汾渭平原大氣SO2和NO2時空變化特征分析

張岳軍 ，朱凌云，郭偉，周靜，韓照宇，李芬，何俊琦

1.山西省氣象科學研究所，山西 太原 030002；2.中國氣象局五臺山云物理野外科學試驗基地，山西 五臺山 035515；3.山西省預警信息發布中心，山西 太原 030002；4.山西省氣象干部培訓學院，山西 太原 030032

大氣中的二氧化硫（SO2）和二氧化氮（NO2）為活性的、壽命較短的痕量氣體（Massman，1998；Stone et al.，2014；Xie et al.，2015），它們主要源于自然和人為排放。隨著社會的發展，人為排放已經成為主體，諸如化石燃料和生物質的燃燒過程等產生了大量的SO2和NO2，在大氣邊界層（PBL）中的SO2和NO2經過復雜的化學反應產生氣溶膠氧化產物硫酸鹽和硝酸鹽氣溶膠（Zhu et al.，2011；Streets et al.，2015）。同時NO2和揮發性有機化合物在太陽輻射作用下形成對流層的主要污染物臭氧（Steinfeld et al.，1998；Duncan et al.，2010；Galloway et al.，2013）。長期以來大量的 SO2和 NO2的人為排放對地球生態環境和氣候系統的平衡等造成了很大的影響（Kamarehie et al.，2017；Amoatey et al.，2019），受到了全球民間和政府等各界普遍的關注。

2004年7月臭氧監測儀（Ozone Monitoring Instrument，OMI）搭載于美國國家航空航天局（National Aeronautics and Space Administration，NASA）的Aura太陽同步極地衛星上發射，并且每天對 O3、SO2和 NO2等氣體進行全球連續監測（Levelt et al.，2006），截至目前，經過多年連續測量，積累了長期的數據記錄，為全球能源、基礎設施建設和環境污染控制政策的制定提供了寶貴的決策材料（Li，2010；Mclinden et al.，2012）。近年來我國學者利用 OMI衛星遙感數據對中國區域大氣污染的研究也取得了一定的成果。就NO2的變化而言，在中國各個區域的變化不盡一致，東部地區NO2冬季濃度最高，而西部地區在夏季達到最高值（張興贏等，2007），經濟較發達東部地區NO2增長趨勢明顯，尤其是在華北平原、長江三角洲、珠江三角洲和遼東半島四個地區的變化特別突出，且季節變化的周期性表現較弱，而西部地區增長幅度較小，季節變化的周期性較為顯著（王躍啟等，2009；鄭曉霞等，2014；姜建芳等，2019）。2011年中國東部很多地區NO2變化是個分水嶺，2011年以前大部分地區NO2濃度上升迅速，而2011年以后很多地區呈現出了負增長趨勢（章吳婷等，2018）。SO2的變化與NO2有相似之處，同時也存在一些差別，大氣邊界層SO2的變化同樣也存在周期變化規律，由于生產生活周期以及季節的轉換，大氣中SO2也會相應地發生變化，在我國很多地方一般冬季較高，夏季較低，春秋次之（Zhao et al.，2013；Wang et al.，2018；衛瑋等，2018）。從長期變化來看，在 2007年中國 SO2柱濃度就達到了一個峰值（Krotkov et al.，2016），此后，SO2總體上呈現下降趨勢（肖鐘湧等，2018）。汾渭平原作為中國第四大平原之一，人口密度大，重化工產業聚集，能源結構偏煤、運輸結構偏重公路的問題尤為突出（周亮等，2017；李雁宇等，2020），污染物排放總量居高難下，再加上地形條件不利于污染物擴散，大氣污染防治形勢依然十分嚴峻，近年來汾渭平原部分城市大氣污染出現反彈，部分污染指標不降反升，秋冬季更為嚴重，研究治理該區域大氣環境污染狀況亟需重視。

SO2和 NO2作為空氣質量監測的兩項常規要素，利用衛星遙感數據對其時空分布特征進行高精度監測分析，可以在宏觀層面上彌補地面站點監測的不足，尤其是對特定區域大氣污染進行動態監測具有十分重要的意義。汾渭平原作為生態環境部藍天保衛計劃重點治理區域，開展此項研究，無疑對本區環境開展大氣污染治理具有一定的科學意義。本文基于長期的 OMI衛星遙感數據分析汾渭平原2007—2018年大氣邊界層 SO2和對流層內 NO2柱濃度的時空分布特征及變化趨勢，以期為本區域開展大氣污染治理提供科學參考依據。

