正弦型微通道內液-液兩相流型及流動特性實驗研究

張井志，趙玉婷，王英迪，齊建薈，雷麗

（1 山東大學能源與動力工程學院，山東 濟南 250061；2 山東大學高效節能及儲能技術與裝備山東省工程實驗室，山東濟南 250061）

引 言

近年來，微化工技術憑借體積小巧、節能高效、靈活易控等優勢，廣泛應用于能源[1-3]、乳化液生產[4-5]、芯片實驗室[6-7]、制藥[8-9]。研究微通道內液-液兩相流動對進一步促進微化工技術在能源、化工等領域的工業化應用有重要意義[10-11]。

常見的兩相流微通道有T 型[12-14]、Y 型[15-17]和十字聚焦型[18-20]等。目前的研究多集中于在單一通道下改變操作條件或物性參數的研究，關于入口結構影響兩相流動的研究比較少[21-22]。現有的一些文獻研究結果表明，不同入口結構對兩相流動有較大的影響。黨敏輝等[23]用數值模擬的方法考察了6 種不同的氣液入口結構形式的微通道對Taylor 氣泡形成過程的影響。研究發現通道入口結構對氣泡長度、氣泡生成頻率及氣泡體積有很大影響。對于不同的通道入口結構，氣泡長度的增長速度隨氣液比的增加而不同。Dittrich 等[7]用實驗的方法研究了三種不同的氣液混合器[十字形狀（180°）和收斂形狀（90°和60°）]下氣泡的形狀、大小和形成機理，得出的結論是氣泡的尺寸受到混合器幾何形狀的影響，氣泡尺寸隨結角的減小而增大。Yu 等[24]通過實驗和數值模擬的方式，研究了不同流量和不同入口結構的微通道內氣泡的形狀、大小和生成機理，發現對于相同的幾何形狀，增加氣體流速與液體流速之比會導致氣泡長度增加，而混合器的幾何形狀對氣泡長度和氣泡之間的間距有一些影響。Kashid 等[25]采用實驗的方法研究具有不同橫截面和幾何形狀的微通道中的兩相流型，發現Y 型微通道更易形成彈狀流，聚焦型微通道更易形成滴狀流。Ngo 等[26]基于流體體積法（VOF）的二維數值模型研究了不同角度（30°～90°）的十字聚焦通道下的液滴尺寸變化。研究發現液滴尺寸隨角度的增大而減小，預測了60°左右的結合角是在較低的毛細管數下仍能形成交替液滴的最有效角度。

不同的微化工領域對液滴尺寸的要求不同，因此流型是液液兩相流研究的基礎。在微通道中觀察到幾種常見的液液流動模式，如環形流動、平行流動、變形界面流動、段塞流動和液滴流動。Lee等[27]以溶解有聚氧化乙烯的水和甘油溶液為分散相，加入表面活性劑Span-80 的油相為連續相，研究了寬度為200 μm的微通道內液液兩相流流動特性，觀測到彈狀流、滴狀流和噴射流三種流型。Sarkar 等[28]研究了蛇形玻璃微通道中的兩相流動規律，實驗中觀察到7 種不同的流型：彈狀流、彈狀與滴狀混合流、滴狀流、不穩定環形流、環形流、環形彌散流和完全彌散流。Wu 等[29]和Cao 等[30]研究了水-丁醇、水-甲苯、水-油和水-己烷體系在十字形微通道中兩相流動的液滴形成規律。實驗中觀察到三種主要的流型，即環形流、段塞流和液滴流。

目前的研究多集中于流動段為平直通道，而復雜流動段中的研究較少[31-32]。雷麗等[33]用實驗的方法對流動段為凹穴結構的通道內的液-液兩相流動特性展開了研究，觀測到的流型主要為膨脹流、過渡流及滴狀流。Yin 等[34]在微通道兩側嵌入交錯排列的矩形擋板，研究不同堵塞比對氣-液傳質的影響，觀測到三種流動狀態：泰勒-泡狀流狀態、泰勒流狀態和破碎泰勒流狀態。結果表明，堵塞比對傳質特性有影響，在較高的堵塞比下，傳質增強明顯。在正弦型微通道的研究中，Huang等[35]研究了8種不同正弦波微通道和一種直通道內的流動摩擦和傳熱，結果表明正弦波通道比普通直微通道傳熱更強。

微通道結構對兩相流動特性的影響有待進一步深入研究，本文以硅油為離散相，0.5%（質量）SDS（十二烷基硫酸鈉，sodium dodecyl sulfate）水溶液為連續相，研究了直通道正弦、波峰正弦、波中正弦3 種微通道結構內液-液兩相流流型及液滴長度的影響規律。

