光學超晶格中渦旋光的產生與調控

陳 琰，胡小鵬，張 勇，祝世寧

(1.固體微結構物理國家重點實驗室(南京大學)，南京 210093; 2.南京大學 現代工程與應用科學學院，南京 210093;3.南京大學 物理學院，南京 210093)

光子是信息的重要載體，信息可以編碼于頻率、偏振、路徑、空間模式等自由度上.近年來，光子軌道角動量作為一種全新的自由度，引起了人們的廣泛關注.攜帶軌道角動量的光束也稱為渦旋光束，其特征是具有形式為exp(ilθ)的螺旋相位，其中θ是方位角，l是任意整數，通常被稱為拓撲荷數.螺旋型的相位分布使的此類光束攜帶軌道角動量(Orbital angular momentum,OAM)，平均每個光子攜帶的軌道角動量為l?[1].渦旋光存在不同的空間模式，包括拉蓋爾-高斯光束、超幾何-高斯光束，貝塞爾光束等.它們的共同特點是具有螺旋的波前，光束中心位置的相位奇點，以及相位奇點帶來的中空強度分布.這些光束不同之處在于光場的振幅分布具有不同的數學形式.此外，光子軌道角動量具有無限多個本征值，且各個模式之間相互正交，因此可以構成一個無限維的Hilbert空間.攜帶軌道角動量光的上述新奇特性，使得它在諸多方面有重要的應用，包括微粒操控[2-3]、超分辨成像[4]、高容量光通信[5-6]、精密測量[7-8]，以及量子信息技術[9]等.渦旋光的產生方式有很多，包括：通過螺旋相位片直接加載螺旋相位[10]，基于計算全息技術及空間光調制器加載螺旋相位[11-12]、使用Q-plate實現自旋角動量至軌道角動量的轉換[13]、全息光柵的衍射[14]、利用柱透鏡進行模式轉換[15]，以及通過設計在激光腔內選擇特定的模式[16]等.上述產生方法都是基于線性的光場調制，由于器件加工精度和響應波長的限制，能夠產生的渦旋光拓撲荷數或波段有限.而在實際應用中，需要用到不同波段、不同拓撲荷數的渦旋光.非線性頻率轉換則為上述問題提供了解決方案.非線性相互作用過程中，為獲得高效的非線性頻率轉換，需要同時滿足以下的能量和動量守恒條件：

(1)

能量守恒在非線性頻率轉換過程中受Manley-Rowe關系的制約，一般被認為自動滿足，也就是?ω3-?ω2-?ω1=0.在介質中，由于色散的存在，相互作用的光之間一般存在波矢失配，也就是式(1)中的Δk≠0.由此，能量會在基頻光和諧波之間交替振蕩，不能形成有效的轉換.要滿足動量守恒條件，或者說實現相位匹配，常用的方式有雙折射相位匹配[17]和準相位匹配(Quasi-phase-matching,QPM)[18].雙折射相位匹配是利用晶體的雙折射特性，讓相互作用的光處于不同的偏振態，從而實現相位匹配，這是一種完全相位匹配.雙折射相位匹配受制于材料的雙折射特性，只能使用二階非線性系數的非對角元，并且存在空間走離效應，非線性頻率轉換的效率一般較低.在渦旋光非線性頻率轉換研究的早期工作中，人們就使用了LBO和KTP兩種雙折射晶體來研究拉蓋爾-高斯光束的倍頻特性[19-20].準相位匹配是通過對晶體材料二階非線性系數的周期性調制，在倒格矢空間提供倒格矢G或者說是準動量，來補償非線性頻率轉換過程中的動量差值，使得Δk=k3-k2-k1-G=0.這不是真正意義上的相位匹配，因為準動量的參與，所以被稱為“準”相位匹配.與雙折射相位匹配相比，準相位匹配有幾點優勢：首先，準相位匹配中相互作用的光可以處于相同的偏振態，利用晶體的最大非線性系數，且可以避免空間走離效應，從而提高非線性轉換效率；其次，準相位匹配可以通過微結構的靈活設計，在晶體材料的透光波段范圍內實現任意波長、任意非線性過程的相位匹配.基于準相位匹配原理的材料，因為其二階非線性系數受到調制，因此又稱為光學超晶格.光學超晶格可以是一維、二維或三維的，其結構也可以是周期、準周期、非周期或隨機結構等，如圖1所示.究其本質，各種結構實際上對應于二階非線性系數χ(2)在空間的不同分布函數.除了通過非線性頻率轉換搭建新波段的激光光源外[21]，在光學超晶格中還可以實現光場的多維調控.例如，利用非線性惠更斯原理，可以構建同時具有倍頻、聚焦和分束等多功能的集成光學超晶格器件[22].基于光學超晶格在非線性光場調控方面的優勢，將光子軌道角動量這個重要維度引入到非線性頻率轉換過程中，一方面，可以拓展攜帶軌道角動量光的工作波段范圍；另一方面，通過光學超晶格微結構的設計，可以實現光子軌道角動量的調控.