1 材料與方法

1.1 研究區域概況

汾渭平原是黃河流域汾河谷地和渭河平原及其臺塬階地的總稱，呈東北—西南方向分布，總面積近7萬km2，位列我國第四大平原，山西境內從南向北分別是太原盆地、臨汾盆地和運城盆地，陜西境內主要為渭河平原，地形較為復雜、相對封閉。汾渭平原是全國污染最嚴重的區域之一，2018年生態環境部已將汾渭平原納入了藍天保衛戰的重點治理區域。本文重點研究區域為生態環境部對該地區重點督查的 11個城市，其中包括河南的洛陽和三門峽2個（見圖1）。

1.2 數據來源

圖1 研究區域概況Fig.1 Overview of the research area

本文 SO2和 NO2數據獲取自 NASA的 GES DISC數據庫，該數據是由OMI傳感器監測得到，目前已經被廣泛應用于大氣環境監測、氣候變化研究等領域（Livingston et al.，2009）。本文OMI數據時段為 2007—2018年，其中 SO2數據反映的是對應空氣柱高度低于2 km，重心高度為0.9 km的大氣邊界層內的 SO2柱濃度，其單位為 Dobson Unit，簡稱 DU（1 DU=2.69×1016mol?cm-2），數據經PCA反演算法產生。NO2為大氣對流層內垂直柱濃度，單位為 1015mol?cm-2。SO2和 NO2柱濃度數據均為標準二級產品，其空間分辨率均為0.25°×0.25°，相較于 SCIAMACHY 和 GOME 的同類衛星遙感產品，OMI具有更高的空間分辨率。

為了研究人類活動對SO2和NO2濃度分布及變化趨勢的影響，本文收集了 2007—2018年以來晉陜兩省統計局的社會經濟發展的各項數據（http://tjj.shanxi.gov.cn，http://tjj.shaanxi.gov.cn），主要包括了單位GDP能耗、煤炭消費、石油消費、民用汽車保有量和工業生成總值等指標，這些數據均來至于晉陜兩省的統計年鑒。

1.3 研究方法

1.3.1 數據處理

由于衛星監測的SO2和NO2數據與社會經濟指標數據單位多樣、較為復雜不統一，不便于比較，本文對二者進行了歸一化無量綱處理，將原始數據處理成[0，1]之間的數據，消除原始數據的量綱差異（康重陽等，2018），其計算方法如下：

其中，Yi為歸一化無量綱處理數據，Xi為未經處理的原始數據。

1.3.2 趨勢分析

本文采用非參數檢驗方法（Mann-Kendall）來檢測 SO2和 NO2柱濃度變化趨勢。Mann-Kendall法通常用于檢驗趨勢的顯著性，被廣泛應用于水文、氣象等領域的趨勢檢驗研究（譚方穎等，2010）。在趨勢檢驗中，原假設H0表示數據集X的數據樣本獨立同分布，沒有趨勢存在。可選假設H1表示數據集X中存在一個單調的趨勢。Mann-Kendall統計檢驗如下：

式中，xk和xi為樣本數據值，n為數據集合長度。當xk-xi大于、等于和小于 0時，sgn(xk-xi)相應地分別等于 1、0 和-1。如果|Zc|≥Z(1-α)/2，則原假設H0是不可接受的，α為顯著性檢驗水平。另外一個指標是Kendall傾斜度β，以此來量化單調趨勢。β可以表示為：

式中，1＜j＜i＜n。當β＞0時，反映上升的趨勢，反之則反映下降的趨勢。

2 結果與分析

2.1 時間變化特征

2.1.1 SO2和NO2柱濃度數據的評估

圖2 歸一化的地面觀測SO2、NO2與OMI柱濃度散點分布Fig.2 Scatter points of normalized SO2，NO2 concentration on ground observation and OMI observation data

