安徽省居民家庭內(nèi)即食狀態(tài)谷類(lèi)食物脫氧雪腐鐮刀菌烯醇污染調(diào)查和暴露評(píng)估

王小丹 陳志飛 周爽 高芃 曹佩 徐海濱 梁江

摘 要：目的：調(diào)查安徽省居民家庭內(nèi)即食狀態(tài)谷類(lèi)食物脫氧雪腐鐮刀菌烯醇（DON）污染情況并評(píng)估調(diào)查人群膳食DON暴露水平。方法：在安徽省阜陽(yáng)市選擇2個(gè)村莊作為調(diào)查點(diǎn)，通過(guò)稱(chēng)重法獲得305名調(diào)查對(duì)象在整個(gè)調(diào)查日內(nèi)食用的所有即食狀態(tài)谷類(lèi)食物克數(shù)，并分別采樣檢測(cè)其中DON、3-乙酰脫氧雪腐鐮刀菌烯醇（3-Ac-DON）、15-乙酰脫氧雪腐鐮刀菌烯醇（15-Ac-DON）、脫氧雪腐鐮刀菌烯醇-3-葡萄糖苷（DON-3-G）含量。基于調(diào)查對(duì)象主要谷類(lèi)食物個(gè)體消費(fèi)量和各類(lèi)食物DON平均含量，采用簡(jiǎn)單分布模型，計(jì)算每個(gè)個(gè)體膳食DON暴露量。結(jié)果：調(diào)查人群主要食用的谷類(lèi)食物包括大米粥、饅頭/花卷、面條、米飯、粑粑子。饅頭/花卷和粑粑子中DON和DON-3-G均100%檢出，總DON平均含量分別為454.9、457.7 μg/kg，最高污染水平來(lái)自饅頭/花卷樣品，總DON含量為2 067.8μg/kg。面條中DON和DON-3-G檢出率分別為100%、71.6%，總DON平均含量為75.5μg/kg。米飯和大米粥中兩種物質(zhì)檢出率和含量均相對(duì)較低。調(diào)查人群膳食DON平均暴露量為2.6μg/（kg·d），高于每日耐受攝入量（TDI）（1μg/kg體重），高端暴露水平（P90～P99）為4.0～6.2μg/（kg·d），是TDI的4倍以上，調(diào)查人群中93.8%的個(gè)體DON暴露量超過(guò)TDI。各年齡組DON暴露量無(wú)顯著差異（P=0.381）。以小麥為主要原料的食物對(duì)DON平均暴露量的總貢獻(xiàn)率達(dá)94.1%，其中饅頭/花卷貢獻(xiàn)率最高，為65.4%。結(jié)論：安徽省調(diào)查人群膳食DON暴露量較高，存在一定的健康風(fēng)險(xiǎn)，饅頭/花卷和面條等小麥制品是主要暴露來(lái)源。

關(guān)鍵詞：脫氧雪腐鐮刀菌烯醇;谷類(lèi)食物;暴露評(píng)估;食品安全

脫氧雪腐鐮刀菌烯醇（Deoxynivalenol，DON）是一種常見(jiàn)的B型單端孢霉烯族真菌毒素，又叫嘔吐毒素，主要存在于小麥、大麥、燕麥、黑麥和玉米等谷類(lèi)作物中，由禾谷鐮刀菌和黃色鐮刀菌等赤霉病病原菌產(chǎn)生，對(duì)人和動(dòng)物有廣泛的毒性作用，能引起急性胃腸炎以及厭食、生長(zhǎng)遲緩、免疫功能紊亂等慢性毒性表現(xiàn)[1-4]。DON是我國(guó)歷年來(lái)在谷類(lèi)食物中重點(diǎn)關(guān)注的真菌毒素之一。谷類(lèi)食物DON含量調(diào)查和暴露評(píng)估大多是基于從流通環(huán)節(jié)（農(nóng)貿(mào)市場(chǎng)、超市等）采集的原糧（小麥、玉米等）或半加工制品（小麥粉、玉米面等）的檢測(cè)數(shù)據(jù)[5-6]。但諸多研究表明，饅頭、面條等常見(jiàn)谷類(lèi)食物的烹制過(guò)程可造成DON含量發(fā)生變化[7-10]。因此，基于原糧或半加工制品中DON含量數(shù)據(jù)開(kāi)展的暴露評(píng)估難以準(zhǔn)確反映DON實(shí)際攝入量。本研究于2015年底采用雙份飯調(diào)查方法入戶采集安徽省阜陽(yáng)市部分居民家庭餐桌上即食狀態(tài)的各種谷類(lèi)食物，檢測(cè)DON及其衍生物含量;同時(shí)采用稱(chēng)重法獲得每位調(diào)查對(duì)象在調(diào)查日內(nèi)各種谷類(lèi)食物消費(fèi)量，并在此基礎(chǔ)上進(jìn)行DON膳食暴露評(píng)估。本研究的評(píng)估結(jié)果能更準(zhǔn)確地反映調(diào)查人群的DON暴露水平。

