巢湖近湖面大氣溫室氣體（GHGs）濃度時空分布特征

摘要：為了解近湖面大氣溫室氣體（GHGs：CO2、CH4和N2O）濃度的時空變化特征及影響因素，分別于2017年2月、4月、8月和11月采集巢湖15個樣點的近湖面大氣和表層水體，測定大氣GHGs濃度和水樣的理化參數(shù)。結(jié)果顯示：①觀測期間巢湖近湖面大氣GHGs濃度均已超過2017年全球本底平均濃度，應(yīng)引起有關(guān)部門的足夠重視。②近湖面大氣GHGs濃度時空變化特征表現(xiàn)為：時間上，整個湖區(qū)冬季大氣GHGs濃度顯著高于其它季節(jié)；空間上，大氣GHGs濃度在不同湖區(qū)的差異不顯著，這可能是受到風向和湖泊周邊土地利用類型的共同影響所致。③通過相關(guān)性分析發(fā)現(xiàn)近湖面大氣GHGs濃度時空分布格局與所測水體相關(guān)指標并不存在強相關(guān)性，說明湖泊GHGs內(nèi)源生產(chǎn)對近湖面大氣GHGs的貢獻很??；結(jié)合區(qū)域風向數(shù)據(jù)分析發(fā)現(xiàn)陸源（城市、農(nóng)田）GHGs的大氣輸送是影響巢湖近湖面大氣GHGs時空分布格局的主要因素。

關(guān)鍵詞：巢湖；大氣溫室氣體；時空變異；風向

中圖分類號：X831 文獻標志碼：A 文章編號：1001-2443（2024）03-0246-09

CO2、CH4和N2O是大氣對流層中受人類活動影響較顯著的3種溫室氣體（GHGs），在大氣中含量不足0.04%，但對全球氣候變化的貢獻率超過80%［1］，因此人類活動導致大氣中GHGs濃度的增加引起了各方面的廣泛關(guān)注［2］。據(jù)報道，2020年大氣CO2、CH4和N2O的平均濃度分別為413.2×10-6、1889×10-9和333.2×10-9 L L-1，比工業(yè)化前（1750年前）分別增加了49%、162%和23%［3］。大氣中GHGs濃度是其源和匯平衡的結(jié)果。GHGs來源通常可分為人為源和自然源兩大類。化石燃料和生物質(zhì)燃燒是大氣GHGs最主要的人為源，人類活動如水泥生產(chǎn)和土地利用變化、畜牧和垃圾填埋以及己二酸和硝酸生產(chǎn)分別對CO2、CH4和N2O貢獻很大。大氣CO2的自然源有生物呼吸和海洋釋放；CH4的自然源有天然濕地、水體和白蟻；N2O的主要自然源是不同類型生態(tài)系統(tǒng)（森林、草原、農(nóng)田、濕地、內(nèi)陸水體）土壤中氮的硝化和反硝化過程［2，4］。GHGs的匯則主要包括植物的光合吸收、土壤和海洋的吸收以及大氣層中的光化學氧化［5］。由于人類活動強度、經(jīng)濟發(fā)展狀況和生態(tài)環(huán)境等的不同，大氣中GHGs濃度在全球范圍存在較大差異。因此，準確掌握不同地區(qū)大氣GHGs濃度及源匯變化情況是科學制定GHGs減排政策的基礎(chǔ)。

目前，國內(nèi)外對森林、草原、農(nóng)田、濕地、河湖等多種生態(tài)系統(tǒng)GHGs排放通量作了大量的研究［6-16］，但對大氣GHGs濃度時空變化的監(jiān)測研究相對較少。國內(nèi)現(xiàn)有的大氣GHGs濃度的監(jiān)測研究主要集中在大氣本底站［17-19］和相關(guān)城市近地表［5，20-24］，對不同生態(tài)系統(tǒng)近地面大氣GHGs濃度的報道較少，僅見孔少飛等［25］分析了天津近海大氣中GHGs濃度的季節(jié)變化特征，姜亦飛等［26］研究了永興島大氣CH4濃度的變化特征和影響因素，李瑩等［27］報道了五臺山大氣CO2本底濃度的時空動態(tài)，對湖泊近湖面大氣GHGs的相關(guān)研究較少。