注:其中粉色代表自發極化向上的鐵電疇，藍色代表自發極化向下的鐵電疇.

圖1 光學超晶格結構示意圖

Fig.1 Diagram of the domain structure for optical superlattice:

(a) one dimensional, (b) two dimensional, and (c) three dimensional optical superlattice, where pink and blue represent the ferroelectric domain with up and down spontaneous polarization, respectively.

1 光學超晶格中渦旋光的頻率轉換

光學超晶格中軌道角動量的非線性頻率轉換，最早的研究始于2013年南京大學Guanghao Shao等[23]的一篇理論工作.他們考慮的是二階非線性的和頻過程，即兩支入射的基頻光波長λ不同，且光束是具有不同的角向指數l和徑向指數p的拉蓋爾高斯光束；非線性晶體選取的是周期極化鈮酸鋰(Periodically poled LiNbO3,PPLN)，如圖2(a)所示.

通過求解非線性耦合波方程，他們研究了軌道角動量在準相位匹配相互作用中的規律.因此徑向指數p不為零的情況比較復雜，在圖2(b)中給出了p=0時相互作用光場的強度和相位輪廓圖.和平面波或高斯光入射時的情況不同，除了滿足能量守恒和準動量守恒外，發現軌道角動量也是守恒的.比如，對于和頻過程，諧波的拓撲荷數l3為兩支基波拓撲荷數l1和l2的和，也就是:

圖2 光學超晶格中軌道角動量的非線性頻率轉換[23]

(a) Diagram of sum frequency mixing of Laguerre-Gaussian beams in PPLN optical superlattice. (b) Intensity and phase profiles of the signal, pump, and generated sum frequency beams.

l3=l1+l2.

(2)

在此理論工作之后，中科大的Zhiyuan Zhou等[24]首次在實驗上報道了準相位匹配的渦旋光倍頻.他們使用周期性極化的KTP(PPKTP)晶體，實現了795 nm到397.5 nm的渦旋光倍頻.實驗結果表明，倍頻光的拓撲荷數確實為基波的2倍.實驗中產生的倍頻光拓撲荷數最高達100，這么高的拓撲荷數在普通線性光學器件里面很難實現.可見通過非線性的倍頻過程，不僅可以獲得短波長，還可以利用拓撲荷數的守恒規律實現高拓撲荷數渦旋光的產生.渦旋光的倍頻也可以在二維光學超晶格中實現[25].跟一維結構相比，二維超晶格擁有更豐富的倒格矢，可以同時發生共線與非共線的準相位匹配倍頻過程.產生的多束倍頻光擁有相同的拓撲荷數，但從不同的空間角度出射，由此可以實現軌道角動量態的批量復制.

中科大的課題組也在實驗上研究了渦旋光準相位匹配的和頻過程.他們發現，利用渦旋光與高斯光和頻，可以在頻率轉換過程中保持渦旋光攜帶的軌道角動量信息[26-27].2016年，Zhiyuan Zhou等[27]報道了單光子軌道角動量態的頻率上轉換過程.他們以795 nm的高斯光作為泵浦，通過腔增強的PPKTP晶體中的和頻過程，將1 560 nm的攜帶軌道角動量的光子上轉換到525 nm.實驗結果表明，和頻光子與1 560 nm基頻光子具有相同的軌道角動量態，并且單光子相干性也被繼承，這在不同量子系統建立了光子軌道角動量態的非線性頻率接口.

