銅陵礦區(qū)與農(nóng)田土壤重金屬污染現(xiàn)狀研究

付歡歡 馬友華 吳文革 胡宏祥 王強 馬鐵錚 徐露露 聶靜茹 程燚 何曉紅

摘要：為了詳細了解銅陵礦區(qū)與農(nóng)田土壤重金屬污染狀況、重金屬在銅陵農(nóng)產(chǎn)品中的累積狀況，以及相關(guān)的研究成果，筆者總結(jié)了銅陵礦區(qū)與農(nóng)田重金屬元素的來源與分布，從礦區(qū)土壤、農(nóng)田土壤和農(nóng)產(chǎn)品3個方面闡述其重金屬污染現(xiàn)狀，并對銅陵土壤的重金屬元素普查和農(nóng)田修復(fù)工作進行了展望。

關(guān)鍵詞：土壤；重金屬污染；銅陵；礦區(qū)；農(nóng)田

中圖分類號：S-1文獻標志碼：A論文編號：2013-0875

0引言

銅陵是中國銅、鐵、硫、金的重要生產(chǎn)基地，素有“銅都”之稱，其采礦歷史可上溯到西周，距今3000年以上的歷史。銅、金、硫鐵礦和水泥用灰?guī)r是銅陵的4種優(yōu)勢礦產(chǎn)。本研究通過對銅陵礦區(qū)與農(nóng)田土壤中重金屬污染現(xiàn)狀的研究，了解其土壤重金屬污染的來源、分布與銅陵主要礦區(qū)和農(nóng)田地區(qū)的重金屬污染狀況，以及銅陵主要作物中重金屬的積累情況，為其土壤重金屬普查與修復(fù)工作提供參考。

目前，銅陵礦集區(qū)不同類型的采礦冶煉后所產(chǎn)生的尾礦砂分別堆放在39個尾礦庫中，其中包括五公里、相思谷、響水沖、楊山?jīng)_和林沖等12個大型尾礦庫[1]。在礦產(chǎn)生產(chǎn)過程中產(chǎn)生的大量尾礦堆積在尾礦庫，成為環(huán)境體系中重金屬污染的重要來源。土壤中重金屬元素含量隨著遠離尾礦庫逐漸遞減。而且銅陵地區(qū)重金屬元素As、Cr、Cd、Cu、Hg、Zn等的背景值均高于安徽省土壤重金屬元素的背景含量[2]。土壤重金屬元素被農(nóng)作物、蔬菜等吸收和積累后，出現(xiàn)銅陵部分蔬菜的鉻、鎘等含量超過國家衛(wèi)生標準限量值。目前，Cd、Pb、Zn、Cu、As、Cr是該地區(qū)主要的重金屬污染元素，其中尤以As和Cd最為嚴重，其次為Cu；Zn、Cu等元素的污染主要集中在礦床附近；土壤中的Hg含量也存在很高的生物毒性污染。Cd、Hg、As對生態(tài)危害的潛在風(fēng)險很大，有很高的致癌風(fēng)險和生態(tài)風(fēng)險[3]。當前，從事相關(guān)研究的學(xué)者很難對銅陵土壤重金屬修復(fù)工作給予全面準確地描述，重金屬污染已成為當下的社會關(guān)注熱點，在長期的采礦和工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中釋放出易于遷移和轉(zhuǎn)化重金屬元素，成為修復(fù)工作中的當務(wù)之急。

1銅陵土壤重金屬的來源與分布

1.1銅陵土壤重金屬的來源

同一區(qū)域內(nèi)土壤重金屬污染可能源自某單一途徑，也可能是多種途徑共同影響。礦區(qū)的土壤重金屬污染高于一般地區(qū)，且地表高于地下。農(nóng)田污染多源自污水灌溉。污染時間越長重金屬積累就越多。根據(jù)銅陵的環(huán)境特征，總結(jié)其農(nóng)田和礦區(qū)土壤重金屬污染的來源具體有以下3點。