為明確遙感觀測的 SO2和 NO2柱濃度的可信度，本文利用2013年11月—2018年12月汾渭平原11個市地面觀測的SO2和NO2月平均濃度值與對應時段對應點的衛星觀測數據進行相關性分析（見圖2），其樣本量為62。為了便于分析，對遙感數據和地面監測站數據均進行了歸一化無量綱處理。結果表明，SO2和NO2的復相關系數（R2）分別達到了0.65和0.52，均通過了0.01置信度檢驗（Studentt檢驗）。從散點分布來看，SO2的散點主要分布在參考線（實線）以上，NO2散點則主要分布在參考線以下，雖然SO2和NO2柱濃度與地面觀測值均存在一定的偏差，但是 OMI觀測的 SO2和NO2柱濃度在線性趨勢上與地面觀測結果較為一致，在一定程度上可以反映整個區域的整體變化情況和空間分布特征。

2.1.2 SO2和NO2柱濃度月變化

圖3 2007—2018年汾渭平原SO2和NO2柱濃度逐月變化Fig.3 Monthly change of SO2 and NO2 column value in Fenwei Plain from 2007 to 2018

圖3為汾渭平原SO2和NO2月變化時間序列。SO2和NO2變化趨勢有較大的差別，SO2柱濃度下降趨勢明顯大于NO2。SO2和NO2存在明顯的以年為周期的變化特征，每個周期的波谷一般出現在7、8月，其中SO2最低值出現在2018年7月，為0.16 DU，NO2最低值出現在2016年7月，為1.33×1015mol?cm-2；波峰一般出現在1、2月，SO2最高值出現在2007年2月，達到了1.1 DU，NO2最高值出現在 2014 年 1 月，達到了 10.47×1015mol?cm-2。從整個時間序列來看，2008年汾渭平原 SO2和 NO2高值時段的濃度明顯低于前期和后期的濃度值，形成了一個波谷，這種突變可能與為保障北京奧運會順利開展所實施的跨區域聯合減排措施有關，在當年，汾渭平原多地實施了淘汰部分電力、水泥、鋼鐵、焦煤等行業落后產能的相關工作，要求規模以上燃煤機組全部建設脫硫除塵設施。

2.1.3 SO2和NO2柱濃度年際變化

從汾渭平原11個城市SO2和NO2柱濃度的年均值變化趨勢可以發現（圖4），二者柱濃度變化趨勢略有不同，SO2柱濃度從2007—2010有較大幅度的下降，2011年上升，2012—2018年均呈現下降趨勢，據研究中國SO2在2007年達到峰值，到2014年SO2已降至2005年一半的水平（Krotkov et al.，2016），汾渭平原的變化基本與全國的情況一致。而NO2從2007—2008下降，2009—2011呈上升趨勢，2012—2015年再呈現下降趨勢，2016—2018年基本持平。汾渭平原SO2和NO2柱濃度均在2011年以后出現下降態勢與“十二五”期間（2011—2015）制定的減排措施，以及國務院發布《大氣污染防治行動計劃》十條措施（簡稱《國十條》）出臺有密切的關系。與2011年相比，2018年汾渭平原SO2已經下降了0.42 DU，下降幅度達到62.69%，NO2下降了 5.57×1015mol?cm-2，下降幅度達到39.67%。

2.2 空間分布特征及格局變化

2.2.1 SO2柱濃度空間分布

SO2柱濃度高值區主要分布在人口密集、經濟比較發達的平原河谷地帶（圖5），具體來說，主要包括4個區域，即太原盆地、臨汾和運城盆地、西安以東的渭河平原和洛陽東北部，其柱濃度較高的年份可達到0.8 DU以上；呂梁市西部、渭河平原西部和三門峽市濃度相對較低，平均濃度在0.4 DU以下。汾渭平原SO2柱濃度高值區在空間分布上呈現出了顯著的收縮趨勢，濃度值有明顯的下降。具體來看，2007年太原盆地、臨汾盆地、洛陽西北部等柱濃度較高的區域呈現出集中連片分布的態勢，柱濃度值達到了 0.8—1.2 DU，2007年以后，SO2柱濃度逐年下降，其中下降最顯著的區域是西安以東的渭河平原和洛陽西北部，到 2018年，柱濃度已下降到了0.4以下。雖然太原盆地和臨汾盆地下降趨勢也較為明顯，但是SO2柱濃度仍然高于其他區域，局部地區仍然可以達到0.6 DU以上。