1 材料與方法

1.1 調(diào)查點(diǎn)和調(diào)查對(duì)象

在安徽省阜陽(yáng)市選擇2個(gè)村莊作為調(diào)查點(diǎn)。調(diào)查對(duì)象為在當(dāng)?shù)鼐幼?年以上，身體健康或雖患某些慢性疾病但病情得到很好控制的居民，共305人，包括學(xué)齡前兒童（3～6歲）34人、學(xué)齡兒童（7～12歲）29人、青少年（13～17歲）39人、成人（18～59歲）115人、老年人（≥60歲）88人，其中男性152人、女性153人。

1.2 調(diào)查方法

入戶稱(chēng)量和記錄每位調(diào)查對(duì)象在整個(gè)調(diào)查日內(nèi)食用的所有谷類(lèi)食物克數(shù)，主要有饅頭、面條、米飯、大米粥、粑粑子（用面粉制作的一種餅）、包子、餃子、面包、餅干、方便面等，并分別采樣檢測(cè)其中DON、3-乙酰脫氧雪腐鐮刀菌烯醇（3-Ac-DON）、15-乙酰脫氧雪腐鐮刀菌烯醇（15-Ac-DON）、脫氧雪腐鐮刀菌烯醇-3-葡萄糖苷（DON-3-G）含量。食物樣品檢測(cè)采用中國(guó)總膳食研究的高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法[11]，檢測(cè)限為0.5～5μg/kg。

1.3 暴露評(píng)估

基于每位調(diào)查對(duì)象在調(diào)查日內(nèi)主要谷類(lèi)食物消費(fèi)量和所攝入的各類(lèi)食物DON平均含量，采用簡(jiǎn)單分布模型，獲得調(diào)查人群膳食DON暴露量的分布水平，并與歐洲食品安全局（European Food Safety Authority，EFSA）制定的DON、3-Ac-DON、15-Ac-DON和DON-3-G的成組每日耐受攝入量（Tolerable Daily Intake，TDI）（1 μg/kg體重）[12]進(jìn)行比較，判斷調(diào)查人群DON暴露的健康風(fēng)險(xiǎn)。其中個(gè)體膳食DON暴露量的計(jì)算公式為式（1）：

1.4 統(tǒng)計(jì)方法

采用SPSS 13.0軟件進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。食物DON含量以P25、P50、P75、P90表示，并列出平均值和最大值;食物消費(fèi)量以平均值、P25、P50、P75、P90、P99表示。DON暴露量不符合正態(tài)分布，采用Kruskal-Wallis秩和檢驗(yàn)比較不同年齡組DON暴露量，雙側(cè)檢驗(yàn)水準(zhǔn)α=0.05。

2 結(jié)果與分析

2.1 主要谷類(lèi)食物消費(fèi)情況

調(diào)查的所有谷類(lèi)食物中，食用比例（食用人數(shù)/調(diào)查人數(shù)）超過(guò)5%的類(lèi)別依次為大米粥（97.7%）、饅頭/花卷（87.5%）、面條（86.2%）、米飯（40.3%）、粑粑子（5.9%），其他谷類(lèi)食物食用人數(shù)及采集的樣本量均很少，因此，本研究主要關(guān)注調(diào)查對(duì)象通過(guò)上述5類(lèi)食物對(duì)DON的暴露情況。消費(fèi)量方面，大米粥和面條因含水量多，每日消費(fèi)量相對(duì)較大，均值分別為590.0、432.1g/d;饅頭/花卷和米飯平均消費(fèi)量分別為196.7、130.6g/d（表1）。

2.2 主要谷類(lèi)食物DON及其衍生物含量

采集的255份膳食樣品DON、3-Ac-DON、15-Ac-DON和DON-3-G檢出率分別為63.1%、4.3%、0.4%、45.9%，根據(jù)WHO全球環(huán)境監(jiān)測(cè)系統(tǒng)/食品污染監(jiān)測(cè)與評(píng)估規(guī)劃中對(duì)未檢出數(shù)據(jù)的處理原則[13-14]，對(duì)DON和DON-3-G未檢出數(shù)據(jù)賦值為檢測(cè)限的50%，3-Ac-DON和15-Ac-DON因檢出率過(guò)低，評(píng)估中不予考慮。如表2所示，饅頭/花卷和粑粑子中DON和DON-3-G兩種物質(zhì)均100%檢出，含量水平也相對(duì)較高，總DON平均含量分別為454.9、457.7μg/kg，最高污染水平來(lái)自饅頭/花卷樣品，總DON含量為2 067.8μg/kg。面條中DON和DON-3-G檢出率分別為100%、71.6%，總DON平均含量為75.5μg/kg。米飯和大米粥中兩種物質(zhì)檢出率和含量均相對(duì)較低。

