利用脈寬10fs偏振控制脈沖獲得孤立阿秒脈沖*

宋浩 呂孝源 朱若碧 陳高

(長春理工大學理學院,長春 130022)

1 引 言

孤立阿秒脈沖可用以跟蹤和控制原子、分子及固體中電子的運動過程而備受人們關注[1,2].高次諧波發射譜因具有獨特的超連續平臺結構成為目前實現阿秒脈沖的唯一有效手段[3?5].

高次諧波發射是指強激光脈沖與原子、分子、團簇以及固體等介質相互作用時產生的相干輻射波[6].該過程可由半經典的“三步” 模型[7]給出合理解釋: 當激光場輻照原子介質時,處在束縛態的電子隧穿由原子勢和激光電場形成的勢壘,電子電離后在振蕩的電場中運動,當電場反向時,部分電離電子回到母離子附近,與基態復合,放出高能光子,且光子的能量為hυ=Ip+Ekin,其中Ip是原子的電離勢,Ekin為電子與原子基態復合時具有的動能.之前的研究結果表明,所有高次諧波輻射譜均呈現如下特征行為: 最初幾次諧波,隨著諧波次數增加發射效率快速下降; 接著,在達到某次諧波后出現一個強度幾乎不隨諧波次數變化的區域(稱為平臺區); 最后,在平臺區末端的某一階次諧波附近,諧波強度又快速下降,出現截止.由于諧波譜呈現平臺區以及平臺區諧波的獨特優點,使它成為獲得極紫外及軟X 射線波段阿秒脈沖相干輻射源的重要手段[8].

當前基于高次諧波發射獲得孤立阿秒脈沖的研究主要有以下幾種技術: 太赫茲場方案[9]、偏振控制方案[4,10,11]、少周期方案[12]、電離控制方案[13]、阿秒燈塔方案[6]以及最近提出的相對論等離子體鏡方案[14].迄今為止,瑞士蘇黎世聯邦理工學院Gaumnitz等[15]已實現了最短43 as孤立短脈沖的產生.

偏振控制方案主要是利用高次諧波強度對激光偏振狀態敏感的特性獲得孤立阿秒脈沖產生.基于偏振脈沖的橢偏率為0.2時的高次諧波強度比線偏振光情形減少一個數量級,Corkum 等[10]提出控制驅動脈沖光場在半個光學周期的時間窗口里是線性偏振,而其余時間都是橢圓偏振的橢偏率隨時間變化的激光場產生高次諧波,最終獲得了單一阿秒脈沖.事實上,該驅動光場可由具有一定時間延遲的兩束反旋圓偏振光合成.實驗上,通常由全波片和零級四分之一波片實現偏振控制方案中的驅動光場.當全波片光軸與入射線偏振脈沖光軸夾角為45°時,入射線偏振脈沖通過該波片后分成兩束垂直偏振且強度相等的線偏振脈沖,兩束脈沖之間時間延遲由全波片厚度和折射率控制.若零級四分之一波片光軸與全波片光軸夾角為45°時,具有一定時間延遲的兩束等強度線偏振脈沖轉換為兩束等強度反旋圓偏振脈沖,若合理地調整兩束脈沖峰值之間的時間延遲,可在交疊區產生具有線性偏振特點的半個光學周期的偏振門.

相比于阿秒脈沖產生的其他方案,偏振控制方案的優勢是在實驗上較易操作,且諧波輻射僅發生在偏振門內的線性半個光學周期內,因此可得到在整個平臺區及截止位置附近都連續的諧波譜,滿足阿秒脈沖產生對超寬光譜帶寬的要求.然而,該方案中為了獲得較強的孤立阿秒脈沖,需采用短脈寬的驅動脈沖獲得半個光學周期的偏振門.Chang[16]利用脈寬5 fs的驅動脈沖及5 fs的時間延遲在理論上得到了58 as的孤立短脈沖.然而,相比于5 fs超短脈沖的產生,具有較長脈沖寬度的飛秒脈沖在實驗中較易實現,且脈沖強度也較強.因此,有必要開展利用較長脈寬的偏振控制脈沖方案獲得孤立阿秒脈沖的研究.當前,對于具有較長脈沖寬度的偏振控制脈沖,為了確保偏振門的寬度為線性半個光學周期,兩束反向旋轉圓偏振脈沖峰值之間的時間延遲應大幅增加,這導致了偏振門外電場強度遠高于偏振門內的場強,因此得到的諧波譜效率很低.為了克服這個困難,Zhao等[17]在2012年提出了雙光學控制方案,即在脈寬為7 fs偏振控制脈沖基礎上附加一束二次諧波脈沖,從而將偏振門的寬度從半個周期釋放到一個光學周期,最終得到了67 as的孤立短脈沖.然而,二次諧波脈沖的加入增加了實驗操作的困難.