1.1.1尾礦與礦渣地處長江中下游的銅陵是中國鐵銅多金屬成礦的中部，銅礦儲藏豐富，伴有豐富的硫、鐵、金等礦。礦山尾礦、礦渣是其采礦區(qū)土壤重金屬污染的主要來源。采選礦過程中，需要用水進行反復(fù)沖洗，選礦廢水中含有的大量尾礦廢砂就會隨污水排放污染土壤，給采礦區(qū)及其周圍農(nóng)田土壤帶來嚴重的污染。這使銅陵礦區(qū)周圍土壤和農(nóng)田土壤酸化和Cd、Cu、Zn等污染嚴重。已有研究顯示，銅陵礦集區(qū)表層土壤中的 Zn、Cu、Cd、Pb等重金屬元素含量大部分超標[4-5]。鳳凰山礦區(qū)周圍土壤Cu、Zn、As、Cd重金屬總量的嚴重超[6]。

1.1.2污水灌溉釆礦活動排放的酸性廢水量在銅陵工礦業(yè)排放的廢水總量中占很大比例。據(jù)銅陵環(huán)境公告，2012年銅陵工業(yè)廢水排放量5035萬t，占全部廢水排放的一半以上[6]。據(jù)陳芳[7]對安徽銅陵相思河及其周邊重金屬元素污染的研究說明，酸性礦山排水產(chǎn)生的重金屬的釋放，采礦廢石中被酸溶出含重金屬離子的礦山酸性廢水，可隨著礦山排水和降雨帶入河流、湖泊、滲入地下和進入土壤。未經(jīng)處理的礦山酸性廢水的重金屬污染成為灌溉區(qū)的主要用水來源，主要污染礦山的周圍或河流的下游。例如，新橋硫鐵礦的開采，導(dǎo)致新橋鎮(zhèn)段的相思河中的S和Cd嚴重超標。銅陵部分引用受污染的河水灌溉的稻田中Pb、Zn、Cu和Cd的質(zhì)量分數(shù)遠遠超出了國家土壤環(huán)境二級標準，土壤金屬污染嚴重。

1.1.3大氣沉降銅陵大氣中重金屬主要來源于采礦、冶金、燃煤、建材加工、汽車尾氣的排放、有色金屬冶煉等排放的有害氣體和粉塵以及尾礦廢渣在風(fēng)的作用下產(chǎn)生的揚塵等[8]。在銅陵市大氣降塵源解析及其對土壤重金屬累積的影響中指出[9]，這些污染源主要分布在尾礦、冶煉廠、建材建工廠、廢渣堆和公路、鐵路的周邊，并由風(fēng)輸送向外擴散。最終通過自然沉降和淋溶沉降作用，使大氣中的大多數(shù)重金屬進入水圈、生物圈、土壤圈[10]。根據(jù)2012年銅陵環(huán)境狀況公告可了解，2012年銅陵市全年工業(yè)廢氣排放量1928億標m3，其中二氧化硫排放量37869 t，氮氧化物排放量45979 t，煙塵、工業(yè)粉塵年度排放量共計18788 t（見表1）[6]。

殷漢琴[9]對銅陵市大氣降塵源解析及其對土壤重金屬累積的影響的研究結(jié)果表明，銅陵地區(qū)土壤中重金屬污染指數(shù)從大到小依次為：Cd、Cu、As、Zn、Pb，以Cd、Cu元素污染最為突出。重金屬污染土壤主要集中在研究區(qū)南部，污染強弱與區(qū)內(nèi)銅、金多金屬礦床（點）空間分布基本一致。巖礦石風(fēng)化、礦山開采、選冶等是造成該區(qū)土壤重金屬污染的主要原因。

