液態Ta快凝過程中團簇的遺傳及其與局域對稱性的關聯*

文大東 祁青華 黃欣欣 易洲 鄧永和 田澤安 彭平

1) (湖南工程學院計算科學與電子學院,湘潭 411104)

2) (吉首大學物理與機電工程學院,吉首 416000)

3) (湖南大學材料科學與工程學院,長沙 410082)

1 引言

金屬玻璃作為玻璃家族的新成員[1-3],具有優異的力學性能、良好的耐腐蝕性和較大的彈性變形極限,受到非晶態物理和材料科學領域的廣泛關注[3-5].與傳統的氧化物玻璃相比,金屬玻璃的形成能力非常有限,嚴重制約了這類材料在工程上的應用[3].因此,玻璃形成能力(glass-forming ability,GFA)成為非晶材料研究領域的熱點科學問題[6,7].目前,科技工作者已充分認識到GFA與熔體局域原子結構及其演化特性密切相關[8],尤其是二十面體短程序(short-range order,SRO)[9]和中程序(mediumrange order,MRO)[10].然而,并非所有金屬玻璃的特征團簇都是二十面體,如Pd-Si金屬玻璃[11]以雙帽阿基米德反棱柱為特征,而Al90Sm10金屬玻璃[12]中占主導地位的原子結構是指數為“3661”的Voronoi團簇.因此,迫切需要建立一個更具普適性和有效性的簡單結構參數來表征GFA.近年來,局域對稱性[13-16]被證實為研究金屬玻璃形成液體動力學性質和GFA等問題的普適結構參數.如采用核磁共振技術,Xi等[16]發現CeAlCuCo 合金GFA的提高與該體系中Al 原子周圍環境的局域原子對稱性的增強相關.前期工作表明,團簇的結構遺傳是快凝合金的固有屬性[11,17,18],特征團簇的結構遺傳參數可以定量表征GFA的相對大小.最近,Hu等發現高局域五次對稱性團簇的遺傳特性與Cu-Zr合金熔體的脆強轉變[19,20]、液-液相變[20]密切相關,并決定合金GFA的大小.因此,探明特征團簇結構遺傳性與局域對稱性之間的關聯,有助于深刻理解玻璃轉變和GFA的微結構機制[15].

液態金屬Ta因其能在超高冷速下制備成玻璃態[21,22]且無復雜的化學相互作用,成為研究局域原子結構及其對稱性與GFA關聯的理想模型體系[23,24].例如,Zhang等[23]采用從頭算分子動力學(ab-initiomolecular dynamics,AIMD)模擬系統研究了Ta液體和金屬玻璃中的原子級結構,發現Ta金屬玻璃的主要多面體是缺陷二十面體.采用經典分子動力學(molecular dynamics,MD)模擬,Khmich等[24]研究了快凝Ta中的SRO和MRO,并發現局域五次對稱性決定了玻璃態的形成.然而,快凝Ta的局域原子結構是否仍有類似于合金體系的結構遺傳性,以及遺傳能力與局域對稱性有無關聯等問題仍值得進一步研究.為此,本文采用MD方法,模擬研究了液態Ta的快速凝固過程,并用雙體分布函數、最大標準團簇、遺傳跟蹤等方法對快凝Ta的微結構特征與演化特性進行了表征和分析,最后討論了快凝Ta的團簇結構遺傳性及其與局域對稱性的關聯.

2 模擬條件與方法

采用開源MD模擬軟件LAMMPS[25]對液態金屬Ta的快速凝固過程進行了模擬.首先將54000個Ta原子隨機地放入邊長L為10.34 nm的立方盒中作為初始構型,并施加三維周期性邊界條件.原子運動數值積分采用Verlet速度算法,積分步長設為2 fs.Ta原子間的相互作用采用Zhong等[21,26]最近發展的嵌入原子勢描述.采用NPT系綜(P=0 Pa),并用修正的Nose-Hoover方法[27]控制壓力P和溫度T.首先讓系統在4000 K (注:Ta晶體的熔點Tm約為3290 K[21])等溫運行1 ns(106個時間步)使之處于平衡態,接著以 5×1012K/s的速度快冷至300 K.在此過程中,每隔20 K記錄一次體系原子的速度和位置信息,以備分析系統的微結構特征與演化特性.