本文說明了當采用具有10 fs脈沖寬度的偏振控制脈沖時,只要恰當地調整兩束反向旋轉圓偏振脈沖之間的時間延遲和強度比,即使不附加二次諧波脈沖,仍然可以得到有效孤立阿秒脈沖的產生.調整兩束脈沖峰值之間時間延遲的目的在于將偏振門寬度從半個光學周期調整到接近一個周期,偏振門寬度釋放使得偏振門內合成脈沖電場強度增加到與偏振門外的場強接近一致,克服了激光場能量大量損失導致諧波效率低的弊端.另外,在通常偏振控制方案研究中,偏振門內用以產生諧波的電場寬度為半個光學周期,其中前1/4周期電場負責諧波產生過程中原子的電離,后1/4周期電場負責電離電子與母離子的復合.當偏振門的寬度調整到接近一個光學周期時,其中前半個光學周期電場負責諧波產生過程中原子的電離,然而研究發現,這半個光學周期的前1/4周期電場僅對40階次附近諧波產生有貢獻,平臺及截止諧波的產生仍然來自于后1/4周期電場,因此通過調整兩束脈沖峰值之間的時間延遲有望得到規則平臺且效率較高的諧波譜.兩束反旋圓偏振脈沖峰值電場之間強度比的調整不僅可以使偏振門前端電場峰值強度低于后端電場強度,而且調整后偏振門前端的光學周期數也有所減少,這將避免具有較長脈寬驅動脈沖因偏振門前端多個光學周期電場引起氣體介質電離不利于諧波相位匹配的弊端,同時也確保了偏振門內有足夠電子電離實現有效高次諧波發射.

2 理論方法

高次諧波產生包括單原子響應和諧波在介質中傳播兩個過程.單原子響應是指單個原子在激光電場作用下的高次諧波發射,而介質中所有原子總的高次諧波發射可以通過傳播方程給出.考慮傳播過程只在增強阿秒脈沖和高次諧波發射強度及消除長軌跡等方面存在影響,因此本文研究忽略傳播過程.本文利用Lewenstein強場近似理論模型[18?20]數值模擬了10 fs偏振控制脈沖輻照下氦原子的高次諧波發射,以此探究用較長脈寬的偏振控制方案獲得孤立阿秒脈沖的研究.由于激光脈沖的橢偏率隨時間變化,因此需要分別計算x,y兩個不同方向上的偶極矩,沿y方向的諧波譜強度遠低于沿x方向的諧波譜強度,這一點已經在之前的研究中得到驗證.因此只需計算出x方向上的偶極矩,其具體表達式如下[21](除非另有說明,否則本文均采用原子單位):

式中e是一個正的小數,E(t)是脈沖電場,A(t)是它的相關矢勢.基態布居數

其中,電離速率ωADK(t′′) 由Ammosov-Delone-Krainov (ADK)理論計算[22].

電子的準經典作用表示為

這里Ip是氦原子的電離勢,pst是與電子定態相位相關的正則動量,其表示為

最后,我們給出了(1)式中基態和連續態之間的無場偶極躍遷矩陣元

同樣,我們也可以給出

通過傅里葉變換偶極矩,可以得到來自單個原子的諧波譜.需要指出的是,本文考慮了高于30次的諧波輻射,30次諧波的光子能量為46 eV,明顯大于氦原子的電離勢.根據文中采用的激光脈沖參數可計算出偏振門中心的 Keldysh參數g=0.54 < 1,可見 Lewenstein模型在這些給定條件下有效.