湖泊是內(nèi)陸水體的重要組成部分，盡管其面積僅占陸地表面積的3.7%［28］，卻是大氣GHGs重要的源和匯，影響區(qū)域及全球GHGs的收支平衡［29］。巢湖位于長江水系下游，是中國的第五大淡水湖。近年來，隨著長三角一體化發(fā)展戰(zhàn)略的實施，區(qū)域經(jīng)濟的迅速發(fā)展導致工農(nóng)業(yè)廢水和生活廢水排放入湖，加重了巢湖的污染程度，水體富營養(yǎng)化嚴重［30］，勢必對GHGs的生產(chǎn)與排放產(chǎn)生重要的影響。目前，已有研究對巢湖水體GHGs排放通量進行觀測［31-33］，對近湖面大氣GHGs濃度實測分析未見報道，導致對該區(qū)域GHGs濃度時空變異特征認識存在不足。為此本研究于2017年在巢湖對近湖面大氣CO2、CH4、N2O濃度進行觀測，分析其濃度時空變異特征及影響因素，以期評估湖泊對大氣GHGs的影響和作用，為應(yīng)對氣候變化和碳達峰碳中和行動方案制定提供科學依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

巢湖位于安徽省中部（117°16′54″-117°51′46″E、31°25′28″-31°43′28″N），屬于亞熱帶溫潤性季風氣候，年平均氣溫約16.2 ℃，降水量1124 mm（1980—2010年）。湖岸線周長176 km，面積約770 km2，平均水深2.89 m，蓄水量2.07×109 m3。巢湖水域周圍河網(wǎng)密布，沿湖共有河流約33條，其中較大的河流為杭埠河、白石天河、派河、南淝河、柘皋河、兆河等，裕溪河為唯一出湖河流［34］。

1.2 采樣點設(shè)置

根據(jù)前人研究，巢湖水體總體呈輕度-中度富營養(yǎng)化水平，且不同湖區(qū)營養(yǎng)程度存在差異［35］。為研究不同營養(yǎng)程度湖區(qū)上空溫室氣體分布特征，本研究選取湖心15個采樣點進行近湖面大氣CO2、CH4和N2O濃度的監(jiān)測。自巢湖東岸向西分別在東、中、西3個湖區(qū)各設(shè)置5個采樣點（圖1）。

1.3 樣品采集

樣品采集時間分別為2017年 2月（冬季）、2017年4月（春季）、2017年8月（夏季）和2017年11月的中旬（秋季），每次連續(xù)兩天進行樣品采集。采樣期間天氣晴朗，采樣船行至指定地點，于甲板上用注射器采集距湖面2 m處空氣，迅速注入50 mL采樣袋。每個樣點采集2～3個重復樣，結(jié)束后帶回實驗室分析GHGs濃度。用棕色500 mL的聚乙烯瓶采集表層水樣，用于測定總氮（TN）、總磷（TP）、葉綠素a（Chl. a）、溶解性有機碳（DOC）等理化指標，水樣于4℃低溫避光保存。現(xiàn)場應(yīng)用便攜式水質(zhì)儀（HQ40d，Hach）測定原位pH、溶解氧（DO），同時測定透明度（SSD）、水深（WD）、水溫（WT）等環(huán)境參數(shù)。

1.4 樣品測定方法

本研究測定的水質(zhì)參數(shù)包括TN、TP、Chl. a和DOC，具體測試方法見文獻［32］，測試工作主要在中國科學院南京地理與湖泊研究所完成，TN、TP和Chl. a的最低檢測限分別為10 μg L-1，50 μg L-1和40μg L-1，水樣DOC濃度測定的相對標準偏差小于1%。使用島津氣相色譜儀（GC-2014，日本）測定氣體樣品中的CH4、CO2和N2O濃度，GHGs標準氣體由中國計量科學研究院提供。

