光場偏振態對布朗運動擴散系數的影響

陳柏樺， 劉冬梅,2， 邱 健,2， 彭 力,2， 駱開慶,2， 韓 鵬,2

(1. 華南師范大學 物理與電信工程學院； 廣東省光電檢測儀器工程技術研究中心, 廣東 廣州 510006;2. 華南師大(清遠)科技創新研究院, 廣東 清遠 511517)

布朗運動是微小粒子或者顆粒在流體中做的一種無規則運動，它最早是由英國植物學家Brown[1]在1827年研究流體中懸浮的花粉顆粒時發現的。直到1905年Einstein[2]從理論上解釋了這一現象，認為這是液體中的水分子碰撞花粉顆粒，使得它們在不停地做隨機運動。1908年，法國物理學家Perrin[3]通過實驗證實了愛因斯坦的假設，為此他贏得了1926年的諾貝爾物理學獎。對科學家而言，這種無規則的隨機運動不僅僅是一個奇觀，而且具有廣泛的應用前景。例如，制作人工布朗馬達[4]、 作為自驅動活性物質[5-6]、 用于研究黏彈性物質的微流變學[7]以及量子混沌漲落-耗散理論[8]等。此外，由于生命信息科學中出現了新的交叉學科研究，因此基于中尺度結構的布朗運動在軟物質[9]和生物細胞領域[10]的應用研究顯得尤其重要。

光的傳播能把動量傳遞給物體并對物體施加一個沿光傳播方向的力， 這就是所謂的輻射壓力。 輻射壓力的概念得到了經典電磁學理論的驗證，為進一步研究光力奠定了堅實的理論基礎。自從Ashkin第一次證明了激光勢阱[11]的存在，并展示了利用輻射壓力捕獲和操控微米大小的粒子，光鑷技術已成為一種強有力的工具，被廣泛應用于捕獲和操控原子、分子、納米粒子、活的生物細胞和細胞器。已有研究表明：光的偏振態為微粒操控提供了重要的調控手段，基于不同偏振光的強聚焦少數顆粒的微操控在各個領域得到了快速發展[12-16]，但是，卻鮮有弱聚焦情況下，偏振光對布朗運動顆粒影響的相關報道，尤其是對大量顆粒的研究幾乎還是空白。鑒于此，在本文中基于差分動態顯微技術[17-19]，從實驗上定量研究線偏振光和圓偏振光對顆粒布朗運動擴散系數的影響。

圖1 實驗裝置示意圖Fig.1 Schematic of experimental setup

1 實驗

1.1 實驗光路的設計

我們設計了如圖1所示的實驗光路。 半導體激光器的波長為638 nm， 產生偏振度為2 000∶1的線偏振光， 經1/4波片變成圓偏振光。圓偏光先后經過反射鏡的反射，到達二向色分光鏡，再經過10倍(數值孔徑為0.25)物鏡聚焦，產生直徑約為260 μm的光斑照射到長方形樣品池上。樣品池的長、 寬、 高分別為50、 10、 2.4 mm, 上下兩壁的距離為1.2 mm。

實驗前，將粒徑為687 nm的聚苯乙烯微球原溶液與超純水按照體積比1∶1 000配制成顆粒水溶液，實驗時將該溶液注滿樣品池。小球在溶液中做布朗運動，激光被聚苯乙烯顆粒散射，然后由25倍數值孔徑為0.4的物鏡收集，投影到高速CCD相機(型號為FR180，分辨率為2 048×1 088,采集速率在165 幀/s以上)。同時，照明光LED(型號為GCI-060411, 波段為440～670 nm, 功率為1 W)白光源經過透鏡聚焦，再被二向色鏡反射與激光共軸進入樣品池。為了在CCD中觀察到顆粒清晰的布朗運動， 我們在CCD相機之前加了一個帶通濾光片(型號為HSPH-600-D25)用來去除波長為638 nm的激光對圖像的影響。

圖2 0.1 s時刻687 nm聚苯乙烯顆粒的顯微圖像Fig.2 Microscopic image of 687 nm polystyrene particles at 0.1 s