除了倍頻與和頻等簡單的二階非線性過程，光學超晶格中也可以高效產生渦旋光束的高次諧波.2016年，南京大學的Xinyuan Fang等[28]首次在準周期極化的鉭酸鋰超晶格中實現了渦旋光束的耦合三倍頻.準周期光學超晶格的概念最早由南京大學研究團隊提出，該團隊在1997年利用準周期光學超晶格，實現了首個高效的耦合3倍頻產生，在這項工作中相互作用的光是高斯光束[29].與普通周期結構不同，二組元的準周期光學超晶格由兩個基本構造單元A和B組成，如圖3(a)所示.A和B均包括了一對正負疇，當它們按照一定的規律進行排列時，例如斐波那契序列，就構成了準周期的光學超晶格.準周期超晶格的倒格矢可以寫為Gm,n=2πD-1(m+nτ)，其中m,n為整數，D和τ是結構相關的參數.可見準周期結構可以提供兩個以上獨立的倒格矢，用于同時補償多個非線性過程的波矢失配，從而實現高效的耦合非線性頻率轉換.如果入射到準周期超晶格的基頻光攜帶軌道角動量，在發生耦合的三倍頻過程時，基波攜帶的軌道角動量也會轉移至倍頻光和三倍頻光，這兩個過程所使用的倒格矢分別為G1,1和G2,3.從圖3(b)和(c)的三倍頻光干涉圖案可以看出，當基波光拓撲荷數為2和3時，三倍頻光的拓撲荷數分別是6和9，是基波拓撲荷數的3倍，表明耦合三倍頻過程滿足軌道角動量守恒定律.此外，由于準周期超晶格的使用，實現了高效的渦旋光三倍頻產生，這為獲得藍紫等空間光調制器工作波段之外的渦旋光源提供了新的途徑.寬帶的渦旋光非線性頻率轉換器件也有重要的應用價值.Yu Wu等[30]利用鉭酸鋰超晶格實現了可調諧的渦旋光級聯三倍頻.通過將啁啾引入到雙周期結構中，使得超晶格的倒格矢呈現一定寬帶的分布，從而可以完成寬帶的準相位匹配.實驗中產生的440 nm附近三倍頻渦旋光的波長調諧帶寬為3.3 nm.

圖3 準周期光學超晶格中軌道角動量的耦合轉換[28]

(a) Diagram of the quasi-periodic structure. Interference patterns of the third harmonic wave when the topological charge of the fundamental wave is (b) 2 and (c) 3 respectively.

除了頻率上轉換獲得短波長高拓撲荷數的渦旋光之外，光學超晶格也能實現渦旋光的頻率下轉換.利用渦旋光泵浦的光參量產生，光參量放大，以及光參量振蕩(OPO)過程，可以將渦旋光束的產生波長拓展到近紅外至中紅外波段[31-35].Aadhi等[34]報道了基于連續光單共振OPO的中紅外渦旋光源.通過對腔的設計，共振的信號光處于高斯模式，因此根據軌道角動量守恒，閑頻光與泵浦光具有相同的拓撲荷數.實驗中所用非線性晶體為摻雜MgO的周期極化鈮酸鋰(MgO:PPLN)，擁有較高的光損傷閾值以及非線性系數，保證了OPO的高功率高效率運行.由于多通道極化周期的設計，閑頻光波長覆蓋從2 217 nm到3 574 nm，調諧范圍高達1 357 nm.在拓撲荷數分別為1和2的1 064 nm渦旋光泵浦下，閑頻光最大輸出功率分別為5.23 W和2.3 W.之后他們又設計了雙晶體單共振OPO[35]，并用高斯光和渦旋光分別泵浦兩塊MgO:PPLN晶體，獲得了更高功率以及更高拓撲荷數的中紅外渦旋光輸出.