1 實驗系統

如圖1所示，實驗平臺主要由流體驅動裝置、微反應器和圖像采集裝置組成。為保證連續穩定的液相輸出，利用一臺注射泵（LSP01-1A，保定蘭格）輸送離散相（硅油），用另一臺注射泵（LSP02-1B，保定蘭格）輸送連續相（0.5% SDS 水溶液）。表1 所示為兩相流體的物性參數。兩相流體經入口段匯合后向下游流動，由混合液出口排入廢液收集器。選用透光度為92%的有機玻璃制備微通道，通過精密機械加工技術，在聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）板上加工出直通道正弦、波峰正弦、波中正弦3 種通道，通道橫截面為400 μm×400 μm 的正方形。使用另一塊相同尺寸的PMMA 板作為上蓋板，覆蓋于刻槽板上。在上下層板的對應位置打通孔并用螺栓聯結，密封效果良好。高速攝像機（Photron Nova S6，日本）被放置在微反應器的正上方，在100 W冷光源提供的光照強度下，每秒保存5000 幀，拍攝的數據被實時傳送到計算機，采集和記錄數據。本文中的3 種不同結構的通道（直通道正弦、波峰正弦和波中正弦）的示意圖如圖1所示。

表1 流體物性Table 1 Fluid properties

2 實驗結果與討論

2.1 液滴形成過程分析

考慮注射泵的性能及基本流型的變化情況，本文所選用的離散相流量范圍為qd=1～9 ml/h，連續相流量范圍為qc=5～250 ml/h。在此范圍內，觀測到的主要流型為彈狀流（Ld/W＞1.5）、滴狀流(1＜Ld/W＜1.5)和射狀流（Ld/W＜1）。圖2（a）為三種微通道下的彈狀流液滴的形成過程，彈狀流液滴一般在兩相流量比q較大的工況下形成，此時連續相流速較低，形成機制為擠壓機制。以直通道正弦通道內彈狀流液滴的形成過程為例，0～74 ms，離散相逐漸充滿入口段，連續相頭部長度約等于主通道寬度；97～102 ms，由于離散相頭部的堵塞作用，兩端形成壓差，在壓差力的作用下，離散相形成了寬度較窄的頸部；102～104 ms，在壓差力作用下，隨著離散相向下游生長，離散相頸部被繼續拉長，頸部寬度逐漸變窄；112 ms，離散相頸部斷裂，形成彈狀流液滴。圖2（b）為三種微通道內滴狀流液滴的生成過程，滴狀流液滴一般在兩相流量比q較小的工況下形成，此時連續相流速較高。離散相流入入口段，受到高流速連續相的影響，無法完全堵塞主通道，此時液滴的形成主要受連續相的剪切力的影響，形成機制為剪切機制。以直通道正弦通道內滴狀流的形成過程為例，0～18 ms，離散相進入主通道，頭部長度大約等于微通道寬度；20～21 ms，在連續相剪切力的作用下，離散相形成頸部，離散相頸部被拉長；22 ms，在剪切力作用下，離散相頸部斷裂形成滴狀流液滴。圖2（c）為三種微通道內的射狀流液滴的生成過程，在兩相流量比q更小的工況下產生。比起滴狀流，此時的連續相流速更高。離散相隨連續相的高速流動被拉長延伸，形成一道液柱（0 ms），在界面張力作用下，不斷被剪斷形成不規則液滴（5 ms），該流動過程不穩定。不同流型的液滴破裂位置不同，彈狀液滴在近入口段處形成，滴狀液滴在入口段遠端形成，射狀流液滴則在遠離入口段的主通道中心形成。

圖2 液滴形成過程Fig.2 Droplet formation process

2.2 流型圖及入口結構對流型的影響

圖3 為直通道正弦微通道內實驗工況的流型圖及流型轉變線。可以看出，流型變化受兩相流量的影響。固定離散相流量qd，隨著連續相流量qc的增大，流型依次經歷彈狀流、滴狀流和射狀流。隨著qd的增大，滴狀流在兩相流型圖上所占的比例逐漸降低，而其他兩個流型所占的比重逐漸增大。

圖3 直通道正弦微通道內實驗工況的流型圖及流型轉變線Fig.3 Flow pattern and flow pattern transition line of experimental conditions in a straight channel sinusoidal microchannel

圖4為三種不同入口結構的微通道內流型轉變線的對比。在彈狀流-滴狀流的流型轉變過程中，qd相同時，直通道正弦形成滴狀流所需的qc較小，波中正弦次之，波峰正弦最大；在滴狀流-射狀流轉變過程中，qd相同時，在較小的qc下，波中正弦更容易形成射狀流，而波峰正弦形成射狀流則需要較大的連續相流量。在本文涉及的兩相操作流量下，波峰正弦有最大的彈狀流液滴生成范圍，直通道正弦有最大的滴狀流液滴生成范圍，波中正弦有最大的噴射流液滴生成范圍。相比于彈狀流和滴狀流，射狀流流型不穩定。因此，三種入口結構的微通道中，波峰正弦微通道能夠生成最大范圍的穩定的流型。這為微通道反應器內有效預測和控制液滴的流型提供了參考。

