緩發-瞬發中子比與鈾部件增殖系數的關系研究

朱劍鈺 謝文雄

(中國工程物理研究院戰略研究中心 北京 100088)

鈾部件屬性探測是軍控核查技術研究的重要課題。235U和238U的自發γ放射性較弱，且235U的特征γ射線能量較低，加上屏蔽吸收因素，能用于分析的出射γ射線很少。因此，鈾部件屬性探測一般采用主動探測法[1–4]。高能光子或外源中子能誘發鈾核發生裂變反應，產生瞬發中子和緩發中子，但(γ,n)、(γ, 2n)、(n, 2n)等反應產生的中子和瞬發中子同時出射，實驗中很難區分開它們；而緩發中子只在裂變反應過程中產生，故可用緩發中子指示裂變反應的發生，此法已應用于核材料探測[5,6]。本文通過分析輸運過程，由緩發中子和瞬發中子強度關系得到鈾材料中裂變反應和其他核反應事件的關聯，推導鈾部件的中子增殖系數。

1 高能光子誘發鈾材料

1.1 輸運過程分析與公式推導

高能光子可誘發鈾核發生光核反應，釋放出光中子[7]；中子在鈾部件中慢化可誘發裂變反應，產生次級中子，出射中子攜帶被測部件信息。美國Idaho國家實驗室(INL)、Idaho州立大學的Idaho加速器中心(IAC)、洛斯阿拉莫斯國家實驗室(LANL)和橡樹嶺國家實驗室(ORNL)等合作，制成脈沖光核反應評估(PPA)樣機。電子加速器的高能電子束在高原子序數材料中產生軔致輻射，高能光子誘發被測物中易裂變材料發生光核反應，探測緩發中子可判斷核材料的存在。該系統現階段基于能量小于 10 MeV 的軔致輻射光子源，脈沖寬度 1–3 μs，周期60–125 Hz。數據顯示，若光子能量超過20 MeV，探測效率可進一步提高[8]。

高能光子誘發鈾部件釋放出的瞬發和緩發中子比由式(1)得到：

其中，p表示瞬發部分，d表示緩發部分，下標ph與n分別表示光子和中子，i表示中子代數。

中子與超鈾元素可發生非彈性碰撞、中子俘獲、裂變反應，產生中子或其他粒子。發生裂變反應或(n,2n)等反應時，發射出多個中子。這些中子或逃離核材料體系，或在材料中繼續發生上述核反應，產生中子。其中兩代中子數目比即為增殖系數M：

其中，I表示中子數目，n表示第n代中子。由增殖系數的定義可得：

其中，k為中子份額，上標d與p分別表示緩發中子和瞬發中子，Nn-LG表示末代中子數目(neutron number of the last generation)。

通過迭代，可將總中子數表示為增殖系數和第一代中子數：

用第一代中子數表示出原式各項：

其中，c為泄漏率。

近似認為不同反應得到的中子具有相同反應性，忽略光致中子的緩發部分，經計算得到緩發-瞬發中子比Rd/p與增殖系數M的關系：

1.2 數值模擬驗證與討論

由于光致裂變中子總數僅占總中子數的 1%以下，所以使用現有未考慮光致裂變緩發中子的MCNP程序進行模擬能夠驗證模型的正確性。

經計算，瞬發中子份額隨時間增加而逐漸減小，在20 ms后低于1%，所以本文取0–20 ms的中子為瞬發中子，20 ms–60 s的中子為緩發中子。為驗證推導公式的正確性，并考察近似條件的適用范圍，數值模擬計算多個系列(內半徑為1–11 cm，取其中部分結果作圖)235U濃縮度 93%的鈾球殼模型的緩發-瞬發中子比和增殖系數，比較理論推導值與數值模擬值，結果如圖1所示，圖中直線為理論推導值，點為數值模擬值。

圖1 高能光子誘發情況下的理論推導值與數值模擬值Fig.1 The result of theoretical derivation and numerical simulation when excited by high-energy photons.