在渦旋光的頻率轉換過程中，一般來說，n次諧波光的拓撲荷數lnth和基波光的拓撲荷數滿足簡單的代數關系，lnth=n·lFW，對于三倍頻過程，三次諧波的拓撲荷數為基波的三倍.能否在頻率轉換的過程中，打破頻率和拓撲荷數的依賴關系，是一個很有意思的課題.實際上，在受激發射損耗顯微術中，確實同時需要短波長和小拓撲荷數的光源.南京大學的研究團隊，利用準相位匹配的靈活設計特性，實現了拓撲荷數可控的渦旋光三倍頻產生[36].他們用兩支不同偏振、不同空間模式的1 342 nm近紅外光作為基波光源.一支為z偏振的高斯光，其拓撲荷數為零；另一支偏振沿著y方向作為控制光，拓撲荷數不為零. 非線性晶體為包括兩段級聯周期結構的鉭酸鋰光學超晶格.通過超晶格準相位匹配結構的精密設計，在第一段超晶格結構中，只發生z偏振光的零類倍頻(ee-e)過程，產生z偏振的671 nm倍頻紅光，其拓撲荷數也為零.在第二段超晶格結構中，z偏振的671 nm高斯光和y偏振的基頻控制光在第二段結構中發生第二類的和頻(oe-o)過程獲得447 nm的三次諧波.根據非線性頻率轉換中的軌道角動量守恒規律，以及相位匹配形式，三次諧波的拓撲荷數始終與y偏振的基頻控制光相等，如圖4所示.這個工作充分體現了準相位匹配結構設計靈活性的特性，并且輔助使用光的偏振自由度，最終實現了軌道角動量可控的高次諧波產生.

渦旋光非線性頻率轉換中的軌道角動量守恒規律，研究較多的是入射光攜帶的是整數階的軌道角動量.如果入射光攜帶的是分數階的軌道角動量，其倍頻光的軌道角動量是否也等于基頻光的兩倍，這是一個有待探討的有趣問題.近來的研究發現，因為分數階軌道角動量不是光的本征態，所以對于分數階的渦旋光的倍頻過程研究不能沿用簡單的算術關系，而必須以整數階的渦旋光作為本征基矢，研究倍頻光的軌道角動量譜分布.考慮到光學超晶格中渦旋光的共線倍頻過程比較簡潔，因此分數階渦旋光的倍頻過程也使用光學超晶格作為倍頻晶體，Rui Ni等[37]設計了圖5的實驗裝置來研究分數階軌道角動量的倍頻規律.光源是一臺聲光調Q的1 064 nm納秒激光器.利用空間光調制器(SLM1)加載如圖5所示的計算全息圖案，可以讓基波光攜帶的拓撲荷數分別為半整數分數4.5和非半整數分數4.7.分數階的渦旋光入射到周期極化鈮酸鋰(PPLN)光學超晶格中，完成共線的準相位匹配倍頻過程.倍頻晶體后放置另外一臺空間光調制器(SLM2)，在SLM2上加載不同的整數階螺旋相位，可用來分析基波光和倍頻光的軌道角動量譜.

圖4 軌道角動量可控的渦旋光三倍頻[36]

Fig.4 Third-harmonic generation of vortex beam with controllable OAM[36]

(a) The fundamental waves and (c) the generated third harmonic waves. By using a tilted convex lens, the converted patterns indicate that (d) the harmonic waves carry the same OAM as that of the corresponding (b) fundamental waves. From left to right, the topological charges arel=1, 2 and 3 respectively.

在倍頻過程中，基頻光的所有整數階分量不僅發生了各自的倍頻，不同的階數之間還發生了類似和頻(頻率相同，拓撲荷數不同)過程.當基波光的拓撲荷數為半整數分數，例如M=4.5，基波光的拓撲荷數分量中4和5比例最大，且權重一樣(圖6(a)).此時倍頻光拓撲荷數的中心值為9，主要來源于基頻光拓撲荷數主分量4和5的和頻；兩個邊帶8和10則主要來源于基波兩個主分量分別的倍頻，如圖6(c)所示.當基波的拓撲荷數為非半整數的分數時，例如M=4.7，因為基波光中M=5的分量最多(圖6(b))，因此倍頻光的拓撲荷數中分量為10的占據主導地位，見圖6(d).