1.5 數(shù)據(jù)分析

原始數(shù)據(jù)利用EXCEL進行處理，運用SPSS 19.0軟件進行統(tǒng)計分析，Origin 2021軟件進行制圖。采用修正的卡爾森營養(yǎng)狀態(tài)指數(shù)（TSIM）進行水體營養(yǎng)狀況評價［36］。運用單因素方差分析（One-way ANOVA）中的LSD 多重比較分析不同季節(jié)、不同湖區(qū)近湖面各采樣點大氣GHGs濃度的差異（plt; 0.05時代表有顯著性差異），對近湖面大氣GHGs濃度與其它要素進行Pearson相關(guān)分析。

2 結(jié)果與分析

2.1 巢湖水質(zhì)參數(shù)特征

齊天賜等［32］已對觀測期內(nèi)巢湖水質(zhì)參數(shù)時空變化特征進行過詳細描述，本文僅對觀測期內(nèi)巢湖水體營養(yǎng)水平進行評價。對照湖庫富營養(yǎng)化評價方法及分級標準，無論是以單一因子（TP或Chl.a）還是綜合營養(yǎng)狀態(tài)指數(shù)（TSIM）為評判依據(jù)，巢湖水體均處于中度富營養(yǎng)化水平（表1）。以單一因子TP來看，巢湖不同湖區(qū)不同季節(jié)營養(yǎng)水平存在一定差異，中、西湖區(qū)的營養(yǎng)水平明顯高于東湖區(qū)，這與多數(shù)人的研究結(jié)果一致［30，37］，而東湖區(qū)的Chl.a顯著高于中、西湖區(qū)，這可能是采樣期間西湖區(qū)風速大（平均風速2.88 m/s），藻類被吹至湖濱地帶導致湖心表層水體Chl.a偏低。時間上，夏秋季節(jié)的營養(yǎng)水平顯著高于冬春季節(jié)。從綜合營養(yǎng)狀態(tài)指數(shù)來看，不同湖區(qū)和不同季節(jié)巢湖水體營養(yǎng)水平差別并不明顯（表1）。

2.2 近湖面大氣CO2濃度的時空變化特征

巢湖近湖面大氣CO2濃度的變化范圍397.41×10-6～581.77×10-6 L/L，其平均值為477.66×10-6 L/L（表2）。從湖區(qū)來看，營養(yǎng)水平較高的西湖區(qū)大氣CO2濃度略高于東、中湖區(qū)，差異并不顯著（pgt;0.05），但在不同季節(jié)湖區(qū)間大氣CO2濃度差異明顯。從圖2可以看出冬、春季西湖區(qū)大氣CO2濃度高于東、中湖區(qū)，而夏、秋季西湖區(qū)大氣CO2濃度則低于東、中湖區(qū)，這可能是由于營養(yǎng)水平高的西湖區(qū)在夏秋藻類生長旺季藻類光合作用強而吸收大氣CO2所致。從總體上來看，春季大氣CO2濃度（435.87×10-6 L/L）顯著低于其它三個季節(jié)（plt;0.05），夏、秋季節(jié)差別不大，冬季略高（表2），但在不同湖區(qū)差異明顯。東湖區(qū)夏季大氣CO2濃度顯著高于其它三個季節(jié)（plt;0.05），中湖區(qū)秋、冬季顯著高于春、夏季（plt;0.05），而西湖區(qū)不同季節(jié)大氣CO2濃度差異不顯著（圖2）。

2.3 近湖面大氣CH4濃度的時空變化特征

巢湖近湖面大氣CH4濃度的變化范圍1.69×10-6～2.33×10-6 L/L，其平均值為1.90×10-6 L/L（表2）。從湖區(qū)來看，營養(yǎng)水平較低的東湖區(qū)大氣CH4濃度略低于中、西湖區(qū)，差異并不顯著（pgt;0.05），但在不同季節(jié)表現(xiàn)有所不同。從圖3可以看出夏季和冬季湖區(qū)間近湖面大氣CH4濃度沒有明顯差異（pgt;0.05），而春季和秋季中、西湖區(qū)近湖面大氣CH4濃度則顯著高于東湖區(qū)（plt;0.05），這可能是由于營養(yǎng)水平較高的中、西湖區(qū)CH4排放量大有關(guān)。從總體上來看，不同季節(jié)大氣CH4濃度差異顯著（plt;0.05），表現(xiàn)為冬季（2.07×10-6 L/L）gt;夏季（1.94×10-6 L/L）gt;春季（1.87×10-6 L/L）gt;秋季（1.73×10-6 L/L）（表2），且在不同湖區(qū)大氣CH4濃度季節(jié)變化趨勢保持一致（圖3）。