3 結果與討論

3.1 平均原子勢能

勢能隨溫度演化的曲線經常被用來監測系統凝固或熔化的熱力學相變過程[28].圖1展示了液態Ta快凝過程中體系平均原子勢能Esys隨溫度T的變化關系.由圖1可知,系統的Esys隨T連續變化,沒有出現明顯的突變,這表明液態Ta在快凝過程中沒有發生如結晶的一級相變[29].從圖1還可以看出,在4000—2000 K和1500—300 K的兩個溫度區間Esys隨T近似線性變化,但低溫區間斜率明顯變小,這表明體系在2000—1500 K這溫度區間內發生了玻璃轉變.通過對Esys-T曲線在低溫區的線性關系外推至1500 K以上(圖1的紅色虛線所示),估測出快凝Ta的玻璃轉變溫度Tg≈1640 K.該值略低于Zhong等[21]MD模擬的結果(1650 K),這種差異可能是由本工作采用的冷速較低引起的.

圖1 液態Ta快凝過程中平均原子勢能Esys隨溫度T的變化Fig.1.Temperature (T) dependence of potential energy(Esys) per atom during the rapid solidification of liquid Ta.

3.2 雙體分布函數

雙體分布函數g(r)與結構因子S(q)互為Fourier變換,經常被用來表征液態、晶態、非晶態系統的統計結構特征[30].圖2(a)給出了300 K Ta快凝固體的雙體分布函數g(r)曲線.可以看出,g(r)曲線第2峰劈裂成了兩個次峰,表明液態Ta經快速凝固最終形成了玻璃態[30],這與Esys-T曲線分析結果一致.為了驗證模擬結果的可靠性,圖2(a)還展示了文獻[23]中AIMD模擬得到的g(r)結果.可以看出,除第1峰的位置略有差異外,MD模擬的g(r)第2峰、第3峰的位置和強度都與AIMD模擬結果非常吻合.本工作的g(r)第1峰所在位置r較小,這可能是MD模擬采用的冷速比文獻[23]中AIMD模擬的冷速低了一個數量級造成的.為了與實驗結果比較,將g(r)經Fourier變換成結構因子S(q),結果發現模擬的S(q)的 3個特征峰的位置(q1=2.63?-1,q2=4.47?-1,q3=5.21?-1)與X 射線衍射實驗[22]得到的結果有著很好的對應關系(見圖2(a)插圖).因此,本文的MD模擬結果是可靠的.

圖2 金屬Ta系統在不同溫度下的雙體分布函數g(r)(a) MD模擬與AIMD計算結果[23]的比較(T=300 K),內插圖是MD模擬結構因子S(q)與實驗值[22]的比較;(b) g(r)曲線隨溫度T的演化Fig.2.The g(r) curves of metal Ta system at several selected temperatures: (a) Comparison of g(r) for Ta metallic glass at 300 K between present molecular dynamics (MD)simulation and ab-initio MD (AIMD) result[23];insert is the comparison of S(q) for Ta metallic glass at 300 K between present MD simulation and experimental values[22];(b) the evolution of g(r) curves with temperature (T).

圖2(b)給出了Ta快凝過程中g(r)隨溫度的演化.可以看到,在高于熔點的溫度下(T＞ 3290 K),g(r)的第一峰相對較矮,而第2峰、第3峰較寬且平滑,第4峰幾乎消失,呈典型的液態結構特征[31].隨著溫度的降低,g(r)曲線的各峰變得窄而高,尤其是第1峰變得更加尖銳,表明快凝過程中系統的SRO不斷增強.當溫度進一步從1600 K降至300 K時,g(r)第2峰劈裂成兩個顯著的子峰,意味著快凝Ta形成了玻璃態;左側子峰變高且向低r位置偏移,表明Ta金屬玻璃中的MRO隨著溫度降低而顯著增強[9].