圖5 分數階渦旋光倍頻的實驗裝置示意圖[37]

圖6 分數階渦旋光倍頻的OAM譜[37]

OAM spectra of the (a) fundamental wave and (c) second harmonic wave forM=4.5. OAM spectra of the (b) fundamental wave and (d) second harmonic wave forM=4.7.

2 渦旋光的非線性產生和調控

入射的基頻光都攜帶軌道角動量.如果基頻光是沒有螺旋相位結構的平面波或者高斯光，也可以通過超晶格微結構設計來調制產生諧波波前相位，產生新頻率渦旋光.早在2007年，以色列特拉維夫大學的Bahabad與Arie[38]在理論上提出了一種三維的非線性光子晶體，其非線性系數呈螺旋梯狀分布.光子軌道角動量可以直接通過入射的高斯光在其中的倍頻過程產生.2011年，上海交通大學的課題組也從理論上提出了將橫向電光效應應用到三維螺旋極化的非線性光子晶體中，來實現渦旋光束的非線性產生與調控[39].然而，對鈮酸鋰等晶體的二階非線性系數進行三維調制在技術上是一個巨大的挑戰，因此當時并沒有相關的實驗報道.

2012年，Bloch等[40]提出，利用二維叉形極化或者螺旋極化的非線性光子晶體能扭曲光束，實現渦旋光的非線性產生.這類特殊非線性光子晶體的二階非線性系數χ(2)的分布函數為

χ(2)(r,φ)=dijsign{cos[2πf(r,φ)+lcφ]}.

(3)

其中:dij代表二階非線性極化率的張量元，r和φ分別是極坐標下的徑矢與方位角.lc是非線性晶體的拓撲荷數，反應了非線性光子晶體攜帶準軌道角動量的大小.f(r,φ)可以是一維或者二維的調制函數.將非線性系數進行傅立葉級數展開，其主分量為F1exp[i2πf(r,φ)+ilcφ]，其中F1是展開系數.對于非線性叉形光柵，f(r,φ)=|r|cosφ/Λ=x/Λ，此時x方向具有周期性的非線性系數調制.當基波沿著z方向入射，倒格矢G1=2πx/Λ可以參與橫向相位匹配，對應倍頻的相位匹配形式是非線性拉曼-奈斯衍射.通過求解耦合波方程，可以給出一階衍射倍頻光場為

(4)

在線性光學中，叉形光柵是產生和檢測渦旋光的常用器件.設計叉形光柵基于全息原理，通過高斯光與渦旋光傾斜干涉獲得圖案，當高斯光照射叉形光柵時，通過線性衍射還原出了渦旋光.類似地，叉形非線性光子晶體的設計則是基于非線性全息原理.高斯型非線性極化波與倍頻渦旋光產生干涉，得到二階非線性系數受到調制的圖樣，當高斯型的基頻光入射時，則可通過非線性衍射產生倍頻渦旋光，如圖7所示.基于非線性全息原理，Shapira等[41]提出了利用非線性光子晶體實現二維非線性光束整形的方法.應用到渦旋光的產生，除了可以控制倍頻光的拓撲荷數，也能控制光束的徑向強度分布.此方法可以用來產生一些渦旋光的本征模式，比如拉蓋爾-高斯光束以及貝塞爾光束等.

圖7 非線性叉形光柵中渦旋光產生的示意圖[40]

產生渦旋光的非線性光子晶體，其非線性系數分布可以是叉形結構或螺旋形狀，具體取決于式(3)中調制函數f(r,φ)的形式.Bloch等[40]考慮過f(r,φ)=|r|/Λ的情況，此時非線性系數分布為螺旋形狀.與非線性叉形光柵的情況不同，倍頻光將發生徑向衍射.由于每對正負級次倍頻光衍射角大小相等，在空間中不能自然分立，因此總倍頻場是成對帶有相反拓撲荷數渦旋光的疊加.Dunzhao Wei等[42]研究了一種改進的螺旋極化非線性光子晶體，可以直接產生單一拓撲荷數的倍頻渦旋光.極化圖案設計為二值化的渦旋光與球面波的干涉圖樣，可以對倍頻光產生聚焦功能，類似于菲涅爾波帶片.非線性系數分布函數對應式(3)中f(r,φ)=-π|r|2/λζ的情況，其中λ是設計的工作波長，ζ為曲率半徑.樣品選取為30 um厚度的鈮酸鋰薄片，通過電場極化技術完成制備.當入射的基波為高斯光時，在焦平面處可以獲得拓撲荷數為lc的倍頻渦旋光，其中軌道角動量的轉移規律與非線性叉形光柵中的倍頻過程類似.不同點在于，螺旋極化的非線性光子晶體中倍頻不需滿足橫向相位匹配，入射波長的改變只會引起焦距變化，因此可以作為一種寬工作波段的器件.