結果表明，數值模擬與公式推導結果相符合，特別是在深次臨界范圍內尤為明顯；而在增殖系數較高情況下，近似條件適用性下降，模擬和推導結果差異增大。

2 外源中子誘發鈾材料

2.1 輸運過程分析與公式推導

以氘氚中子管及锎源兩種外源中子誘發鈾材料鏈式反應，測量瞬發中子與緩發中子強度，根據其比值確定被測部件的增殖系數。使用外源中子作為觸發源進行探測時，由于源中子自身散射的存在及其不同能量的影響，分析過程比高能光子作為觸發源時更復雜，且緩發-瞬發中子比與增殖系數的關系也受到鈾濃縮度的影響。

以氘氚源為觸發源，出射中子能譜隨時間的變化過程見圖2。在最初的數ns內源中子尚未進入部件，故未任何信號；隨后測得散射與裂變中子，繼而裂變中子逐漸增加，散射中子逐漸減少；在20 ns后出射能譜趨于穩定，只是強度逐漸降低。

以锎源為觸發源時，過程與氘氚源類似(如圖3所示)；由于锎源能譜與鈾裂變能譜非常接近，故出射中子能譜在更短時間內達到穩定。由此可知，從源中子脈沖入射到出射能譜穩定要經過中間過渡過程。在此過程中，各種反應的性質隨中子能量而變化，簡單的單群近似不再適用，須考慮源中子的影響。本文通過引入參數對此進行近似處理。

系統探測到的緩發-瞬發中子比等于總裂變緩發中子比上總裂變瞬發中子與廣義散射中子之和：

其中上標scattered代表散射部分；廣義散射中子包括彈性散射、非彈性散射、(n, n)、(n, 2n)、(n, n’)等反應產生的中子。考慮源中子的影響，表達式調整為：

其中，上標s-d表示能譜穩定前源誘發的緩發中子，d表示能譜穩定后的緩發中子；上標s-p表示能譜穩定前源誘發的瞬發中子，p表示能譜穩定后的瞬發中子；下角標235與238分別表示中子來自于235U與238U。

圖2 氘氚源中子產生后出射中子能譜的變化Fig.2 The change of emitting neutron spectra after DT neutron released.

圖3 锎源中子產生后出射中子能譜的變化Fig.3 The change of emitting neutron spectra after Cf neutron release.

以14.1 MeV作為入射中子標準狀態進行深入推導，且暫時忽略中間過渡過程的影響，將表達式進行物理展開如下：

在與源中子有關的三項上引入參數a、b以反映中間過程的影響，將表達式改寫為：

其中，a反映中間過程對誘發裂變的影響，b反映中間過程對散射的影響。源中子能譜越接近標準狀態14.1 MeV，即與鈾裂變能譜相差越大，則中間過程越明顯，a和b也越大。

上式中其他項均可用已知量及濃縮度c表示：

圖4 氘氚源(a)和锎源(b)中子誘發情況下的理論推導值與數值模擬值Fig.4 Results of theoretical derivation and numerical simulation for detecting uranium pits of different sizes,with DT (a) and Cf (b) neutron sources.◆ID3 cm, OD5 cm, ◇ID3 cm, OD6 cm, ●ID3 cm, OD7 cm, ○ID5 cm, OD8 cm, ▲ID6 cm, OD8 cm, △ID7 cm, OD8 cm

其中，υ為緩發裂變中子產額，η為總裂變中子產額。

綜上所述，式(11)描述了緩發-瞬發中子比R、濃縮度c、增殖系數M之間的近似關系。

2.2 數值模擬驗證與討論

通過數值模擬計算對推導所得到的公式進行驗證，對6種形狀(內外半徑分別為3–5 cm、3–6 cm、3–7 cm、5–8 cm、6–8 cm、7–8 cm)和 8種濃縮度(90 wt%、60 wt%、40 wt%、20 wt%、10 wt%、5 wt%、2 wt%、0.3 wt%)共48個鈾球殼模型在氘氚源與锎源照射下的情況進行了數值模擬，比較理論推導值與數值模擬值。