2.4 近湖面大氣N2O濃度的時空變化特征

觀測期內(nèi)，巢湖近湖面大氣N2O濃度的變化范圍296.67×10-9～393.52×10-9L/L，其平均值為337.71×10-9 L/L（表2）。從湖區(qū)來看，不同湖區(qū)間近湖面大氣N2O濃度沒有明顯差異（pgt;0.05），除夏季外，其它三個季節(jié)不同湖區(qū)間近湖面大氣N2O濃度差異均不顯著。從圖4可以看出夏季中湖區(qū)近湖面大氣N2O濃度最高，均值為364.62×10-9 L/L，西湖區(qū)最低，均值為315.87×10-9 L/L。從時間上來看，冬、春季近湖面大氣N2O濃度顯著高于夏、秋季（plt;0.05；表2），但不同湖區(qū)的季節(jié)變化趨勢表現(xiàn)不一致。東、西湖區(qū)近湖面大氣N2O濃度均為春季最高，但東湖區(qū)秋季最低，西湖區(qū)夏季最低；中湖區(qū)則夏季最高，冬季次之，春、秋季最低（圖4）。

2.5 近湖面大氣GHGs濃度與湖泊水體理化指標的關(guān)系

大氣GHGs濃度的變化受下墊面源匯特征、氣流運動等多種因素影響［5，20-21，23］，本研究分析了可能影響巢湖近湖面大氣GHGs濃度的水環(huán)境參數(shù)指標（表3和4）?？傮w來說，近湖面大氣CO2濃度與SSD和DOC呈顯著負相關(guān)（plt;0.01），但影響不同季節(jié)和不同湖區(qū)近湖面大氣CO2濃度時空分布的因素卻不一致。春季近湖面大氣CO2濃度的空間分布與pH、DO和WT呈顯著負相關(guān)（plt;0.01），冬季與TP和TN呈顯著正相關(guān)（plt;0.01），夏秋季節(jié)與所觀測到的參數(shù)沒有顯著相關(guān)性（pgt;0.05）。近湖面大氣CO2濃度時間變化的控制因素在不同湖區(qū)也存在差異，在東湖區(qū)其季節(jié)變化與WD呈顯著正相關(guān)，與SSD和DOC呈顯著負相關(guān)；在中湖區(qū)與DO呈顯著正相關(guān)，與WT、SSD和DOC呈顯著負相關(guān)（表4）。近湖面大氣CH4濃度的空間分布除夏季無顯著的影響因素外，在其它季節(jié)主要受pH和DO控制。此外，春季其空間分布還受TP、WT、SSD和DOC的影響，秋季還受WT影響，冬季受TP和WD的控制（表3）。近湖面大氣CH4濃度時間變化在不同湖區(qū)的影響因素不一，在東湖區(qū)其季節(jié)變化與TP呈顯著負相關(guān)，與pH和Chl. a呈顯著正相關(guān)；在中湖區(qū)則與TP和WD呈顯著負相關(guān)（表4）。對于N2O來說，其濃度的時空分布僅與SSD（東湖區(qū)）和DOC（西湖區(qū)）顯著相關(guān)（表4）。

3 討論

觀測期間，巢湖近湖面大氣CO2、CH4和N2O平均濃度分別為477.66×10-6、1.90×10-6和337.71×10-9，均高于同時期全球大氣GHGs平均濃度（表5）。與同時期我國不同地區(qū)主要GHGs本底濃度相比（表5），巢湖近湖面大氣CO2濃度遠超過我國4個大氣本底站，N2O濃度略高于大氣本底站，這與蔡寅潮等［20］、侯翠翠等［21］、韋芬芬等［23］和嵇曉燕等［38］分別對烏魯木齊市、新鄉(xiāng)市、蘇南地區(qū)和太湖流域大氣CO2和N2O濃度觀測結(jié)果均高于同時期國內(nèi)大氣本底站的情況類似，這可能是由于不同地區(qū)人類活動強度存在差異所致。