3.3 原子團簇結構的識別

雙體分布函數g(r)僅能給出系統原子一維統計平均結構信息,而無法描述局域原子結構的三維空間分布特征[31].因此,這里進一步采用最大標準團簇(largest standard cluster,LSC)[32,33]來表征和分析液態Ta快速凝固過程中的原子結構特征和演化行為.在LSC分析方法中,團簇定義為由一個中心原子及其近鄰原子組成的局域原子結構.在給定的原子周圍,滿足拓撲條件的最大團簇是唯一的,稱為LSC.在一個LSC中,一對參考原子(由中心原子和某個近鄰原子組成)及其共有近鄰(common near neighbor,CNN)形成一個共有近鄰子團簇(common neighbor subcluster,CNS),如圖3(a)—(c)所示.LSC的表達式設為[n1/CNS1,n2/CNS2,···,nm/CNSm].這里 CNSi表示第i種CNS,ni表示一個LSC中 CNSi的數目,且滿足殼層原子數Z=.LSC分析方法能夠表征各種超越最近鄰的局域團簇,且不依賴于任何預置參數.關于LSC的拓撲準則和實現算法的細節,見文獻[32].圖3(a)示出了一個以編號為O的原子為中心,由1個S444(即444共有近鄰子團簇),10個S555和2個S666形成的13配位的LSC (即Z13 Kasper團簇[4]).Z13團簇中的一個S444如圖3(b)所示,該CNS由一個參考原子對(O-A) 和4個共有近鄰原子組成(原子編號分別為B1,C1,B2,C2);參考原子對OC7和5個共有近鄰原子(編號B2,C2,C6,C8,C10)組成該團簇中的一個S555;參考原子對O-B2和6個共有近鄰原子(編號A,C1,C2,C4,C6,C7)組成該團簇中的一個S666,如圖3(c)所示.因此,該Z13團簇的緊縮格式表示為[1/444,10/555,2/666].類似地,[12/555,2/666]表示由1個中心和14個近鄰原子組成(包含12個S555和2個S444)的Z14 Kasper團簇[4].由12個S555組成的二十面體團簇(或Z12 Kasper團簇)可表示為[12/555],如圖3(d)所示.為了方便表述,后文將使用Z12,Z13,Z14,Z15分別指代[12/555],[1/444,10/555,2/666],[12/555,2/666],[12/555,3/666].

圖3 基本原子團簇表征方法和Ta金屬玻璃中典型的團簇 (a) 最大標準團簇(LSC) (小球上的編碼用于標定原子的局域結構);(b) 共有近鄰子團簇(CNS);(c)共有近鄰(CNN);(d) Ta金屬玻璃中典型LSC結構示意圖.橙色球代表團簇的中心原子;綠色、灰色、粉色分別代表團簇中具有四次、五次和六次局域對稱環境的殼層原子Fig.3.Characterization of basic atomic clusters and schematic diagram of typical clusters in Ta metal glass: (a) Topology of largest standard cluster (LSC) (The encoding on the ball is used to identify the local structure of atoms);(b) a common neighbor subcluster (CNS);(c) common near neighbor (CNN);(d) schematic diagram of typical LSC structure in Ta metal glass.The orange sphere represents the central atom of the cluster;green,gray,and pink respectively represent the coordination atoms in the cluster with fourth,fifth,and sixth local symmetric environments.

根據LSC的定義,很容易識別金屬Ta系統中的基本原子團簇.統計分析發現,當前模擬系統中LSC的類型超過50種,但在液態Ta快速凝固過程中占比較高且變化顯著的LSC卻不超過10種.圖4(a)給出了Ta金屬玻璃中典型LSC的數目.Ta金屬玻璃中數目較多的是 Z13團簇和Z12團簇,且Z13團簇的數目略高于Z12,這與AIMD模擬結果非常一致[23].需要指出的是,當冷速較低時(高于非晶形成臨界冷速),Ta金屬玻璃中的Z12數目將超過Z13并占主導[34].圖4(b)為圖4(a)中LSC在系統中的比例隨溫度的演化.可以看出,在模擬初始溫度4000 K,這些團簇的比例都非常低(＜1%),其中Z13,[3/444,6/555,4/666]和[2/444,8/555,4/666]團簇的比例相對較高,并隨著溫度(T＞Tm)降低緩慢升高.隨著溫度從Tm冷卻至Tg,這些團簇的比例迅速增大,其中Z13和Z12增加最為顯著,增幅分別達3.81%和3.57%.溫度從Tg降至300 K的過程,Z13,Z12,Z14,Z15比例增大較為顯著.其中Z12的比例超過了[2/444,8/555,4/666]團簇,并在300 K與Z13接近.這意味著正則Kasper團簇[4]共同對Ta金屬玻璃形成起關鍵作用,特別是Z12和Z13.有趣的是,在整個冷卻過程中Z13團簇的占比始終最高,這意味Z13團簇是快凝金屬Ta系統的特征團簇.