通過疊加諧波頻譜上超連續分布諧波,可得到超短阿秒脈沖的產生

3 結果與分析

在我們的數值模擬中,由左旋和右旋圓偏振高斯脈沖疊加形成的橢偏率隨時間變化的偏振控制脈沖電場形式為其中驅動脈沖和控制脈沖電場形式依次為

這里E0和w分別是入射脈沖激光的電場強度和載波頻率,Td是兩束脈沖峰值之間的時間延遲,tp是脈沖寬度,j是載波包絡相位.角度q是全波片光軸與入射線偏振脈沖光軸之間的夾角,當q=45°時,偏振控制方案中兩束反旋圓偏振脈沖的峰值電場強度比為1,我們稱其為對稱偏振控制方案,本文中研究偏振門寬度效應時采用了此方案.當q偏離45°時,兩束反旋圓偏振脈沖的峰值電場強度不再相等,此情形稱為不對稱偏振控制方案.在不對稱偏振控制方案中,若q< 45°,右旋圓偏振光的峰值場強度低于左旋圓偏振光的峰值場強度,即偏振門前端電場強度低于后端電場強度,本文中考慮兩束脈沖峰值之間強度比效應時采用了不對稱偏振控制方案.

在對稱偏振控制方案中,合成脈沖電場的含時橢偏率為

對于高于21次的諧波,當橢偏率從0增加到0.2時,諧波強度下降超過一個數量級.因此,阿秒脈沖僅在t=tc(tc為完全線偏振時刻)附近且橢偏率x≤ 0.2的時間范圍內產生,該時間范圍稱為偏振門寬度,其表達式為

式中閾值橢偏率xth取值小于0.2.從(10)式可以看到偏振門寬度與兩束圓偏振脈沖峰值之間的時間延遲Td及入射脈沖的脈寬tp有關.通常情況,為了獲得孤立阿秒脈沖,偏振門寬度應該短至T0/2 (T0是入射脈沖光場的一個光學周期),因此可通過增加兩束脈沖峰值之間的時間延遲以及采用短脈寬超短脈沖兩種方法減少偏振門寬度.

實驗中人們通常選取脈寬為5 fs的鈦寶石脈沖激光作為驅動脈沖,為了確保偏振門的寬度為半個光學周期,兩束脈沖峰值之間的時間延遲應取為5.5 fs,此時偏振門內合成電場的峰值振幅很顯然,偏振門內合成脈沖電場強度高于入射驅動脈沖的電場強度,圖1(a)和圖1(b)分別展示了偏振控制脈沖總電場及驅動脈沖電場隨時間變化的曲線圖,圖1(b)中的陰影部分是偏振門的位置.當選取脈寬為10 fs的偏振控制脈沖輻照時,為了確保偏振門的寬度為半個光學周期,兩束脈沖峰值之間的時間延遲應取為22.5 fs,此時偏振門內合成電場的峰值振幅為明顯低于每一束脈沖的峰值場振幅,圖1(c)和圖1(d)分別展示了該情形下偏振控制脈沖總電場及驅動脈沖電場隨時間的變化,圖1(d)中的陰影部分是偏振門的位置.可以看到,偏振門外的場強遠遠高于偏振門內的場強,激光場能量損失將導致得到的諧波譜轉換效率很低.然而,若將兩束反旋圓偏振脈沖峰值之間的時間延遲減小到15 fs,偏振門的寬度將從半個光學周期調整到接近一個光學周期,如圖1(e)和圖1(f)所示,此時偏振門內合成脈沖電場強度與偏振門外的場強接近一致,顯然偏振門外激光電場能量損失導致諧波譜轉換效率低的問題將得到緩解.

