)不同程度的失真，進而使得薄膜光學常數(shù)的計算出現(xiàn)較大誤差。為此，本文提出了一種分段濾波方法。首先，將薄膜的透射光譜曲線以半高寬為界限分成若干個波峰和波谷段； 然后，利用函數(shù)模型T=acos (n/λ)+b分別對每一段波峰和波谷數(shù)據(jù)進行擬合，獲取每一段的擬合殘差；將它與設定的殘差閾值比較，若大于閾值，則將此段數(shù)據(jù)再按半高寬重新分段擬合，直到所有擬合殘差小于閾值為止；最后，再將擬合后的數(shù)據(jù)拼接到一起，即可精確濾除透射曲線中的噪聲得到一條理想的光滑透射光譜曲線。

圖5 濾波前后薄膜在中紅外波段的透射譜Fig.5 Transmission spectra of film in mid-infrared band before and after filtering

分段濾波前后薄膜的透射譜如圖5所示。由圖可知，原始數(shù)據(jù)存在一定的噪聲，分段濾波后基本上消除了噪聲的影響。利用濾波后的數(shù)據(jù)，運用改進的Swanepoel方法準確繪制出透射譜的上下包絡曲線，進而精確計算得到薄膜的厚度和折射率。

5.2 薄膜表面粗糙度影響

這里使用三維輪廓儀測試了薄膜的表面粗糙度，計算了粗糙度對薄膜透射譜的影響，如圖6所示。由圖6(a)可知，薄膜表面起伏在15 nm以內。圖6(b)顯示，當測試波長較短，處于強吸收與中等吸收區(qū)時，薄膜的粗糙度對透射譜有較大的影響，透過率相差約0.7%；隨著測試波長的增加，在弱吸收區(qū)域，粗糙度影響減小，透過率差值僅為0.1%。當測試波長處于中紅外透明區(qū)域時，粗糙度為15 nm與粗糙度為0的透射譜幾乎完全重合。本文測試中紅外區(qū)域的折射率，故薄膜表面±15 nm起伏的影響可以忽略。

(a)輪廓儀測得薄膜表面粗糙度(a)Surface roughness of film measured by profiler

(b)粗糙度對透射譜的影響(b)Effect of roughness on transmission spectrum

圖6 薄膜表面粗糙度對測量結果的影響

Fig.6 Effect of film surface roughness on measurement results

5.3 薄膜厚度的影響

準確獲取薄膜的厚度有利于提高薄膜折射率的計算精度，計算過程中利用循環(huán)迭代的方法提高薄膜厚度的計算精度。利用改進的Swanepoel方法，基于透射譜上下包絡線第一次得到各個波長處厚度d1的值比較離散，不夠精確。因此我們利用第一次計算的厚度d1的均值和透射譜峰谷處的折射率n1來確定干涉級次m，利用切點處干涉級次為整數(shù)或半整數(shù)的特征把計算得到的干涉級次m取整數(shù)或者半整數(shù)，進一步使用這些取整或半整數(shù)的m值以及n1的值代入干涉方程計算厚度d2的值，利用d2的均值進而可以計算得到更為精確的折射率n2。表1中數(shù)據(jù)顯示d1=(1 423±20) nm，精度為2%，d2=(1 399±5) nm，精度為0.4%，結果表明優(yōu)化后的d2精度更高。

5.4 折射率精度分析

折射率的測量誤差主要來源于透射光譜曲線的測量誤差和計算折射率的方法誤差。所使用的光譜儀透射譜的測量誤差是±0.1%，對應折射率的計算誤差低于0.1%。誤差主要來源于分段濾波、包絡選取和擬合模型，利用帶有高斯噪聲的模擬透過率曲線計算薄膜折射率，結果表明誤差約為0.2%。綜上所述，折射率的測量精度優(yōu)于0.5%。

6 結 論

本文系統(tǒng)研究了透明紅外硫系薄膜的均勻性，提出了一種利用薄膜多個區(qū)域的紅外透射譜與改進的Swanepoel方法對透明紅外薄膜非均勻性進行檢測與表征的方法。首先，在透明二氧化硅襯底上利用磁控濺射法制備了Ge-Sb-Se透明薄膜，利用顯微傅里葉紅外光譜儀標定和測試了36個80 μm×80 μm區(qū)域的紅外透射光譜。然后，利用上述方法計算了該薄膜的厚度和折射率均勻性，分析了透射譜噪聲、薄膜表面粗糙度與薄膜厚度對計算結果的影響，通過分段濾波法、紅外區(qū)域透過率測量以及循環(huán)迭代計算法可以有效減小這些因素的影響。結果表明，薄膜厚度為1 400.7 nm，標準差為2.8 nm，與臺階儀的測試結果相吻合。薄膜折射率均勻性優(yōu)于0.8%，每個測試區(qū)域的折射率誤差優(yōu)于0.5%。