圖4 不同入口結構的流型轉變線Fig.4 Flow pattern transition lines of different inlet structures

2.3 兩相流動參數對液滴長度的影響

液滴長度Ld隨連續相體積流量qc、離散相體積流量qd，無量綱液滴長度（Ld/W）隨毛細數（Ca）、兩相流量比q的變化規律如圖5 所示。其中，流量比q為分析兩相流中微液滴或微氣泡形成時常用的量綱數，代表分散相流量和連續相流量之比[36-37]。Ca與q的定義式為：

如圖5(a)所示,連續相流量越大，連續相對離散相的剪切作用強度越大，液滴越容易破裂。液滴長度Ld隨著qd的增大而增大。離散相流量qd越大，離散相的慣性力越大，離散相越容易向前運動，液滴越長。如圖5(b)所示，液滴長度Ld隨著qc的增大而減小。如圖5(c)所示,隨著兩相流量比q的增大，無量綱液滴長度Ld/W增大。流量比q的大小取決于離散相流量qd和連續相流量qc的大小，當qd增大時，q增大，離散相的慣性力增大，液滴長度增大，Ld/W增大；當qc減小時，q增大，連續相剪切力減小，液滴長度增大，Ld/W增大。如圖5(d)所示,液滴無量綱長度(Ld/W)隨著毛細數(Ca)的增大而減小。毛細數越大，黏性力相對于表面張力來說越大，對離散相的剪切作用越強，液滴的長度越小。

圖5 兩相流動參數對液滴長度的影響規律Fig.5 The influence of two-phase flow parameters on the length of droplets

2.4 微通道入口結構對液滴長度的影響

不同的入口段結構，兩相流體交匯處的流動慣性碰撞方向不同，產生的壓降作用不同，從而影響液滴長度。圖6為三種不同入口結構的微通道內液滴長度隨流量比的變化。三種微通道內的液滴長度隨流量比q的變化規律相同。隨著流量比q的增大，無量綱液滴長度Ld/W增大。直通道正弦微通道內生成的液滴長度小于其他兩種微通道，波峰正弦微通道與波中正弦微通道內液滴長度差距不大。當q較小時，液滴為滴狀流，波峰正弦微通道內的液滴長度小于波中正弦，而隨著q的增大，液滴流型轉變為彈狀流，波峰正弦微通道內的液滴長度逐漸大于波中正弦微通道。最大的液滴尺寸是直通道正弦微通道內的1.15～1.39倍。可以看出，微通道入口結構對于液滴長度的影響很大。

圖6 微通道入口結構對液滴長度的影響Fig.6 The influence of microchannel inlet structure on droplet length

2.5 微通道流動段結構對液滴速度的影響

圖7為微通道流動段內不同位置的液滴流動速度。選取了直通道正弦結構的微通道，在分散相流量qd=3 ml/h時，連續相流量分別為qc=10、25、45、70和100 ml/h，分析了流動段為直通道結構段加一個周期的正弦結構段內的液滴速度。可以看出，直通道結構段（點1、點2 和點3）的液滴速度與波峰和波谷位置（點5和點9）相比幾乎沒有變化。對于微尺度兩相流動，當液滴在通道內充分發展以后，決定液滴流速的主要因素是毛細數Ca[3]，流動段的形式對充分發展狀態下液滴移動速度的影響基本可以忽略。

圖7 微通道流動段結構對液滴速度的影響Fig.7 The influence of flow section structure of microchannel on droplet velocity

3 結 論

本文采用實驗的方法，研究了截面為400μm×400 μm 的三種不同入口結構的正弦微通道（直通道正弦、波峰正弦和波中正弦）內液-液兩相流型和液滴長度的影響因素。以硅油作為離散相，含有0.5% SDS 的蒸餾水作為連續相。離散相的流量范圍為qd= 1～9 ml/h, 連續相流量范圍為qc= 5～250 ml/h。

(1)在本文涉及的兩相流量范圍下，三種通道中均觀察到三種流型：彈狀流、滴狀流和射狀流。其中，彈狀流的形成受控于擠壓機理，滴狀流和射狀流則受控于剪切機理。

(2)流型的變化受兩相流量和微通道入口結構的影響，在同一微通道內，隨著連續相流量qc的增大，流型依次經歷彈狀流、滴狀流和射狀流。不同入口結構的微通道內流型范圍不同，其中波峰正弦有最大的彈狀流液滴生成范圍，直通道正弦有最大的滴狀流液滴生成范圍，波中正弦有最大的噴射流液滴生成范圍。

(3)液滴長度的變化同樣受兩相流量和微通道入口結構的影響。同一微通道內，液滴長度與離散相流量qd呈正相關，與連續相流量qc呈負相關;無量綱液滴長度Ld/W與兩相流量比q呈正相關，與毛細數Ca呈負相關。同一工況下，直通道正弦微通道內生成的液滴長度小于其他兩種通道，更有利于液滴的制備，但微通道流動段結構對液滴速度幾乎沒有影響。