圖1 偏振控制脈沖總電場(紅色曲線)、控制場(綠色曲線)及驅動場(藍色曲線)隨時間變化三維圖 (a) 5 fs脈寬和5 fs時間延遲; (c) 10 fs脈寬和22.5 fs時間延遲; (e) 10 fs脈寬和15 fs時間延遲; (b),(d),(f)顯示了與(a),(c),(e)圖相對應的驅動脈沖電場隨時間變化曲線圖(陰影部分是偏振門)Fig.1.Three dimensional diagrams for the total electric field (red),gating field (green),and driving field (blue) in polarization gating pulse as a function of time: (a) 5 fs pulse width and 5 fs time delay; (c) 10 fs pulse width and 22.5 fs time delay; (e) 10 fs pulse width and 15 fs time delay.Panels (b),(d),(f) correspond to the driving electric field versus time in panels (a),(c),(e),respectively (shaded portion is polarization gate).

圖2中的紅色實線給出了脈寬為10 fs且偏振門寬度接近一個光學周期時的偏振控制脈沖與氦原子相互作用得到的高次諧波發射譜.數值模擬過程中入射鈦寶石驅動脈沖的載波頻率w為0.057,脈沖的載波包絡相位兩束脈沖峰值之間的時間延遲Td取為15 fs,對應的偏振門寬度為0.82T0.當輸入脈沖的峰值場振幅為0.35 a.u.時,偏振門內的峰值場幅則為0.18 a.u..從圖2可以看到,諧波頻譜的截止(頻率)位置達到158次諧波,且整個平臺區及截止位置都呈現了規則分布的特點.為了比較,我們也給出了脈寬為10 fs且偏振門寬度為半個光學周期時的偏振控制脈沖與氦原子相互作用得到的高次諧波發射譜,如圖2中的黑色實線所示.計算中脈沖的載波包絡相位仍取為兩束脈沖峰值之間的時間延遲Td取為22.5 fs,對應的偏振門寬度為0.5T0.當輸入脈沖的峰值場振幅為0.35 a.u.時,偏振門內的峰值場幅則為0.09 a.u..從圖2可以看到,諧波頻譜的截止頻率為55次,而且具有規則結構的平臺寬度僅為25次,特別注意的是諧波平臺的效率低了2個數量級.如果調整偏振門內峰值場振幅為0.18 a.u.,此時需要入射驅動脈沖的峰值場振幅達到0.84 a.u..在該參數下,偏振門到達前原子中的電子已全部電離,不能得到高次諧波發射譜.可見,若想利用具有較長脈沖寬度的偏振控制脈沖方案獲得有效孤立阿秒脈沖的產生,應合理地調整兩束反向旋轉圓偏振脈沖峰值之間的時間延遲.

圖2 脈寬為10 fs的偏振控制脈沖與氦原子相互作用得到的高次諧波發射光譜,其中黑線表示dtG=T0/2的偏振控制脈沖,紅線表示dtG=0.82T0的偏振控制脈沖Fig.2.High order harmonic generation from helium atom in a polarization gating pulse with 10 fs pulse width.The black curve is from the polarization gate width the red curve is from the polarization gate width dtG=0.82T0.

為了解釋偏振門寬度接近一個光學周期時諧波平臺及截止位置呈規則分布的特點,利用半經典三步模型理論計算了偏振門內不同時刻電離電子的復合時刻及該時刻電子具有的動能,如圖3所示.圖中黑色和紅色實線分別給出了諧波隨著電離時刻以及復合時刻的變化曲線.根據半經典理論,阿秒脈沖輻射在驅動激光場的每個光學周期內發生兩次.如果將偏振門寬度調整為一個光學周期,由于兩次諧波輻射之間的干涉效應,應該獲得不規則的高次諧波頻譜.但從圖3可以看出,若將偏振門中心tc之前半個光學周期分成前后兩個1/4周期,那么前1/4周期(區域I)電離的電子僅對40次左右的諧波有貢獻,平臺區和截止區諧波產生仍然主要來源于后1/4周期電離電子的貢獻(區域II),因此我們將偏振門寬度增加到0.82個光學周期時,仍然能夠獲得僅由單一長短軌跡構成的規則平臺結構.這里長軌跡是指在電場中先電離后復合的電子運動軌跡,短軌跡指在電場中后電離而先復合的電子運動軌跡.

