軟X射線條紋相機CsI光陰極響應靈敏度的理論計算*

何小安 楊家敏? 黎宇坤 李晉 熊剛2)

1) (中國工程物理研究院激光聚變研究中心,綿陽 621900)

2) (復旦大學,現(xiàn)代物理所教育部核物理與離子束應用重點實驗室,上海 200433)

1 引言

在激光慣性約束聚變(inertial confinement fusion,ICF)實驗研究中,軟X射線條紋相機配合光柵、平面鏡、多層鏡、晶體等分光元件能夠獲取聚變靶丸芯部中摻雜示蹤元素發(fā)射的高時間分辨光譜[1-5],光譜數(shù)據(jù)后處理得到內爆熱斑的電子溫度和電子密度的時間演化行為,為物質在極端條件下光譜輻射特性研究和輻射流體力學模擬程序的數(shù)值校驗提供重要數(shù)據(jù)[6].光譜的定量數(shù)據(jù)處理需要軟X射線條紋相機的系統(tǒng)能譜響應,研究顯示取決于其CsI光陰極的響應靈敏度.響應靈敏度是光陰極單位面積上產生的電流和單色入射X射線功率之間的比值(單位A/W),該參數(shù)用于評估光陰極的光電轉換特性.

國內外對CsI光陰極在軟X射線能量范圍0.1—10 keV響應靈敏度開展了一系列實驗、解析模型、數(shù)值模擬等方面的研究.實驗方面,在國外Henke等[7]利用X射線管產生的X射線輻照不同金屬材料,產生不同能量的準單色特征熒光,給出CsI光陰極在0.1—10 keV能量范圍響應靈敏度的實驗數(shù)據(jù).在國內,曾鵬等[8]與李晉等[9]利用北京同步輻射光源的單色X射線,給出CsI光陰極在0.1—6 keV能量范圍響應靈敏度的實驗數(shù)據(jù).解析模型方面,在國外Henke等[7]基于一維隨機行走模型,描述X射線垂直入射時CsI光陰極的次級電子產生、輸運和逸出過程,并且假設產生的次級電子自由程λs是常數(shù),在X射線能量大于1 keV條件下,光陰極材料中X射線自由程遠大于次級電子自由程,給出響應靈敏度隨光陰極厚度變化的近似表達式.Fraser[10,11]與Lowney等[12]進一步引入了X射線與材料表面角度參量,在光陰極厚度大于100 nm條件下,利用近似的次級電子輸運概率表達式,給出了響應靈敏度隨光陰極厚度和X射線陰極表面夾角變化的表達式.在國內,黎宇坤等[13]考慮更高能量X射線入射時,次級電子自由程λs不再是常數(shù),在Henke模型中使用次級電子自由程λs包括X射線能量參數(shù)的表達式,給出CsI光陰極在10—100 keV能量范圍響應靈敏度的表達式.數(shù)值模擬方面,Akkerman等[14]與Gibrekhterman等[15]基于光子與電子之間各種相互作用的截面數(shù)據(jù),采用蒙特卡羅模擬的方法建立了CsI在0.1—100 keV范圍的光電子發(fā)射模型,但該模型的構建和計算相對復雜,因此目前國內外仍舊普遍使用解析模型對CsI光陰極進行設計與研究.在高時間分辨光譜定量測量實驗中,分光元件使得存在X射線入射角度的影響,Henke模型僅適用于垂直入射,而Fraser模型因為厚陰極近似假設也存在適用的局限性.

本文進一步引入次級電子輸運概率的基礎表達式,并且考慮CsI光陰極附屬結構的材料透過率影響,推導了CsI光陰極在更大參數(shù)范圍內(X射線能量0.1—10 keV、光陰極厚度10—200 nm)響應靈敏度隨X射線能量E、光陰極厚度t、X射線與陰極表面夾角θ變化的一般表達式.計算結果與Henke模型、Fraser模型、文獻及北京同步輻射的實驗數(shù)據(jù)分別進行了比較和討論分析,驗證了計算模型的準確性和普適性.在高時間分辨光譜的定量測量實驗中,計算了三種典型CsI厚度的響應靈敏度隨X射線能量E變化的關系曲線,計算結果為CsI光陰極的優(yōu)化設計提供了理論參考.