1.2銅陵土壤重金屬的分布特征

作為工礦城市，銅陵的礦產(chǎn)資源開發(fā)利用導(dǎo)致的土壤重金屬元素污染問題日益嚴重[11]。從縱向看，在重金屬污染土壤中，重金屬進入土壤后，由于土壤對它們的固定，不易向下遷移，多集中分布在表層。從橫向看，從尾礦與尾礦污染河流灌溉區(qū)周圍的土壤污染最為嚴重。從植株對重金屬吸收來看，植株中Cd、Pb、Zn高值區(qū)主要集中在礦山尾礦堆積的區(qū)域，其次是臨近礦山靠近公路農(nóng)田土壤部分。

1.2.1銅陵土壤剖面重金屬分布特征從垂直剖面上看，元素在剖面中的垂向分布與遷移，受生物和元素地球化學(xué)遷移因素的影響，降水能使可溶態(tài)的被土壤粘粒吸附的化學(xué)元素與水分向下移動，并隨粘粒的淋溶而離開表土層沉積于土壤剖面更深的層次中。根據(jù)對銅陵土壤剖面土壤的分析研究，重金屬在土壤和作物中的分布規(guī)律中，Cd、Cr、Cu和Pb主要分布在土壤耕作層。通過對銅陵礦區(qū)農(nóng)田土壤垂直剖面上重金屬元素含量的研究表明[12]，土壤中Hg、Cd、Cu和Pb元素在表層出現(xiàn)明顯的富集，各元素總量在不同深度均明顯高于土壤自然背景值，Hg、Cd、Cu、Pb和Zn在垂直方向上呈遞減趨勢。

徐曉春等[13]對銅陵鳳凰山礦林沖尾礦庫中重金屬元素的研究表明：土壤中的重金屬元素一般在上層聚積，主要在0~20 cm的土壤層中，尤以0~10 cm的表層最高。地表的酸性環(huán)境使Pb、Zn的變化規(guī)律相似，以淋濾流失為主，但遷移距離較小，地表含量變化大，而Cu仍表現(xiàn)出富集；地下的弱堿性條件阻止了Cu、Pb、Zn向深處的遷移而富集；尾礦庫深處Cu、Pb、Zn、As的含量均保持穩(wěn)定。

1.2.2銅陵土壤重金屬橫向分布特征從橫向上看，銅陵地區(qū)土壤重金屬含量高值區(qū)分布在新橋礦、獅子山礦、銅官山礦等礦區(qū)以及銅陵縣、順安鎮(zhèn)、新橋鎮(zhèn)等城鎮(zhèn)區(qū)[14]。以洋河、順安河和新橋河等河流為中心向四周遞減。致使主要超標元素Cd的糙米樣品，其污染點也主要分布在新橋河、順安河上游和洋河流域，與對應(yīng)土壤污染規(guī)律一致。根據(jù)調(diào)查發(fā)現(xiàn)，引用礦山廢水流入的污染水灌溉，河水與農(nóng)田中重金屬的含量遠遠超出了土壤環(huán)境二級標準，重金屬污染嚴重。

白曉宇等[15]銅陵礦區(qū)土壤重金屬元素的空間變異及污染分析，引起As元素污染的主要原因是銅礦、鉛鋅礦、褐鐵礦礦床及其開發(fā)。Cd元素的污染與鉛鋅礦床及其開發(fā)以及農(nóng)業(yè)污灌有關(guān)。Pb和Zn元素的污染與鉛鋅礦床及其開發(fā)密不可分。

2銅陵礦區(qū)與農(nóng)田土壤污染現(xiàn)狀

2.1礦區(qū)土壤污染現(xiàn)狀

銅陵礦區(qū)土壤中的總銅、總鎘、總鋅均明顯超標[5]。且銅陵礦區(qū)各功能區(qū)的土壤存在著不同程度的污染且差別很大。例如，東湖流域塘埂土為中度污染；稻田土和菜地土為重度污染，其可交換態(tài)含量較高，且水稻對鎘的富集能力強；廢礦堆下墊土和礦體風(fēng)化土介于前兩者之間。