2.2.2 NO2柱濃度空間分布

NO2柱濃度空間分布總體上類似于SO2（圖6），比較高的地區仍然在太原盆地、臨汾和運城盆地、西安以東的渭河平原和洛陽東北部，柱濃度可以達到 16×1015mol?cm-2以上。NO2柱濃度高值區的分布范圍變化較大，2007、2010—2013年 NO2柱濃度高值區均呈現出集中連片的分布態勢，在高值中心區域（尤其是在晉中、洛陽和西安等城市）柱濃度高達 20×1015mol?cm-2以上；2008 年和 2009 年可能受益于北京奧運會的減排措施，NO2柱濃度高值區范圍有所收縮，濃度值也有下降，表現最明顯的地區是臨汾盆地；2014—2018年 NO2柱濃度高值區的分布范圍呈現出了縮小趨勢，濃度值有明顯的下降，到 2018年，NO2柱濃度高值區已經收縮到了以臨汾、洛陽和西安為中心的小區域之內，濃度值已降至 6×1015—10×1015mol?cm-2之間。太原盆地高濃度值的分布范圍變化幅度較小，濃度值有所下降，但仍然可以達到14×1015mol?cm-2以上。

圖4 2007—2018年汾渭平原SO2和NO2柱濃度年際變化Fig.4 Interannual changes of SO2 and NO2 column concentrations in Fenwei Plain from 2007 to 2018

圖5 2007—2018年汾渭平原SO2柱濃度空間分布特征Fig.5 Spatial distribution of SO2 column concentration in Fenwei Plain from 2007 to 2018

2.2.3 SO2和NO2柱濃度變化空間變化趨勢

從全國的變化趨勢來看（圖7），SO2在太行山東麓、山東北部下降趨勢最為顯著，可以達到-0.1 DU?a-1，其次為四川盆地。NO2下降最顯著的地區在太行山東麓和南麓，趨勢系數達到了-1.4×1015mol?cm-2?a-1，其次華東地區和珠江三角洲下降趨勢也比較明顯。與上述地區相比，汾渭平原 SO2和NO2下降趨勢稍弱于太行山東麓、山東北部，大部分地區SO2柱濃度呈現減少趨勢，其中洛陽東北部、運城盆地和渭河平原東部變化最為顯著，趨勢系數可以達到-0.08— -0.1 DU?a-1。NO2變化最顯著的區域在洛陽東北部，趨勢系數達到了-0.5×1015—-1.4×1015mol?cm-2?a-1，運城盆地和渭河平原次之，趨勢系數在-0.3×1015—-0.6×1015mol?cm-2?a-1。而在太原盆地南部、呂梁大部分地區和臨汾西部，呈現出了正的變化趨勢，趨勢系數在 0.1×1015—0.2×1015mol?cm-2?a-1。NO2在各個市的變化情況不盡相同，這可能與NO2污染源比較多樣性有關，對其治理具有更高的要求（Shemwell et al.，2002；Liu et al.，2015；武衛玲等，2017），同時各個區域之間經濟發展存在的差別對 NO2柱濃度的變化趨勢也具有較大影響。從SO2和NO2柱濃度的變化趨勢顯著性分布情況來看，分別大約有52.8%和46.3%的區域通過了顯著性檢驗（P值低于0.05）。

圖6 2007—2018年汾渭平原NO2柱濃度空間分布特征Fig.6 Spatial distribution of NO2 column concentration in Fenwei Plain from 2007 to 2018

2.3 城市SO2和NO2變化情況

汾渭平原 11個城市不僅是地區經濟發展的核心力量，同時也是污染排放較為集中的區域。因此，本文針對11個城市，統計了各個城市核心城區SO2和 NO2柱濃度近 12年來的變化情況（表 1、2）。SO2柱濃度均值最高和最低城市分別為晉中和呂梁，對應的柱濃度值為0.69 DU和0.18 DU。由于晉中市與太原市區接壤，焦煤、冶煉和火電等高污染工業分布較為集中，同時也受到太原市大氣污染溢出的影響較深，故而SO2柱濃度值也較高，而呂梁市地處山區丘陵地帶，經濟發展水平相對落后于其他城市，工業排放較低，SO2柱濃度值也低于其他城市。NO2柱濃度均值最高和最低的城市分別為洛陽和寶雞，對應的柱濃度值為 15.25×1015、4.6×1015mol?cm-2。洛陽處于中原城市群的核心地帶，人口密集，電力、冶金、化工、建材等傳統制造業比重較大，本身NO2的排放量相對較高，同時也可能受到周邊城市擴散的影響。與此同時，凡經濟發展水平較高、人口密集、工業較為集中的城市，NO2柱濃度值就明顯較高，均可達到 10×1015mol?cm-2以上，諸如晉中和臨汾（山西火電、冶金、采礦、焦煤等傳統產業主要集中地），西安和咸陽。