1.2 照明光實驗測試

在對光路進行準直之后， 首先測量只有照明光時， 溶液中聚苯乙烯顆粒做布朗運動的擴散系數。 具體做法如下， 實驗室溫度為25.5 ℃， 實驗用聚苯乙烯顆粒水溶液樣品， 采用動態光散射納米粒度儀(BT-90)測得其粒徑大小為687 nm。為了避免石英樣品池壁對顆粒運動的影響，將接收物鏡聚焦面放置在樣品池的中間位置。利用高速CCD相機以每秒160 幀的采樣速度對顆粒的散射光連續拍攝15 s，共獲得2 400張大小為512×512像素的顆粒運動顯微圖像，0.1 s時刻687 nm聚苯乙烯顆粒的顯微圖像如圖2所示。

(1)

(2)

(3)

圖3 不同波矢的功率譜曲線Fig.3 Power spectrum at different wave vectors

式中，A(q)為與顆粒布朗運動有關的散射信號；B(q)為背景噪聲。這里為了表述方便，用波矢q代替了空間頻率，在圖像中，

q=(2πp)/(L×1.33)，

(4)

式中，p為圖像的像素點；L=(512×5.5)/(25×0.5)=225.28 μm，這與顯微圖像的大小、 CCD相機單個像素點的大小、接收物鏡的倍數以及水的折射率有關。其中波矢q=1.741 μm-1和q=2.160 μm-1的功率譜曲線如圖3所示。

通過對功率譜曲線的擬合，可以得到波矢q對應的特征時間τ(q)的值。波矢與特征時間的關系式為

τ(q)=1/Dmq2。

(5)

通過式(5)的擬合，得到顆粒布朗運動擴散系數的實驗值Dm。理論上，作布朗運動的球形顆粒的擴散系數滿足斯托克斯-愛因斯坦關系:

Dm=kBT/6πηr。

(6)

式中，kB為玻爾茲曼常數；T為絕對溫度；η為水的黏滯系數， 與溫度有關；r為聚苯乙烯小球的半徑。 由式(6)計算得到的理論值為0.720 8 μm2/s。 重復做6次只有照明光時聚苯乙烯顆粒的擴散系數測量的實驗， 對獲得的擴散系數取平均值， 最后， 得到只有照明光時聚苯乙烯顆粒的擴散系數為Dm=0.722 9 μm2/s， 實驗值與理論值非常符合， 兩者偏差為0.3%， 表明實驗系統和實驗數據是可靠的。

2 結果與分析

2.1 線偏振光實驗時的結果與分析

在照明光的實驗條件下，首先研究激光不同入射功率時，線偏振光對顆粒布朗運動擴散系數的影響，實驗結果見表1。

表1 光的偏振對布朗粒子擴散系數的影響

由表1可以看出， 當到達樣品池的激光功率為31 mW時， 實驗測得做布朗運動的聚苯乙烯小球擴散系數為0.678 4 μm2/s， 與只有照明光時的擴散系數0.722 9 μm2/s相比較，其偏差為6.16%。而當激光功率為41 mW時，偏差為9.57%，其對應的擴散系數是0.653 7 μm2/s。隨著入射光功率的繼續增大，顆粒布朗運動的擴散系數反而增大， 如功率為51 mW時， 擴散系數變為0.673 1 μm2/s。但是，在功率為61 mW時，聚苯乙烯小球的擴散系數反而減小到0.642 2 μm2/s，偏差達到11.16%，遠小于只有照明光時的擴散系數。當調節激光功率進一步增大到71 mW，相較于61 mW時其擴散系數又變大了，變為0.668 0 μm2/s。

圖4 線偏振光時顆粒擴散系數隨功率的變化Fig.4 Experimental diffusion coefficient at different laser powers under linearly polarized light

圖4為線偏振光時顆粒擴散系數隨功率的變化。如圖中黑線所示，當激光為線偏振光時，隨著激光功率的增大，溶液中聚苯乙烯小球的擴散系數出現了振蕩。從圖4可以看到，有激光照射時的擴散系數均比僅有照明光(紅線)時的擴散系數要小，說明外加激光對做布朗運動的聚苯乙烯小球有力的束縛作用。在激光弱聚焦情況下，光形成一個大的弱光學勢阱，對處于其中的粒子有限制作用，從而阻礙了顆粒的運動，使得其擴散系數比自由擴散時要小。隨著激光功率的增加，線偏振照射下顆粒的擴散系數表現出振蕩的現象，這與我們之前的研究結果[19]不同。又由于實驗過程中，無法預知受到輻射壓力作用的顆粒達到平衡狀態所需的時間，因此，我們認為擴散系數出現波動現象，可能原因是在實驗測量過程中，受到輻射壓力作用的、做布朗運動的聚苯乙烯小球還處于非平衡狀態，所以實驗測得的擴散系數會出現波動，這一點有待于我們后續進一步加以實驗驗證。