2 CsI光陰極響應靈敏度的理論推導

軟X射線條紋相機(X-ray streak camera,XSC)是一種具有15 ps以下的時間分辨能力和15 lp/mm的一維空間分辨能力的高速攝影設備,X射線經(jīng)過晶體或者光柵分光后落在條紋相機光陰極的不同位置,經(jīng)過動態(tài)掃描后可以記錄下多個能點X射線光譜的時間過程[16].CsI光陰極在X射線入射后產生的次級電子的能量彌散僅1.7 eV,作為對XSC時間分辨性能影響最小的光陰極材料而得到廣泛應用,其結構包括400 nm聚苯乙烯(C8H8)支撐膜,20 nm Au導電基底層,以及10—200 nm CsI薄膜電子發(fā)射材料.下面簡要介紹CsI薄膜的電子發(fā)射模型.

2.1 Henke和Fraser模型

Henke利用一維隨機行走模型,描述X射線90°垂直入射時CsI光陰極的次級電子產生、輸運和逸出過程: 1) 入射X射線光子被吸收,其能量將CsI 的電子激發(fā)至導帶,產生的初級電子再與其他電子相互作用,不斷激發(fā)出低能量的次級電子,絕大多數(shù)初級電子都會將能量全部轉移至次級電子;2) 次級電子在CsI材料中輸運至光陰極表面,克服表面勢壘逸出,形成光電流.假設在 CsI材料中X射線的平均自由程λx遠大于次級電子的平均自由程λs(入射X射線能量1—10 keV),系數(shù)K為僅與材料相關的常數(shù),得到透射CsI光陰極響應靈敏度隨X射線能量E,薄膜厚度t變化的近似表達式[7]:

Fraser引入菲涅耳反射率R(E,θ),根據(jù)Kane的次級電子在薄膜中的輸運理論[17],在薄膜厚度t遠大于次級電子平均自由程λs的假設條件下(薄膜厚度100—200 nm),給出材料內部深度為x的次級電子,經(jīng)過多次散射過程輸運到達材料前表面的概率,得到透射CsI光陰極響應靈敏度隨入射X射線能量E、X射線與陰極表面夾角θ、薄膜陰極厚度t變化的表達式[11]:

2.2 一般表達式的詳細推導

根據(jù)實驗和蒙特卡羅模擬結果,光陰極在0.1—10 keV的X射線入射時所產生的次級電子的能譜分布基本相同[18],CsI光陰極的響應靈敏度僅與入射X射線的能量和次級電子的產額有關.根據(jù)一維隨機行走模型,次級電子產額計算的物理模型如圖1所示,一束與陰極平面夾角θ的X射線,一部分 X射線被反射,透射的X射線在經(jīng)過一段距離后與材料發(fā)生光電相互作用產生初級電子,產生的初級電子經(jīng)過多次散射后形成能量較低的次級電子,最后次級電子以一定的概率從材料內部輸運到表面,并以一定的逃逸概率克服表面勢壘發(fā)射出來.因為每個初級電子會迅速將能量交給多個次級電子,在模型中只計算次級電子產額.

圖1 CsI薄膜光陰極次級電子產生、輸運和逸出過程示意圖Fig.1.Schematic diagram for generation,transmission and escape of secondary electrons from CsI photocathode.

假定一個X射線光子經(jīng)過一次光電相互作用后,能量均轉化為次級電子.在總厚度為t的薄膜材料內部深度x處的薄層dx內單位長度產生次級電子數(shù)目的表達式:

式中,μ(E)為材料關于X射線能量E的線性吸收系數(shù);Es為產生一個次級電子所需的平均能量,僅與材料種類有關;X射線在材料中的平均自由程定義為λx=1/μ(E),是一個隨能量變化的參數(shù).