2.1.1銅官山根據(jù)胡園園等對銅陵銅官山礦區(qū)土壤重金屬污染狀況研究表明（見表2）[16]，研究區(qū)的土壤Cu、Zn、As、Hg的含量最高值和平均含量都遠高于研究區(qū)域當?shù)赝寥赖谋尘爸怠?/p>

由表2可知，Cu的平均含量高于當?shù)赝寥辣尘爸?.71倍、Zn為4.54倍、As為15.05倍、Hg為2.84倍。土壤已受Cu、Zn、As重污染,受Hg輕污染。

2.1.2鳳凰山惠勇等[17]對銅陵市鳳凰山尾礦區(qū)重金屬污染研究表明，鳳凰山銅尾礦農(nóng)田土壤中Cu含量超標1.04~1.30倍，Cd含量超標6.58~9.34倍；銅尾礦山坡土壤中Cu含量超標1.25~2.24倍，Zn含量超標0.65~0.99倍，Pb含量超標0.47~0.50倍；銅尾礦土壤中Cu含量超標1.90~3.88倍，Zn含量超標4.15~5.12倍，Cd含量超標14.01~68.44倍。

2.1.3雞冠山雞冠山硫鐵礦于1958年開始勘探并開采，其開采過程中產(chǎn)生的大量廢礦采用露天就近堆放，產(chǎn)生大量廢礦廢渣。其硫化物廢礦的風(fēng)化,造成大量有毒的重金屬從廢礦中釋放出來，進入到土壤、水體、植物中[18]。對銅陵雞冠山硫鐵礦廢礦堆重金屬元素剖面變化的系統(tǒng)研究表明，黃鐵礦、磁黃鐵礦等硫化物暴露地表，并經(jīng)氧化作用和雨水的淋濾作用時，重金屬元素會出現(xiàn)富集[19]。隨著廢礦石堆放時間越長，重金屬富集越多。由于雞冠山廢礦堆廢礦砂中Pb、Zn、Cu含量過高，而且在氧化過程中的具有易遷移性[20-22]，Pb、Zn、Cu極易向周邊流失，對附近的環(huán)境產(chǎn)生嚴重的危害。

2.1.4獅子山獅子山位于銅陵市東郊約7 km處，東臨順安河，南臨新橋、余村[23]。自1990年停用以來，堆積了近1308×104 t尾礦。近年來對該尾礦的二次選礦，對周圍環(huán)境造成極大影響。周元祥等[24]對安徽銅陵楊山?jīng)_尾礦庫尾砂重金屬元素的遷移規(guī)律的研究結(jié)果表明，長期的尾礦堆積地表，經(jīng)風(fēng)化富集致使重金屬含量過高；雖然不同位置的尾砂中重金屬遷移規(guī)律有一定差異，Zn、As和Cd等易在低洼區(qū)在表層形成局部富集；Zn，Pb，Hg和Cd在50~60 cm深處易產(chǎn)生二次富集。在尾礦庫表面植草能吸收部分重金屬元素，但植物枯萎殘留在地表層，可能造成表層尾砂中該種元素的異常升高，影響尾礦庫的進一步改造和復(fù)墾。

王少華等[25]對銅陵獅子山楊山?jīng)_尾礦庫重金屬元素釋放的環(huán)境效應(yīng)進行研究，分析了尾礦庫內(nèi)、毗鄰尾礦庫農(nóng)田和遠離尾礦庫土壤、礦庫周邊地表水和地下水、植物的樣品中多種重金屬元素的含量。發(fā)現(xiàn)土壤、水和植物中都存在不同程度的As、Hg、Cu、Zn和Pb等元素的富集現(xiàn)象，且不同元素之間的富集程度也有所差異。楊山?jīng)_尾礦庫內(nèi)尾砂中Cu、Pb、Zn、Hg和As的平均含量均超過國家三級土壤環(huán)境質(zhì)量標準。Pb和As的含量分別為國家三級土壤環(huán)境質(zhì)量標準的2.3倍和297倍，是研究區(qū)最重要的污染源。而且隨著遠離尾礦庫，土壤中重金屬元素含量逐漸降低。礦庫周邊水體均遭受不同程度的Hg污染。雞冠山鐵礦旁河流水樣與朝山村井水樣中Hg元素分別超過國家三類水標準的8倍和國家五類水標準，屬于Hg元素嚴重污染。