本研究中，巢湖近湖面大氣CO2、CH4和N2O平均濃度在不同湖區(qū)間的差異不顯著（表2），雖然不同湖區(qū)水質(zhì)存在一定差異［30］，但這種差異對近湖面大氣GHGs濃度影響甚微。然而，同一季節(jié)不同湖區(qū)近湖面大氣GHGs濃度卻存在一定差異（圖2-4）。冬、春季西湖區(qū)近湖面大氣CO2濃度高于東、中湖區(qū)，而夏季其空間分布特征則相反，這可能是由于夏季西湖區(qū)藻類光合生長對CO2的吸收強于東、中湖區(qū)，而冬、春季湖區(qū)間大氣GHGs濃度的差異則主要受人類活動影響。從圖5可以看出，冬、春季合肥和巢湖的主導風向分別為西北風和東風，西湖區(qū)和東、中湖區(qū)近湖面大氣CO2主要源于合肥市和巢湖市人類活動的排放，但由于合肥市人口、城市經(jīng)濟發(fā)展程度明顯優(yōu)于巢湖市，其CO2排放強度勢必高于巢湖市。

春、秋季東湖區(qū)近湖面大氣CH4濃度明顯低于中、西湖區(qū)，受春、秋季主導風向的影響。春、秋季節(jié)巢湖市和合肥市分別盛行東風和西北風，因此巢湖市對東湖區(qū)近湖面大氣CH4濃度貢獻大，合肥市對中、西湖區(qū)近湖面大氣CH4濃度貢獻大，而城市規(guī)模不同造成的垃圾填埋、污水處理等陸源CH4排放的差異是造成不同湖區(qū)近湖面大氣CH4濃度不同的主要原因。

對于N2O來說，不同湖區(qū)近湖面大氣中的含量僅在夏季出現(xiàn)顯著差異，中湖區(qū)近湖面大氣N2O濃度顯著高于東、西湖區(qū)，這是因為巢湖南部土地利用類型以農(nóng)田為主，受夏季主導風向南風的影響，中湖區(qū)近湖面大氣N2O主要來自于農(nóng)田排放，而農(nóng)田N2O排放對東、西巢湖近湖面大氣N2O濃度貢獻較小。

不同季節(jié)巢湖近湖面大氣GHGs平均濃度存在一定的差異（表2），且不同類型GHGs的季節(jié)變異特征不一。冬季近湖面大氣GHGs平均濃度顯著高于其它季節(jié)，與有關(guān)大氣GHGs濃度的研究結(jié)果較為一致［5，23，26］，這可能是因為合肥市和巢湖市人口集中，冬季能源消耗量大，人類活動導致GHGs排放源水平較高，在主導風向作用下大氣傳輸所致。夏季近湖面大氣CO2和CH4濃度高，N2O濃度較低的原因可能在于湖泊藻類水華的影響。夏季巢湖常處于藍藻暴發(fā)期，2017年也不例外［40-42］，藻類大量增殖導致水體透明度的下降，光不能有效穿透水層，從而影響沉水植物的光合作用［43］。聚集的藍藻在溫度持續(xù)偏高時容易腐爛分解釋放大量CO2，同時造成水體溶解氧濃度下降，促進產(chǎn)甲烷作用和反硝化作用的發(fā)生，釋放大量的CH4［44］，當水體溶解氧濃度過低時，N2O的生產(chǎn)將會受到抑制，被還原生成N2［45］，使得湖泊水體成為N2O的匯，造成大氣中N2O濃度的降低。秋季近湖面大氣CH4和N2O濃度最低，這可能是與秋季平均風速較低（圖5），從城市大氣輸送的CH4和N2O濃度較低有關(guān)。