圖4 Ta金屬玻璃中典型LSC的數目分布(a)及其在系統中的占比隨溫度的演化(b)Fig.4.Distribution of typical LSC in Ta metallic glass (a)and their evolution with temperature (b).

3.4 團簇的遺傳特性

為了深入理解Kasper團簇對Ta金屬玻璃形成的關鍵作用,這里進一步分析快凝過程中Ta系統中典型LSC的結構遺傳特性.根據先前的定義[17,18]:當一個基本團簇從高溫到低溫轉化為另一個具有相同中心原子的團簇時,如果其LSC指數的類型和中心原子及其最近鄰的編號(identification,ID)均保持不變,則稱該演化為完美遺傳(perfect heredity);如果只有核心原子ID和LSC指數不變,而部分近鄰原子的ID發生了變化,則轉變稱為核遺傳(core heredity).很顯然,無論是完全遺傳還是核遺傳,都是基本團簇的構型遺傳.從遺傳持續時間上可以進一步將其分為階段遺傳(staged heredity)和連續遺傳(continuous heredity)[17].前者表示團簇的幾何構型(或LSC指數)僅保持在狹窄的溫度范圍內,而后者表示某團簇可以在逐漸升高的溫度下不間斷地被檢測到,該類團簇能夠被追蹤的最高溫度被定義為LSC的遺傳起始溫度Tonset.這意味著,在Tonset至少有一個LSC可以直接向下遺傳到快凝固體的終態[17].作為一個例子,圖5(a)給出了在液態金屬Ta在快速凝固中,以編號為2678的原子為中心的Z14團簇的遺傳和演化.該LSC可以從300 K連續追蹤到1740 K的過冷液相區,而在1750 K及以上溫區其幾何構型發生了變化,因此,該團簇的遺傳起始溫度Tonset約為1740 K.基于這一觀點,還可以觀察到一些MRO的遺傳[17,18].圖5(b)示例了一個MRO遺傳與生長過程.該MRO在1690 K僅有19個原子和2個中心原子(編號為20323和2012),隨著溫度降低至1660 K,該MRO在保持原有構型不變的情況下與中心原子編號為27943的二十面體團簇合并,生長成為原子總數n=25和中心原子數NI=25的一個較大MRO,并將該構型保持到300 K的終態.顯然,1690 K也可以視為以20323,2012,27943為中心的MRO的遺傳起始溫度.在前期研究[17,18]和本工作中,我們均發現LSC的遺傳特征與其對應MRO的遺傳特征參量變化趨勢高度一致,為了方便定量分析,文中僅給出SRO的遺傳特征參數.

圖5 液態Ta快凝過程中典型SRO和MRO的遺傳與演化示意圖 (a) Z14 SRO的遺傳;(b) 由Z12 形成的MRO的遺傳與演化.深藍色與橙色球分別代表團簇中經遺傳得到的殼層與中心原子,淺藍色與淺橙色分別代表團簇在演化過程中新增的殼層與中心原子,n與NI分別表示MRO中的原子總數與中心數目Fig.5.Schematic diagram of evolution and heredity for a short-range order (SRO) and a typical medium-range order (MRO) in the rapid solidification of liquid Ta: (a) Heredity of Z14 SRO;(b) heredity and evolution of an MRO formed by Z12 basic cluster.The dark blue and orange spheres respectively represent the inherited shell and center atoms in the cluster;while the light blue and light orange represent the newly added shell and center atoms in the evolution of cluster,respectively.n and NI represent the total number of atoms and the number of cores in MRO,respectively.