3 討論

圖7 2007—2018年中國和汾渭平原SO2和NO2柱濃度的變化趨勢β值Fig.7 The trends of SO2 and NO2 column concentrations in entire country and Fenwei Plain from 2007 to 2018

表1 2007—2018年汾渭平原11市SO2柱濃度變化Table 1 The change of annual average SO2 for eleven cities of Fenwei Plain during 2007-2018 DU

為研究社會經濟因素對汾渭平原 SO2和 NO2分布特征及變化趨勢的影響。本文統計分析了2007—2018年山西（呂梁、晉中、臨汾和運城）和陜西（渭南、西安、咸陽、銅川和寶雞）兩省社會經濟發展的多項指標（表3）。山西省終端能源消費中原煤占73.26%，石油消費占7.64%，陜西終端能源消費中原煤占74.88%，石油占8.61%，兩省原煤消費的比重較大。相對于2007年，截止2018年底，兩省工業生產總值（I-GDP）、煤炭消費（CCM）、石油消費（PET）、民用汽車保有量（CMV）均有明顯的增長，而兩省的每萬元GDP能源消耗（ECP）則發生了大幅的下降，下降幅度分別為 49.28%和51.68%。與此同時，晉陜兩省SO2和NO2柱濃度也發生了顯著的下降，SO2柱濃度分別下降了55.15%和 69.20%，NO2柱濃度分別下降了 17.58%和20.34%。ECP的下降可能對總的SO2和NO2柱濃度增量產生了較大的影響。隨著《國十條》的貫徹實施，晉陜兩省在散煤治理、“氣代煤”和“電代煤”等方面工作的開展，煤炭能源利用效率得到了提高，從而大大減少了SO2和NO2的排放。

從晉陜兩省 SO2柱濃度與 ECP相關性較好，R2分別達到了0.6564和0.8016（圖8），均通過了P＜0.01的顯著性檢驗。NO2柱濃度與 ECP的相關性較差，沒有通過檢驗，這可能與兩省以煤炭為主的能源消費結構有關，而兩省石油能源在能源結構中比重較低，加之目前治理措施主要針對煤炭消費來展開，雖然這些措施也有助于減少NO2的排放，但NO2排放源較為復雜多樣，難以在NO2柱濃度與ECP的相關性中反映出來。

表2 2007—2018年汾渭平原11市NO2柱濃度變化Table 2 The change of annual average NO2 for eleven cities of Fenwei Plain during 2007-2018 1015 mol?cm-2

表3 主要經濟指標與SO2、NO2柱濃度的統計Table 3 Statistical data of main economic indicators，SO2 and NO2 column concentration %

圖8 晉陜兩省歸一化的SO2、NO2與單位GDP能耗的相關性Fig.8 The correlation between normalized SO2，NO2 and energy consumption per unit GDP in Shanxi and Shaanxi provinces

4 結論

（1）SO2和NO2柱濃度的高值區主要分布在地形較為平坦的河谷平原地帶，2014—2018年較2007—2013年汾渭平原SO2和 NO2柱濃度下降幅度顯著。從趨勢系數看，SO2和NO2柱濃度在大部分地區呈現減少趨勢，但是NO2柱濃度在山西和陜西局部地區為增加趨勢。個別城市，如晉中、臨汾、西安和洛陽的SO2和NO2相對于2007年的柱濃度，均有所下降，其中洛陽下降幅度最大。

（2）汾渭平原SO2和NO2具有顯著的周期變化特征，一般冬季月份濃度顯著高于其他季節，春秋次之，夏季較低，每個周期的波谷一般出現在7、8月，波峰一般出現在 1、2月。SO2和 NO2變化趨勢有較大的差別，SO2柱濃度下降幅度明顯大于NO2，2008—2014年NO2濃度呈現上升趨勢，2014年之后顯著降低。SO2柱濃度除2011年外，一直呈現出下降趨勢。

（3）SO2和NO2柱濃度的下降與各級政府部門開展污染治理密不可分。由于北京奧運會這一重大賽事的舉行，2008年汾渭平原 SO2和 NO2的柱濃度由明顯下降，這種變化可能與各個省市縣的聯合開展大氣污染治理污染有關。