利用非線性全息進行渦旋光產生時，由于非線性系數不能連續變化，倍頻場一般存在高階衍射.而不同衍射級次具有不同的拓撲荷數，因此控制各衍射級次的能量分布也顯得重要.Huijun Wang等[43]利用非線性超元胞光柵實現了倍頻渦旋光的可控產生.將超元胞設計為達曼光柵結構或者利用遺傳算法進行優化，可以使倍頻衍射各級次能量均分，或者集中分布到特定級次.

在二維的非線性光子晶體中利用全息的思想來進行光場的非線性調控，因為在傳播方向存在相位失配，轉換效率一般都較低.而三維非線性光子晶體的制備技術是一直以來困擾人們的難題之一.傳統的基于半導體平面光刻工藝的高壓電場極化技術，只能制備一維或者二維的光學超晶格.直到2018年，三維非線性光子晶體的制備技術取得了突破.南京大學和澳大利亞國立大學的研究組，分別獨立提出了用飛秒激光在晶體的內部擦除非線性系數，以及實現鐵電疇反轉，首次在實驗上制備出了鈮酸鋰以及Ca0.28Ba0.72Nb2O6三維非線性光子晶體，并展示了三維非共線的準相位匹配倍頻[44-45].得益于技術的突破，在三維非線性光子晶體里面，全空間維度非線性系數調控使得高效非線性光束整形成為可能.南京大學的Dunzhao Wei等[46]利用飛秒激光定點擦除非線性系數，在鈮酸鋰晶體中成功制備了三維非線性叉形光柵.如圖8(a)所示，光柵平面選擇垂直于鈮酸鋰晶體的y軸，當z偏振的基波沿著y方向入射時，倍頻過程可以利用晶體最大非線性系數d33.實驗倍頻光斑如圖8(b)所示，在820 nm、802 nm以及781 nm基波輸入下，±1、±2和±3衍射級次分別滿足相位匹配，對應倍頻光拓撲荷數分別為±1、±2和±3.由于y方向周期性結構提供的倒格矢，準相位匹配得以完全滿足，倍頻效率達到10-5，相比于二維非線性叉形光柵的倍頻效率提高了一個數量級.

圖8 三維非線性叉形光柵中渦旋光的倍頻產生[46]

(a) Diagram of nonlinear fork grating structure and QPM configuration. (b) Experimental results for different orders.

3 總結與展望

本文中，我們簡要綜述了光學超晶格在渦旋光產生與調控方面的工作進展.使用光學超晶格作為非線性晶體，通過高效的倍頻、和頻、三倍頻、光參量下轉換等非線性光學過程，可以拓展渦旋光的工作波段，覆蓋了藍紫至中紅外；通過超晶格倒格矢的設計，還可以產生拓撲荷數可控、寬調諧波段的藍紫波段渦旋光.基于非線性全息的設計思想，在超晶格中可以調控非線性光場的波前相位、振幅等參量，從而產生軌道角動量可控的渦旋光束.渦旋光的產生和調控是近年來的一個熱點研究領域，結合目前的研究進展，在以下幾個方面仍有待探索：從基礎物理研究層面來看，軌道角動量是能量、線性動量之外的一個重要守恒量，然而，這一守恒定律由什么來支配，以及其中的物理機制是什么，有待揭示；從應用層面來說，近年來，得益于三維光學超晶格制備技術的突破，高效的光束整形產生渦旋光已經取得了初步進展，在此基礎上，有望充分利用三維空間的特點和優勢，研發新型的非線性光子器件.