2.2 圓偏振光實驗的結果與分析

為了研究了圓偏振光對聚苯乙烯小球布朗運動擴散系數的影響，在圖1所示的光路中加入1/4波片,將線偏振光變為圓偏振光,獲得右旋圓偏振光。實驗結果如表1所示，在圓偏振光照射下，隨著激光功率的增大，顆粒布朗運動的擴散系數在減小。當圓偏振光入射到樣品池的功率為31 mW時，聚苯乙烯小球的擴散系數為0.679 0 μm2/s，這與線偏振光時的擴散系數0.678 4 μm2/s幾乎相等；而當激光功率變為41 mW時，其擴散系數為0.671 7 μm2/s，這比31 mW圓偏光照射時的擴散系數有細微的減小；當功率繼續增大到51 mW時，擴散系數有了明顯的減小，變為0.653 3 μm2/s，與只有照明光時的擴散系數偏差達到了9.63%。

圖5 線偏光和圓偏光對布朗運動擴散系數的影響對照圖Fig.5 Comparison diagram of effect of linearly and circularly polarized light on diffusion coefficient of Brownian motion

圖5為線偏振光時顆粒擴散系數隨功率的變化， 如圖中紅線所示， 當激光入射功率為61 mW時， 聚苯乙烯小球擴散系數有一個快速的下降， 變為0.584 9 μm2/s，偏差為19.09%；當我們進一步增大激光入射功率到71 mW時，實驗測得顆粒的擴散系數是0.575 6 μm2/s，這比61 mW時擴散系數又有減小。從圖5中可以看出，相同功率下，圓偏振光(紅線)照射時的擴散系數要小于線偏振光(黑線)的；相比較線偏振光照射時，擴散系數隨光功率增大表現出振蕩特性，而圓偏振光照射下的擴散系數卻隨著功率的增大而減小。這是因為在圓偏振光照射時，除了光波線動量會給粒子一個束縛作用外，光的角動量也會給粒子施加一個自旋的運動趨勢，這就使得圓偏振光的擴散系數比線偏振時的要小。

從光的傳播過程中能流分布來看，線偏振光照射時，光的線動量在光傳播方向上給聚苯乙烯小球一個輻射壓力；而在圓偏振光照射時，除了光波線動量對粒子的影響外，在水平面上光的自旋角動量也會給粒子施加一個自旋運動趨勢。在這二者的共同作用下，將使得圓偏振光對聚苯乙烯小球擴散系數的影響大于線偏振光的，這與圖5中實驗結果一致。在圓偏振自旋能流的作用下，粒子由原來的隨機布朗運動趨向于自旋運動趨勢，功率越大，這種趨勢將會越明顯。在實驗中，由于功率不夠大且顆粒是球形的，不能看到顆粒明顯的自旋運動，但是從擴散系數的變化情況還是可以看出，隨著功率的變化，圓偏振光對顆粒運動的影響比線偏振光要大。

3 結論

基于差分動態顯微技術，實驗研究了線偏振光和圓偏振光對聚苯乙烯小球布朗運動擴散系數的影響。研究結果表明： 1)弱聚焦條件下，有外加激光照射時，聚苯乙烯小球的擴散系數小于只有白光源照射時的擴散系數，反映了激光勢阱對粒子有束縛作用； 2)激光相同入射功率時，圓偏振光照射的顆粒擴散系數要小于線偏振光的擴散系數，這是因為除了光的線動量外，圓偏振光具有自旋角動量，還會給粒子施加一個自旋運動趨勢，使得圓偏振光對顆粒運動的束縛作用大于線偏振光； 3)隨著激光功率的增大，線偏振光照射下小球的擴散系數表現出振蕩現象，而圓偏振光時擴散系數隨功率增大而減小。本文中的研究結論有望為大量粒子的光學微操縱提供借鑒與參考。