2.2農(nóng)田土壤重金屬污染現(xiàn)狀

銅陵地區(qū)部分農(nóng)田主要受尾礦、污染水灌溉和公路邊重金屬污染的揚塵等影響，重金屬含量超過國家農(nóng)田土壤二級標準或超過當?shù)赝寥辣尘爸怠＠纾P凰山銅尾礦鳳丹種植基地土壤中重金屬污染嚴重，其中Cu、Cd嚴重超標。非尾礦區(qū)風(fēng)丹種植地部分土壤Cu、Cd、Zn含量超過了土壤環(huán)境質(zhì)量二級標準，尾礦區(qū)風(fēng)丹種植地土壤Cu、Zn含量全部超過三級標準，Cd含量均超過二級標準[25]。

楊山?jīng)_尾礦庫周圍農(nóng)田中土壤重金屬元素，特別是As、Cu、Zn 3種元素的含量嚴重超標[23]。其中，尾礦庫內(nèi)土壤Cu和Zn 2種元素含量超過三級土壤標準2~3倍，毗鄰和遠離尾礦庫土壤Cu和Zn 2種元素含量也都超過國家土壤標準；As元素富集程度最高，尾礦庫內(nèi)土壤As含量超過了三級土壤標準100倍。

銅尾礦庫廢水導(dǎo)致了河流沉積物和稻田土壤的 Fe、As、Cu、Pb 和Zn污染，其含量遠高于未受銅尾礦廢水污染的稻田土壤[26]。在銅陵順安、新橋、獅子山的農(nóng)田布點檢測礦區(qū)農(nóng)田土壤重金屬含量時發(fā)現(xiàn)，礦區(qū)農(nóng)田表層土壤普遍受到了重金屬不同程度的污染，Cd污染很嚴重，其次為Cu，而其他各元素污染較輕[12]。

根據(jù)冶煉廠附近水稻田土壤重金屬污染與土壤酶活性的相關(guān)性研究表明，冶金塵土對附近農(nóng)田造成了Cu、Zn重金屬的污染，并一定程度地導(dǎo)致了土壤的酸化[9]。

2.3農(nóng)產(chǎn)品中的重金屬污染狀況

土壤受重金屬污染時，不僅危害土壤的物理性質(zhì)，影響作物生長，還會通過食物鏈最終影響人類健康。

2.3.1銅陵蔬菜重金屬污染狀況張千[27]對銅陵市菜市場的西紅柿、茄子、黃瓜中的Cu、Cr、Cd、Zn 4種重金屬的污染狀況進行的研究表明，這3種蔬菜的Cr含量超出中國衛(wèi)生標準最高殘留限量的5~6倍，Cd含量超出1.5倍左右，Zn、Cu不超標。謝娟等對銅陵某礦區(qū)蔬菜重金屬含量研究表明，污染區(qū)蔬菜重金屬含量要遠遠大于對比區(qū)，與食品中污染物限量衛(wèi)生標準比較，葉菜類蔬菜中重金屬元素汞、鉛、鎘超標較大。毗鄰獅子山楊山?jīng)_尾礦庫[25]的農(nóng)田里青菜中Cu和Zn 2種元素含量超過國家蔬菜標準3~4倍，Hg元素含量超過7倍，As、Pb 2種元素的富集程度更高，分別超過國家蔬菜標準10倍和60倍；隨著采樣點遠離尾礦庫，青菜中重金屬的含量逐漸降低。