根據(jù)菲涅耳反射率公式[19],未極化的能量為E的X射線在材料表面的菲涅耳反射率為

式中,Rp和Rs分別為水平和垂直極化X射線的反射率;n為材料的復數(shù)折射率,與X射線能量E和材料性質有關,可通過國際標準數(shù)據(jù)庫查詢.

根據(jù)一維隨機行走模型推導,在材料內部深度為x的次級電子,經(jīng)過多次散射過程,到達總厚度t(10—200 nm)的薄膜材料前表面,其輸運概率的基礎表達式為

式中,c=a+b,u=(ab)1/2,,a和b分別為次級電子在材料中與聲子和電子發(fā)生散射對應的線性散射截面;次級電子在該材料中的平均自由程定義為λs=1/u.

對總厚度為t的薄層所有區(qū)域進行積分,得到經(jīng)過薄膜陰極后表面逸出的次級電子總產額,透射陰極的響應靈敏度等于整個陰極經(jīng)后表面逸出的次級電子產額與入射X射線能量E的比值,從而有

他的心虛了。眼前的往生塔，上細下粗，便像山頂?shù)囊蛔铝懔愕膲災埂嫵伤诘哪切俭t頭，瞪著眼眶，張著大嘴，在夜風中發(fā)出似有若無的嗚咽。它們望著他，帶著邪笑，扭動著身子，頭與頭之間的摩擦，發(fā)出令人毛骨悚然的“嘎嘎”聲。

式中,Ps(0) 代表次級電子克服材料表面勢壘逃逸的概率;系數(shù)K=Ps(0)/Es,為僅與材料相關的常數(shù).

CsI屬于絕緣材料,其電子聲子散射遠大于電子電子散射相互作用,因此a?b,所以(5)式中,δ≈1.在入射X射線能量0.1—10 keV范圍,對CsI材料λs取為常數(shù)25 nm[7].在此基礎上對(6)式進行積分化簡,進一步考慮C8H8支撐膜、Au導電基底層的厚度對入射X射線透過率影響,最終得到透射CsI光陰極的響應靈敏度隨入射X射線能量E(0.1—10 keV)、X射線陰極表面夾角θ (0°—90°)、薄膜陰極厚度t(10—200 nm)變化的一般表達式:

式中,μ1(E),μ2(E) 分別為C8H8,Au對X射線的線性吸收系數(shù);t1,t2分別為C8H8,Au的厚度.

3 CsI光陰極響應靈敏度的計算結果與討論

為方便模型相互之間比較驗證,不考慮C8H8支撐膜、Au導電基底層對X射線透過率的影響,在X射線垂直入射情況下研究CsI光陰極響應靈敏度與入射X射線能量參數(shù)E,CsI光陰極厚度參數(shù)t的關系.為便于與文獻中計算和實驗數(shù)據(jù)進行直接比較[7,18],分別根據(jù)(1)式、(2)式、(7)式計算了能量193,525和2300 eV的X射線垂直入射時(θ=90°)響應靈敏度隨厚度的變化,計算結果及文獻實驗數(shù)據(jù)如圖2所示.

圖2 不同能量 X 射線正入射時,不同模型計算的 CsI響應靈敏度隨厚度的變化 (a) X 射線能 量為 193 eV;(b) X射線能量為 525 eV;(c) X 射線能量為 2300 eVFig.2.Under normal incidence of X-rays with different energy,computed CsI response sensitivity as a function of thickness based on different models: (a) X-ray energy of 193 eV;(b) X-ray energy of 525 eV;(c) X-ray energy of 2300 eV.