圖3 諧波階次隨電離時刻及復合時刻的變化關系圖Fig.3.Evolution of the harmonics with ionization (black)and recombination (red) time.

偏振門寬度不同導致諧波譜平臺轉換效率差別可以通過原子電離概率得到合理解釋.對于脈寬為10 fs的偏振控制脈沖,偏振門寬度增加減小了兩束脈沖峰值之間的時間延遲,進而使偏振門內的合成電場強度大幅增加,減少了電場在偏振門外的損失,正如圖1(f)所展示的(對比圖1(d)).很顯然,當該合成脈沖輻照氦原子時,原子的電離概率將發生明顯改變,正如圖4(b)中的紅色實線所展示.為了方便分析,圖中也展示了驅動脈沖電場強度(黑色曲線)以及偏振控制脈沖的橢偏率(藍色曲線)隨時間的變化曲線.可以看到,在偏振門內第二個1/4周期(圖4(b)中的II區)開始時原子的電離概率為37.69%,在偏振門中心原子的電離概率為38.92%,偏振門內用以產生諧波的有效原子電離概率為1.23%,遠超偏振門為半個光學周期時的有效原子電離幾率0.004%,如圖4(a)中的紅色實線所示.因此,偏振門寬度從半個光學周期調整到接近一個光學周期后高次諧波發射譜的效率提高了2個數量級.

圖4 偏振門內原子電離概率(紅線)、驅動脈沖電場(黑線)、橢偏率(藍線)隨時間變化曲線 (a)對稱偏振控制方案dtG=0.5T0;(b)對稱偏振控制方案dtG=0.82T0; (c)不對稱偏振控制方案dtG=0.82T0Fig.4.Atomic ionization probability (red line),electric field of driving pulse (black line),ellipticity (blue line) in the polarization gate as function of time: (a) Symmetric polarization gating scheme dtG=0.5T0; (b) symmetric polarization gating scheme dtG=0.82T0; (c) asymmetric polarization gating scheme dtG=0.82T0.

綜上所述,當采用具有較長脈寬的偏振控制脈沖方案時,通過合理調整偏振門寬度可以得到在整個平臺區和截止位置都規則分布的高次諧波發射譜,然而,該方案中,我們發現在偏振門到達之前,原子的電離概率已經高達36.69%,這部分電離不僅不利于諧波產生過程中的相位匹配,而且由于原子基態布居大幅衰退影響偏振門內高次諧波產生的效率.接下來嘗試調整兩束反向旋轉圓偏振脈沖峰值之間強度比使偏振門前端的電場強度小于偏振門后端電場強度(即前面所述的不對稱偏振控制方案),避免具有較長脈寬驅動脈沖因偏振門前端多個光學周期電場引起氣體介質電離衰退原子基態布居的弊端,從而確保偏振門內有足夠電子電離實現較高效的高次諧波發射.

圖5(a)展示了全波片光軸與入射線偏振脈沖光軸之間偏振角q為20°時的不對稱偏振控制脈沖電場隨時間變化曲線圖,可以看到偏振門前端的峰值電場強度明顯小于偏振門后端的峰值電場強度,而且,偏振門中心的位置已經從0前移到–2.7 fs,明顯減小了偏振門前端光學周期數.圖5(b)展示了該不對稱偏振控制脈沖與氦原子相互作用得到的高次諧波發射譜.計算中選擇的脈沖激光參數同對稱偏振控制脈沖一致.偏振門內的電場峰值強度為0.18 a.u.,兩束脈沖峰值之間的時間延遲為15 fs,兩束脈沖的脈寬為10 fs.為了比較,我們也給出了對稱偏振控制脈沖與氦原子相互作用得到的高次諧波發射譜,如圖5(b)中的紅色實線所示.可以看到,利用不對稱偏振控制脈沖得到的諧波譜強度明顯高于對稱偏振控制脈沖情形,且諧波譜截止位置從156次延展到了172次.下面從原子電離概率分布說明諧波譜效率提高的原因.圖4(c)給出了不對稱偏振控制脈沖作用下原子的電離概率隨時間變化曲線圖,可以看到在偏振門的第二個1/4周期(圖4(c)中的II區)開始時原子的電離概率為3.37%,偏振門中心原子的電離概率為4.75%,有效原子電離概率達到1.38%,高于對稱偏振控制方案中的有效電離概率1.23%.更重要的是,在不對稱偏振控制方案中,原子的低電離概率有利于諧波在介質傳播過程中滿足相位匹配條件.