2.3 調(diào)查人群DON膳食暴露量

調(diào)查人群膳食DON平均暴露量為2.6 μg/（kg·d），高于TDI（1 μg/kg體重），高端暴露水平（P90～P99）為4.0～6.2 μg/（kg·d），是TDI的4倍以上，調(diào)查人群中93.8%的個(gè)體DON暴露量超過(guò)了TDI，存在一定的健康風(fēng)險(xiǎn)。表3結(jié)果顯示，7～12歲組平均暴露量和高端暴露量高于其他組，但統(tǒng)計(jì)分析表明，各年齡組DON暴露量的差異無(wú)統(tǒng)計(jì)學(xué)意義（χ2=4.19，P=0.381）。饅頭/花卷對(duì)DON平均暴露量的貢獻(xiàn)率最高，為65.4%，其次為面條，貢獻(xiàn)率為24.7%。按谷物種類(lèi)看，以小麥為主要原料的食物（饅頭/花卷、面條、粑粑子）總貢獻(xiàn)率達(dá)94.1%，而以大米為主要原料的食物（大米粥和米飯）總貢獻(xiàn)率僅5.9%（附圖）。

3 討論

本研究調(diào)查了安徽省部分居民家庭內(nèi)即食狀態(tài)谷類(lèi)食物DON及其衍生物污染情況，消除了烹調(diào)加工過(guò)程對(duì)DON含量的影響，且采用稱(chēng)重法獲得了該人群相應(yīng)谷類(lèi)食物消費(fèi)量，因此暴露評(píng)估結(jié)果能更準(zhǔn)確地反映調(diào)查人群膳食DON攝入量。調(diào)查顯示，調(diào)查人群主要食用的谷類(lèi)食物包括大米粥、饅頭/花卷、面條、米飯、粑粑子，其中小麥制品中DON和DON-3-G檢出率和含量水平相對(duì)較高，大米制品中檢出率和含量較低。以小麥為主要原料且含水量少的饅頭/花卷和粑粑子中DON和DON-3-G均100%檢出，總DON平均含量分別為454.9、457.7μg/kg，最高污染水平達(dá)2 067.8μg/kg。我國(guó)《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品中真菌毒素限量》（GB 2761—2017）僅規(guī)定了小麥和小麥粉等原糧或半加工制品DON限量為1 000μg/kg，對(duì)饅頭這類(lèi)即食狀態(tài)食品未做規(guī)定。而歐盟對(duì)食品中DON含量的規(guī)定較為詳細(xì)，歐盟管理?xiàng)l例第1881/2006號(hào)（EU Regulation No.1881/2006）針對(duì)不同加工類(lèi)型谷物產(chǎn)品規(guī)定了不同的DON限量值，其中面包、甜點(diǎn)、餅干、谷物零食和谷物早餐等即食狀態(tài)的谷類(lèi)食物為500μg/kg。參照歐盟該限量值進(jìn)行分析，饅頭/花卷和粑粑子中17.8%（8/45）的樣品超過(guò)該值。

評(píng)估結(jié)果顯示，調(diào)查人群膳食DON平均暴露量為2.6 μg/（kg·d），是TDI的2倍以上，小麥制品貢獻(xiàn)率達(dá)94.1%，調(diào)查人群中93.8%的個(gè)體DON暴露量超過(guò)TDI，存在一定的健康風(fēng)險(xiǎn)。分析原因主要是調(diào)查省份安徽省是我國(guó)DON污染較嚴(yán)重地區(qū)[15-17]，且調(diào)查所選的阜陽(yáng)市居民面食消費(fèi)量相對(duì)較高。為降低調(diào)查人群DON暴露量，應(yīng)積極采取措施降低小麥DON污染，并建議主食應(yīng)多樣化，適當(dāng)降低面食消費(fèi)量。

本研究尚存在不足之處：研究?jī)H選擇了1個(gè)調(diào)查日，結(jié)果穩(wěn)定性略低;谷類(lèi)食物DON污染程度受氣候影響較大，特別是作物開(kāi)花期的降水情況[18-20]，因此，本研究結(jié)果僅代表當(dāng)年氣候條件下調(diào)查人群DON暴露情況。

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