不同計算模型之間、與文獻中實驗數(shù)據(jù)的比較結果顯示: 1) 當CsI光陰極厚度t大于100 nm時,入射X射線能量分別為193,525,2300 eV條件下,本文模型均與Fraser模型趨向一致.因為CsI光陰極厚度t大于100 nm,滿足Fraser模型中CsI光陰極厚度t遠大于次級電子平均自由程λs(25nm)的假設條件,次級電子的輸運概率表達式也近似等于,符合Kane給出的次級電子逃逸概率表達式的使用范圍.2) 隨著入射X射線能量的增加(193,525,2300 eV),本文模型與Henke模型的近似程度也增加,尤其是圖2(c)中兩者幾乎重合.因為X射線能量增加,在CsI光陰極薄膜中的穿透能力隨之增加,X射線自由程λx逐漸增大,直到遠大于次級電子自由程λs,滿足Henke模型中λx?λs的假設條件.3) 本文模型在不同CsI光陰極厚度t、不同入射X射線能量E情況下,都與文獻中的實驗數(shù)據(jù)符合程度更好.尤其是在圖2(a)中,CsI光陰極厚度t在10—100 nm區(qū)間,Fraser模型不能滿足厚陰極近似與本文模型差別較大.而Henke模型由于X射線自由程λx較小,不能滿足X射線自由程λx遠大于次級電子自由程λs的假設條件,也與本文模型差別較大,而且差別的大小與CsI光陰極厚度t有一定關系,CsI光陰極厚度t越大,Henke模型計算值偏低且差別越大.這是因為X射線自由程λx特別小時,(2)式中的 exp(-t/λx) 這一項對響應靈敏度的大小起主導作用.

為進一步驗證本文模型,研究CsI光陰極響應靈敏度與X射線陰極表面夾角參數(shù)θ的關系.由于Henke模型的(1)式?jīng)]有角度參數(shù),只與Fraser模型的(2)式進行比較.同樣為便于與文獻[12]中計算數(shù)據(jù)進行直接比較,分別根據(jù)(2)式和(7)式計算3個入射X射線能量100,500,1000 eV時100 nm厚度CsI光陰極的響應靈敏度與角度的關系,計算結果如圖3所示.結果顯示: 1) 在入射X射線與陰極表面夾角0°—30°的掠入射情況下,入射X射線能量為500,1000 eV時,CsI光陰極的響應靈敏度先升高后降低,存在一個最優(yōu)的掠入射角度達到峰值.而入射X射線能量為100 eV時,CsI光陰極的響應靈敏度單調升高.因為入射X射線能量為100 eV時,X射線自由程太短,幾乎所有的X射線能量都被沉積在陰極前表面附近,決定響應靈敏度的主要因素是菲涅耳反射率,反射率隨夾角增大而降低,響應靈敏度就越大.而入射X射線能量為500,1000 eV時,X射線自由程與光陰極厚度差距不太大,隨著夾角增大X射線經(jīng)歷的路徑變短,能量被沉積的概率降低使得響應靈敏度變小,但是同時存在使得響應靈敏度變大的菲涅耳反射機制,在兩種機制競爭下,存在一個響應靈敏度達到峰值的最優(yōu)掠入射角度.掠入射型光陰極的條紋相機正是依據(jù)該原理研制的,本文計算結果可以提供理論參考.2) 在入射X射線與陰極表面夾角30°—75°的斜入射情況下,入射X射線能量為500,1000 eV時,CsI光陰極的響應靈敏度單調降低.而入射X射線能量為100 eV時,CsI光陰極的響應靈敏度單調升高.因為,夾角大于30°時菲涅耳反射的貢獻逐漸減少,入射X射線能量為500,1000 eV時,夾角增大導致X射線路徑變短,能量沉積概率降低的機制占據(jù)主導地位,其光陰極響應靈敏度單調地降低.而入射X射線能量為100 eV時,雖然菲涅耳反射已經(jīng)幾乎不起作用,但是X射線能量都被沉積在陰極前表面附近,決定其光陰極響應靈敏度的主要機制是次級電子向后表面的輸運.隨著夾角增大,X射線能夠穿透到距離后表面越近的位置,輸運概率得到提高,光陰極響應靈敏度單調增加.3)在入射X射線與陰極表面夾角75°—90°的接近正入射情況下,入射X射線能量為100,500,1000 eV時,光陰極響應靈敏度都基本保持不變.因為,夾角大于75°時菲涅耳反射接近消失,X射線經(jīng)歷的路徑長度和X射線穿透深度也對角度變化敏感性顯著降低.4) 在入射X射線能量為500,1000 eV時,本文模型計算的光陰極響應靈敏度與角度的關系及絕對值都與Fraser模型基本吻合,但是在入射X射線能量為100 eV時計算數(shù)值出現(xiàn)比較大的差異.這可能是因為在特別低的X射線能量入射情況下,次級電子產額比較低,只有極少數(shù)的次級電子能夠輸運到陰極后表面,Kane的次級電子輸運概率近似表達式可能不再適用.