前期研究表明,特征團簇的遺傳起始溫度可以用來評估合金的GFA[18],因此,首先考察基本團簇的連續遺傳.圖6(a)給出了圖4(a)中所列LSC的遺傳起始溫度.可以看出,Z12,Z14,Z15 的遺傳起始溫度明顯高于其他LSC,其中Z12的遺傳起始溫度最高,即連續遺傳能力最強.這意味著Kasper團簇確實對Ta金屬玻璃的形成起關鍵作用.然而,有趣的是,盡管Z13團簇在液態Ta凝固過程中的比例一直最高(見圖4(b)),但其遺傳起始溫度比Z15團簇的還低.這再次表明金屬玻璃中特征團簇的數目只能用來量度玻璃化轉變程度,而非GFA[35].快凝Ta中Z13的比例很高而連續遺傳能力相對較低,說明該團簇結構在不斷形成的同時也在向其他類型的LSC轉變,即Z13團簇是液態Ta玻璃化轉變過程中的亞穩中間結構單元.為了深入理解Kasper團簇與液態金屬Ta玻璃形成間的關聯,進一步采用遺傳分數研究了圖4(a)中所給LSC的階段遺傳性[18].階段遺傳分數定義為fSH=NT2/NT1×100%,其中NT1表示T1時LSC的數目,NT2表示從T2(＞T1)遺傳至T1溫度的LSC的數目.顯然,fSH的大小與溫度區間長度ΔT=T2-T1相關.由連續遺傳分析可知,LSC的構型遺傳起始于Tg附近的過冷液相區,因此,這里主要考察Tg+ΔT到Tg的遺傳分數fSH.圖6(b)給出了圖4(a)中所列LSC的遺傳分數fSH,ΔT分別取20 K和50 K.盡管不同 ΔT會導致fSH的絕對值不同,但其所反映的不同LSC的相對遺傳能力的趨勢仍然成立.與連續遺傳所給出的結果一致,Z12,Z14,Z15的遺傳分數fSH顯著高于其他類型的LSC,且Z12的遺傳分數最高.Z13較低的階段遺傳分數fSH清晰地表明其構型在Ta玻璃化的過程中發生了轉變.綜上我們得出結論,Kasper團簇對Ta金屬玻璃形成起關鍵作用,并且連續遺傳與階段遺傳揭示的LSC團簇遺傳能力趨勢一致[35].

圖6 Ta快凝過程中典型團簇的遺傳起始溫度與階段遺傳分數 (a)遺傳起始溫度Tonset;(b)階段遺傳分數Fig.6.Onset temperature as well as the fraction of staged heredity of typical clusters during rapid solidification of liquid Ta: (a) The onset temperature Tonset of typical LSCs;(b) the fraction of staged heredity for different LSCs.

3.5 團簇結構遺傳與局域對稱性的關聯

深入分析發現,上述LSC遺傳能力差異與其包含的CNS的對稱性(具體參見圖3(d))和數目密切相關.為了定量分析LSC遺傳能力與CNS的關系,這里進一步研究了LSC的局域對稱性[13-15].需要說明的是,本文的局域對稱性參數基于LSC和CNS定義,而非Voronoi多面體[13-15].定義局域對稱性參數,其中ni表示一個LSC中第i種CNS的數目,m表示該LSC中CNS的種類.如果未作特別說明,i=4,5,6分別表示444,555,666子團簇(即CNS).根據 LSPi的定義,Z12中僅含555子團簇,因此其LSP5為1而LSP4和LSP6均為0.由于Z14中含12個555和2個666,故其LSP5和LSP6分別為0.8571和0.1429,而CSP4為0.金屬玻璃Ta中典型LSC的對稱性參數LSPi見表1所列.

表1 Ta金屬玻璃中典型LSC的局域對稱性參數LSPTable 1.Local symmetry parameters (LSP) of typical LSC in Ta metal glass.

圖7(a) 進一步給出了LSC遺傳起始溫度與LSPi的關系.可以看出,LSP5與Tonset近似滿足線性關系,LSC中的LSP5越高,即局域五次對稱性越顯著,LSC的遺傳起始溫度越高.相反地,444和666(即局域四次對稱性和局域六次對稱性)不利于LSC遺傳能力的提高.隨著LSP4和LSP6的增加,LSC的遺傳起始溫度顯著下降,其中LSP4對遺傳能力的影響比LSP6更為顯著.例如,盡管Z14含有0.1429的666,但其遺傳起始溫度與Z12的Tonset較為接近,而Z13僅含0.0769的444,其Tonset比Z14低60 K左右.圖7(b)給出了LSP與LSC階段遺傳分數的關系.可以清楚地看到,LSC的對稱性參數LSP對階段遺傳分數fSH的影響與其對Tonset的影響幾乎一樣.這意味著LSC的局域五次對稱性越顯著,四次對稱性越弱,其遺傳能力越強.需要指出的是,這里僅從統計的角度建立了團簇結構遺傳能力與局域對稱性參數內在關聯.這并不意味著局域對稱性參數LSP的大小與LSC的遺傳能力嚴格對應.例如,[1/444,10/555,4/666]的LSP5高于[2/444,8/555,4/666] (見表1),但是兩者的遺傳起始溫度幾乎一致(圖7(a)).因此,要全面闡明團簇結構遺傳的機制,除考慮局域對稱性外,還需考慮其他因素(超出本文關注范圍).