此外，本研究中巢湖近湖面大氣GHGs濃度的時空變異與水體理化參數(shù)和生物參數(shù)的相關(guān)性并不十分顯著，說明本地自然源（湖泊水生植物的光合作用、呼吸作用和礦化作用等）對大氣GHGs濃度分布的影響較小，遠不及湖泊周邊地區(qū)的外源大氣輸送。盡管巢湖水體排放的GHGs具有較強的時空變異性［31-33］，這些GHGs進入大氣后，在風的作用下發(fā)生遷移擴散，不足以造成不同采樣點近湖面大氣GHGs濃度的顯著差異。

4 結(jié)論

1）2017年，巢湖近湖面大氣CO2、CH4和N2O平均濃度分別為477.66×10-6 L/L、1.90×10-6 L/L、337.71×10-9 L/L，高于同期全球平均水平。CH4和N2O平均濃度與青海瓦里關(guān)大氣本底站比較接近，CO2平均濃度比全球平均水平和我國4個主要大氣本底站分別高17.7%和15.2%，主要是受人類活動影響。

2）巢湖近湖面大氣GHGs濃度具有明顯季節(jié)變化特征，但不同類型GHGs的季節(jié)規(guī)律表現(xiàn)不一。冬季整個湖區(qū)3種GHGs平均濃度顯著高于其它季節(jié)，此外CO2平均濃度的低值出現(xiàn)在春季，而CH4和N2O平均濃度的低值出現(xiàn)在秋季，這可能與風向和巢湖周邊土地利用類型不同有關(guān)，其影響程度有待進一步探究。

3）巢湖近湖面大氣GHGs濃度在不同湖區(qū)間差異不顯著，但同一季節(jié)不同湖區(qū)間存在一定差異。通過分析發(fā)現(xiàn)，溶解氧、pH和水溫對巢湖近湖面大氣GHGs濃度分布存在一定的影響，而主導風向?qū)ζ銰HGs濃度時空分布的貢獻更大，說明巢湖近湖面大氣GHGs主要來自于陸地的大氣輸送。

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Temporal and Spatial Distribution Characteristics of Atmospheric Greenhouse Gas （GHGs） Concentrations near the Surface of Chaohu Lake

MIAO Yu-qing1，HONG Wei-lin1，SUN Yi-lin1，SUN Fang-hu1，MENG He-nan2，3，LUO Hao1

（1. Anhui Provincial Key Laboratory of Earth Surface Processes and Regional Response in the Yangtze-Huaihe River Basin， School of Geography and Tourism，Anhui Normal University，Wuhu 241002，China；2. Institute of Geographical Sciences，Hebei Academy of Sciences，Shijiazhuang 050000，China；3. Hebei Technology Innovation Center for Geographic Information Application，Shijiazhuang 050000，China）

Abstract：To explore the temporal and spatial variation characteristics and influencing factors of the concentrations of atmospheric greenhouse gases （GHGs： CO2，CH4，N2O） near the lake surface，air and surface water samples from 15 stations of Chaohu Lake in February，April，August and November 2017 were collected，and then GHGs concentrations and related physical and chemical parameters were analyzed. The results showed： 1） During the observation period，the atmospheric GHGs concentration near the lake surface of Chaohu Lake has exceeded the global background average value in 2017，which should be paid enough attention to by related departments. 2） The certain temporal and spatial variation of atmospheric GHGs concentration near the lake surface has been observed. In time，the atmospheric GHGs concentration in winter in the whole lake area was significantly higher than that in other seasons. Spatially，no significant difference in atmospheric GHGs concentration among different lake regions has been observed，which might be affected by the wind direction and the land use types around the lake. 3） Correlation analysis results showed that no robust relative parameters controlled the temporal and spatial pattern of atmospheric GHGs concentration near the lake surface，indicating that the endogenous production of lake GHGs had little contribution to atmospheric GHGs near the lake surface. Combined with the analysis of regional wind direction data，it was found that the atmospheric transport of terrestrial （urban and farmland） GHGs was the main factor affecting the temporal and spatial distribution pattern of atmospheric GHGs concentrations near the lake surface of Chaohu Lake.

Key words：Chaohu Lake; atmospheric greenhouse gas; spatio-temporal variation; wind direction

（責任編輯：鞏 劼）