圖3 100,500,1000 eV的X射線入射時,不同模型計算的100 nm厚度CsI響應靈敏度隨陰極表面夾角的變化Fig.3.Comparison of computed 100 nm CsI response sensitivity as a function of angle based on different models at X-ray incidence of 100,500 and 1000 eV.

結果顯示: 1) 對于標稱厚度100 nm的CsI陰極,CsI厚度t=110 nm,C8H8支撐膜厚度t1=400 nm,Au導電基底層t2=22 nm時的計算結果與實驗結果符合最好.對于標稱厚度200 nm的CsI,CsI厚度t=210 nm,C8H8支撐膜厚度t1=400 nm,Au導電基底層t2=25 nm時的計算結果與實驗結果符合最好.其中CsI厚度主要由X射線能量100—200 eV區(qū)間的標定數(shù)據(jù)擬合而來.這個能量區(qū)間的X射線穿透能力低,產生的次級電子基本集中于前表面,制約響應靈敏度的主要因素是次級電子的輸運機制,CsI厚度越大輸運距離越長,靈敏度越低.響應靈敏度在入射X射線能量100—200 eV區(qū)間對CsI厚度最為敏感,響應靈敏度峰值還隨CsI厚度增加向右移動,正是利用這個特性對這一區(qū)間的響應靈敏度實驗數(shù)據(jù)擬合出CsI的實驗厚度.C8H8支撐膜厚度和Au導電基底層這兩個參數(shù)則是根據(jù)200—1000 eV區(qū)間的標定數(shù)據(jù)擬合而來,通過本實驗還可以計算出(7)式中與材料相關的常數(shù)K.2) 在入射X射線能量處于0.1—10 keV區(qū)間,CsI光陰極的響應靈敏度變化范圍大約兩個數(shù)量級,隨能量變化曲線形狀較為復雜,具有C元素的K吸收邊,Cs元素的M,L吸收邊,I元素的M,L吸收邊等特征.在入射X射線能量在150 eV以下,X射線穿透能力低,產生的次級電子數(shù)目少而且很難輸運到后表面,產額較低.在入射X射線能量在3 keV以上,X射線穿透能力太強,發(fā)生相互作用的概率降低從而產額較低.3) 本文理論模型計算出來的曲線與實驗數(shù)據(jù),除了在C元素的K吸收邊(284 eV)附近由于光路中存在C污染、強烈吸收造成標定實驗信噪比降低,標定精度的下降帶來了一些比較大的差別外,在100—5500 eV其余整個能量區(qū)間呈現(xiàn)高度符合,尤其是在100—1000 eV的能量區(qū)間,由于本模型的適用范圍更廣,相比文獻[20]中理論計算與實驗數(shù)據(jù)的符合程度顯著提升.標定的實驗數(shù)據(jù)也為本文模型的可靠性提供了非常好的驗證.

綜合上述不同模型比較、文獻中實驗數(shù)據(jù)比較、標定實驗數(shù)據(jù)比較結果,可以確定透射CsI光陰極響應靈敏度關于入射X射線能量E、X射線與陰極表面夾角θ、薄膜陰極厚度t的表達式(7)式具有更大的使用范圍,更具有普適性,相比Henke和Fraser模型,在CsI厚度小于100 nm、入射X射線能量低于1 keV的條件下,公式計算的響應靈敏度更具有理論指導意義.