圖7 典型LSC遺傳特性與局域對稱性參數LSP的關系(a)遺傳起始溫度Tonset與LSP的關系;(b)階段遺傳分數fSH與LSP的關系Fig.7.Correlation of LSP with the hereditary characteristics of typical LSC: (a) The relationship between Tonset and LSP;(b) correlation of LSP with fSH.

為了理解LSC的局域對稱性參數對團簇遺傳能力的影響.研究LSC的比例隨平均原子勢能EC的分布,其中Pj(EC)表示第j種LSC在能量EC附近出現的頻率,Nj(EC)表示在能量EC附近第j類LSC的數目,表示第j類LSC的數目.仔細分析發現,Pj(EC) 具有高斯分布特征.為了清晰起見,圖8(a)僅給出了Z12和Z13兩種LSC在300 K金屬玻璃中的Pj(EC).令,可以得到第j種LSC的平均原子勢能期望值(參見圖8(a)).代表了j種LSC頻率極大值對應能量或者能量統計平均值.為了比較不同LSC平均原子勢能平均分布的變化,圖8(b)給出了3個特征溫度的.可以看出,LSP5較高的Z12,Z14,Z15在2000 K以下始終具有相對較低的,且低于系統整體的平均原子能量Esys.而LSP5較低的[3/444,6/555,4/666]和[3/444,6/555,5/666]團簇的明顯高于其他LSC.隨著溫度降低,[3/444,6/555,5/666]的甚至超過系統整體平均原子勢能Esys.這意味LSC中LSP5含量與其相關,LSP5越大,越小,因而遺傳能力較強.相反地,LSC中LSP4和LSP6的含量越高其越大,從而遺傳能力較差.我們注意到,盡管Z13在各溫度點的高于Z12,但Z12的比例在Ta快凝過程中始終低于Z13 (見圖4(b)).該反常現象可以用Ostwald分步規則來理解[36]: 一個不穩定的系統并不一定直接轉變成熱力學上最穩定的相態,而可以先形成與初始的不穩定相最接近的相態.即Z13可以看成是無序液體結構和Z12的中間相態單元,因為Z13在各溫度點的更接近系統整體的平均原子能量Esys.

圖8 快凝Ta中典型LSC的平均原子勢能 (a) Ta金屬玻璃(T=300 K)中Z12與Z13出現的頻率 P j(EC) 隨團簇平均原子勢能EC的分布;(b)不同溫度下典型LSC平均原子勢能期望值Fig.8.Potential energy per atom of typical LSC in rapidly solidified metal Ta: (a) The distribution of the fraction of Z12 and Z13 in Ta metallic glass with potential energy per atom EC in LCS(T=300 K);(b)expected potential energy per atom,,for typical LSC at different temperatures.

圖9 與局域對稱性參數LSP的關系Fig.9.Relationship between and the local symmetry parameter LSP.

4 結論

液態Ta快速凝固過程中占比最高的原子組態是Z13 Kasper團簇.然而,遺傳能力最強的局域原子結構是Z12 Kasper團簇,這一點與Cu-Zr,Cu-Zr-Al等金屬玻璃類似.連續遺傳起始溫度和階段遺傳分數所揭示的團簇遺傳能力趨勢幾乎完全一致.團簇的遺傳能力與LSC的局域對稱性參數LSP密切相關,局域五次對稱性有利于遺傳能力的增強,而局域四次和六次對稱性均不利于團簇的遺傳.各類LSC平均原子勢能的期望值與LSC局域對稱性參數LSP呈近似線性關系,且LSP5越大越低.因此,團簇高的遺傳能力可以歸因于該類LSC大的局域五次對稱性參數LSP降低了團簇的.這些發現對通過調節液態單原子金屬或合金的局域對稱性來提高GFA具有指導意義.