為了說明圖5(b)中諧波譜平臺及截止位置呈現規則分布特點的原因,在圖6中利用小波變換方法計算了不對稱偏振控制脈沖輻照下高次諧波發射的時頻分析圖像.圖中平臺上的諧波主要由長短兩個量子軌跡構成,長軌跡對應于–2 fs附近時刻的發射峰,短軌跡對應于–1 fs附近時刻的發射峰,兩個軌跡干涉后得到了規則分布的諧波譜平臺結構.但我們也發現在0.5 fs位置附近有50—75次諧波的輻射,這部分諧波主要來自于在偏振門后半個光學周期電離的電子回到離核較遠的地方復合得到的,其低效率使得諧波譜上50—75次諧波有輕微的調整,通過放大圖5(b)中的黑色實線可以看到這一現象.

圖5 (a)不對稱偏振控制脈沖總電場(紅色曲線)、控制場(綠色曲線)及驅動場(藍色曲線)隨時間變化三維圖; (b)高次諧波發射譜Fig.5.(a) Three-dimensional diagrams for the total electric field (red curve),gating field (green curve) and driving field (blue curve) in the asymmetric polarization gating pulse as a function of time; (b) high harmonic emission spectra.

圖6 不對稱偏振控制方案中諧波發射的時頻分析圖像Fig.6.Time-frequency analysis of harmonic emission in asymmetric polarization gating scheme.

圖7 阿秒脈沖產生時域圖 (a)不對稱偏振控制方案;(b)對稱偏振控制方案Fig.7.Attosecond pulse generation from (a) asymmetric polarization gating scheme and (b) symmetric polarization gating scheme.

圖7(a)和圖7(b)分別展示了不對稱和對稱偏振控制方案中疊加諧波譜上呈規則分布諧波生成的阿秒脈沖時域圖.偏振角為20°時,通過疊加80—172次諧波,得到了一個阿秒脈沖鏈,如圖7(a)所示.第一個阿秒脈沖a對應著諧波發射的短軌跡,其半高全寬為175 as,第二個阿秒脈沖b對應著諧波發射的長軌跡,其半高全寬為177 as,最后一個弱阿秒脈沖c對應著離核較遠電子與核復合產生的輻射.而對稱偏振控制脈沖情形,通過疊加80—156次諧波,同樣得到了一個阿秒脈沖鏈,如圖7(b)所示.第一個阿秒脈沖a′對應著諧波發射的短軌跡,其半高全寬為179 as,第二個阿秒脈沖b′對應著諧波發射的長軌跡,其半高全寬為179 as,最后一個弱阿秒脈沖仍然來自于離核較遠電子與核復合產生的輻射.在高次諧波產生的數值模擬中,長軌跡b和b′的貢獻可通過求解傳播方程被抑制,因此最終得到的仍然是單一阿秒脈沖a和a′.更重要的是,當采用不對稱偏振控制脈沖情形,單一阿秒脈沖的強度提高了兩倍,這與上述原子電離概率的分析結果是一致的.

4 結 論

本文利用三維強場近似理論說明了脈寬為10 fs的兩束不對稱反旋圓偏振控制脈沖可用以獲得強度較高孤立阿秒脈沖的產生.不同于通常偏振控制脈沖方案,為了獲得有效的高次諧波發射,我們一方面將兩束脈沖峰值之間的時間延遲從半個光學周期調整到接近一個光學周期,從而確保了偏振門內合成脈沖電場具有較高的強度,另一方面調整了兩束脈沖的峰值強度比,確保了偏振門前端原子低電離概率,這使得諧波產生過程中的相位匹配條件容易得到滿足.相比于雙光學控制方案,該方案具有實驗操作相對容易的優勢.