推廣的(7)式在高時間分辨光譜的定量測量實驗中為CsI光陰極的優(yōu)化設計提供了理論參考.實驗中的X射線與陰極表面夾角85°—90°正入射,根據(jù)圖3的計算結果,此時光陰極響應靈敏度與角度近似無關.CsI光陰極的C8H8支撐膜厚度t1=400 nm,Au導電基底層t2=20 nm.對CsI厚度t分別取50,100,150 nm,計算CsI光陰極的響應靈敏度隨X射線能量的E變化,理論計算結果如圖5所示.結果顯示CsI光陰極的響應靈敏度對CsI的厚度變化較為敏感,并不是簡單的正比或者反比關系.在入射X射線能量100—200 eV區(qū)間,響應靈敏度主要由CsI厚度所決定.而對入射X射線能量400—1000 eV區(qū)間,X射線穿透能力適中,制約響應靈敏度的主要因素包括次級電子產生的位置以及次級電子的輸運,比較50 nm CsI和150 nm CsI的響應曲線發(fā)現(xiàn)是存在這兩種因素的相互競爭過程.在入射X射線能量2—10 keV區(qū)間,在薄膜厚度遠大于次級電子自由程(25 nm)的情況下,響應靈敏度主要取決于后表面約4個次級電子自由程100 nm左右厚度內的次級電子產額,從而使得100 nm與150 nm的響應靈敏度基本一致,均大于50 nm CsI的響應靈敏度.物理實驗中對X射線能譜定量測量區(qū)間不同時,要求對CsI厚度進行優(yōu)化設計.根據(jù)圖5結果,測量X射線能量100—200 eV區(qū)間可以選擇50 nm CsI,測量X射線能量300—600 eV區(qū)間可以選擇100 nm CsI,分別達到最大的CsI光陰極響應靈敏度.此外,對實驗測量到的光譜信號進行解譜還原等數(shù)據(jù)處理工作中,可能對整個測量系統(tǒng)的響應靈敏度曲線有設計要求.通過調節(jié)本文理論計算模型中CsI光陰極厚度、Au導電基底層厚度等參數(shù),與其他聯(lián)合診斷元件例如光柵、晶體、濾片等響應靈敏度卷積后進行系統(tǒng)響應靈敏度曲線的優(yōu)化設計.

圖5 三種不同厚度CsI光陰極的響應靈敏度隨X射線能量的變化Fig.5.Response sensitivity of CsI photocathodes with three different thicknesses as a function of X-ray energy.

考慮次級電子與材料中聲子、電子發(fā)生作用的線性散射截面的具體數(shù)值后,本文模型還可推廣應用到Au,Al,CuI,LiF等各種金屬導體、絕緣體制作的薄膜陰極.在常溫固體密度下、薄膜陰極厚度10—200 nm、X射線能量0.1—10 keV范圍內可以計算出響應靈敏度曲線[7].

4 結論

本文基于薄膜光陰極產生次級電子的一維隨機行走模型,使用次級電子輸運概率的基礎表達式,引入X射線與陰極表面夾角參數(shù)并計算菲涅耳反射,進一步綜合考慮C8H8支撐膜、Au導電基底層的厚度對入射X射線透過率的影響,推導了入射X射線能量0.1—10 keV范圍內CsI光陰極響應靈敏度隨薄膜光陰極厚度t、X射線能量E、X射線與陰極表面夾角θ變化的一般表達式(7)式.該理論計算模型克服了文獻中其他類似模型的局限性,模型比較顯示特別是在CsI厚度小于100 nm、入射X射線能量低于1 keV時,本文計算的CsI光陰極響應靈敏度與文獻報道以及北京同步輻射標定的實驗數(shù)據(jù)符合程度更高,計算結果為高時間分辨光譜的定量測量實驗中CsI光陰極的優(yōu)化設計提供了理論參考.此外,本文的響應靈敏度表達式(7)式僅適用于收集后表面次級電子的透射式光陰極,將(6)式積分項中q(t-x) 替換為q(x) 即可以適用于收集前表面次級電子的反射式光陰極.目前廣泛使用的鉛硅酸鹽玻璃微通道板(MCP)是一種典型的反射式電子倍增設計,因此理論計算方法還可以應用于MCP的電子倍增特性設計和倍增效率評估.

感謝中國工程物理研究院激光聚變研究中心的同事在計算推導、標定實驗方面提供的幫助.