在氘氚源中子誘發情況下，由于源中子能譜與鈾裂變能譜相差較大，其初步選定的參數參考值為a=0.1，b=0.1；理論推導值與數值模擬值的平均相對偏差為 10.2%，如圖 4(a)所示。在锎源中子誘發情況下，由于源中子能譜與鈾裂變能譜相差較小，其初步選定的參數參考值為a=0，b=0.02；理論推導值與數值模擬值的平均相對偏差為 8.7%，如圖4(b)所示。

由圖4可知，理論推導值與數值模擬值基本符合。通過測量緩發-瞬發中子比R，由式5近似得到濃縮度c與部件增殖系數M間的關系。雖然相對偏差比較大，但能通過與實驗相結合對模型及參數值進行調整，從而得到更好的結果。

3 結語

理論分析了高能光子外源和中子外源激發鈾部件時緩發-瞬發中子比與部件增值系數間的關系，并用數值模擬驗證了所得關系式。數值模擬結果表明，理論推導所得近似關系式成立，成立條件與假設前提一致。這些關系為無損探測鈾部件提供了新的解決途徑。

利用光子外源時，由于被測粒子和外源粒子不同，外源對出射中子能譜沒有影響，出射中子能譜穩定，整個探測過程可利用單群近似，部件增值系數可通過簡單表達式利用緩發-瞬發中子比得到；而利用中子外源時，出射中子能譜受入射中子影響而隨時間發生變化，入射中子對結果的影響與鈾材料濃縮度有關，單群近似的分析手段不再適用，緩發-瞬發中子比與部件增值系數關系式需引入鈾材料濃縮度及相關修正系數。因此，在高能光子誘發的緩發中子強度達到探測精度要求時，利用高能光子探測鈾部件增值系數比利用外源中子有一定優勢；在利用中子對鈾材料進行主動無損分析時，需利用其它方法，如特征γ射線分析法獲得鈾部件濃縮度后才能利用緩發-瞬發中子比，獲得鈾部件增殖系數。

1 劉成安, 伍 鈞. 核軍備控制核查技術概論[M]. 國防工業出版社, 2007 LIU Chengan, WU Jun. An introduction of verification technology of nuclear arms control[M]. National Defense Industry Press, 2007

2 王效忠, 賈向軍, 趙榮生, 等. 有源符合中子法測量材料中的高濃鈾[J]. 原子能科學技術, 1998, 32(3): 256–262 WANG Xiaozhong, JIA Xiangjun, ZHAO Rongsheng,et al. Measurement of highly enriched uranium in some material with active coincidence neutron count[J]. Atomic Energy Science and Technology, 1998, 32(3): 256–262

3 伍 鈞, 張本愛, 胡思得. 符合測量中子方法核查核彈頭技術分析[J]. 原子能科學技術, 2004, 38(3): 200–203 WU Jun, ZHANG Benai, HU Side. Technical analysis on verifying nuclear warhead by neutron coincidence detecting[J]. Atomic Energy Science and Technology,2004, 38(3): 200–203

4 伍 鈞, 劉成安, 胡思得, 等. 以中子作外源的假想核彈頭主動探測[J]. 計算物理, 2003, 20(1): 71–75 WU Jun, LIU Chengan, HU Side,et al. Numerical simulation and analyses on actively detecting nuclear warheads with neutron sources[J]. Chinese Journal of Computational Physics, 20(1): 71–75

5 Norman D R, Jones J L, Yoon W Y,et al. Inspection applications with higher electron beam energies[J].Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B, 2005, 241: 787 –792

6 Jones J L, Norman D R, Haskell K J,et al. Detection of shielded nuclear material in a cargo container[J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A,2006, 562: 1085–1088

7 ZHU Jianyu, ZHANG Songbai, WU Jun. Uranium enrichment determination by high-energy photo interrogation[J]. Science China Physics, Mechanics & Astronomy,2011, 54(11): 2000–2004

8 Jones J L. INL Report INL/EXT-05-01020[Z]. 2005