2.3.2銅陵藥材重金屬污染狀況根據(jù)王驊對銅陵丹鳳種植地重金屬的分析可知，尾礦區(qū)鳳丹種植地土壤Cu、Zn含量全部超過土壤環(huán)境質(zhì)量三級標準，Cd含量均超過二級標準，Cu、Zn的平均含量分別為三級標準的5.5倍、1.3倍。Cd的平均含量是土壤二級標準的1.8倍；進而可知，僅相思谷尾礦地丹鳳Cu含量超過了中國藥用植物及制劑行業(yè)標準，鳳凰村和金榔鄉(xiāng)超過行業(yè)標準的3倍以上[28]。

2.3.3銅陵農(nóng)作物重金屬污染狀況沈昌高等[29]研究可知，油菜秸稈中銅的富集系數(shù)高于油菜籽，當土壤中有效銅含量較低時，油菜作物中銅含量隨著土壤中有效銅含量上升的趨勢十分明顯；但當土壤中有效銅含量進一步升高時，油菜作物吸收銅的能力下降，油菜富集銅的效率逐漸降低。與國家蔬菜標準相比，毗鄰獅子山楊山?jīng)_尾礦庫[25]周邊油菜普遍遭受了污染。其農(nóng)田里As、Pb 2種元素富集程度最高，超過國家蔬菜標準幾十倍。Hg、Cu、Pb和Zn含量超過國家蔬菜標準的3~4倍。

楊西飛[12]在對銅陵礦區(qū)農(nóng)田土壤的水稻的重金屬污染進行研究時發(fā)現(xiàn)，粳米重金屬含量超標點主要分布在雞冠山礦附近的洋河岸邊和木魚山腳下、順安河上游河岸附近，這是由于當?shù)卮迕袷褂迷醋噪u冠山尾礦淋濾的廢水澆灌有關(guān)；在銅陵市區(qū)至新橋礦公路東側(cè)以及新橋河兩岸附近的粳稻重金屬超標，尤其是Cd超標，與雨水淋濾礦石堆和公路兩邊汽車揚塵有關(guān)。

3展望

重金屬元素的污染已經(jīng)日益受到社會的關(guān)注，位于銅金多金屬地帶的銅陵重金屬污染逐漸得到學(xué)者們地研究關(guān)注。主要污染源裸露的廢棄礦坑和尾礦庫等，不僅污染庫區(qū)土壤，而且污染物進入土壤、河流和地下水系，從而污染灌溉農(nóng)田，被糧食作物吸收后，進而間接或直接危害人體健康。但是，由于銅陵重金屬污染研究多以各個礦區(qū)為中心，沒有銅陵市完整的重金屬污染分布狀況和污染程度、污染等級的調(diào)查。因而重金屬普查工作應(yīng)先于其他工作之前展開，并查清銅陵地區(qū)整體的污染分布狀況，劃分污染等級和不同等級區(qū)域，以便于修復(fù)治理。

銅陵重金屬污染修復(fù)治理工作的源頭是調(diào)查清污染源，分類劃分污染源的種類，禁止企業(yè)的污排放，嚴格要求排污超標污染企業(yè)達標排放。針對銅陵存在的和潛在的重金屬污染問題，其重金屬修復(fù)工作勢在必行。使用不同的鈍化劑修復(fù)技術(shù)，改變土壤重金屬的有效態(tài)，降低其在可食用作物中的有效性。結(jié)合多層面的技術(shù)深化與創(chuàng)新，如結(jié)合基因工程、現(xiàn)代分子生物學(xué)等相關(guān)學(xué)科，不斷提高重金屬污染土壤的修復(fù)效率。調(diào)整嚴重污染區(qū)域的產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)，中以種植經(jīng)濟作物、經(jīng)濟園林為主，勿種植食用作物，以防止污染物進入食物鏈。在污染較輕的農(nóng)田區(qū)域，研究可固定重金屬而又不改變種植制度的農(nóng)作物品種，降低可食用部分的重金屬積累。

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