水中受激拉曼散射的能量增強及受激布里淵散射的光學抑制*

史久林 許錦 羅寧寧 王慶 張余寶 張巍巍 何興道

1）(南昌航空大學,江西省光電檢測技術工程實驗室,南昌 330063）

2）(南昌航空大學,無損檢測技術教育部重點實驗室,南昌 330063）

為提高液體介質(zhì)中受激拉曼散射的輸出能量,提出了通過溫度調(diào)控來抑制受激布里淵散射的方法,設計了532nm多縱模寬帶脈沖激光泵浦的受激拉曼散射發(fā)生系統(tǒng),測量了不同溫度下水中前向受激拉曼散射及后向受激布里淵散射的輸出能量,分析了水溫、泵浦激光線寬及熱散焦效應對受激拉曼散射輸出能量影響的物理機制.實驗結(jié)果表明:通過降低水溫可實現(xiàn)對受激布里淵散射過程的有效抑制,同時減小熱散焦效應帶來的光束畸變,從而有效提高受激拉曼散射的輸出能量.研究結(jié)果對液體介質(zhì)中的受激拉曼散射多波長轉(zhuǎn)換具有重要意義.

1 引 言

液體介質(zhì)中的受激散射過程在非線性光學領域一直是研究的熱點.其中,受激拉曼散射(stimulated Raman scattering,SRS)是非常重要的三階非線性散射過程,也是典型的由激光與介質(zhì)相互作用產(chǎn)生的非彈性散射過程[1,2].由于其在光譜分析、光傳感、激光雷達等領域有著非常重要的應用,因此,過去幾十年在理論和實驗方面都有著廣泛的研究[3?8].

SRS是 1962年 Woodbury和 Ng[9]在研究紅寶石調(diào)Q激光器中首次發(fā)現(xiàn).其典型應用是通過高階非線性光學過程在增益介質(zhì)中產(chǎn)生多波長激光,例如,在無機鹽水溶液中,利用 SRS 可獲得可見光范圍內(nèi)的多波長激光輸出[10].通過這種方法可獲得用于生物醫(yī)學、可見光通信、光學全息成像等不同應用領域的激光光源.相對于固體和氣體增益介質(zhì),在液體介質(zhì)中可獲得更高的SRS能量轉(zhuǎn)化效率[11,12].在液體介質(zhì)中,提高SRS的能量轉(zhuǎn)化效率需要高能量泵浦光作為激發(fā)光源,例如,可采用短脈沖的納秒激光通過聚焦的方式來獲得較高的峰值功率密度,以保證SRS的高能量輸出.但高能量的泵浦激光會產(chǎn)生受激布里淵散射(stimulated Brillouin scattering,SBS)、熱散焦、光學擊穿等其他非線性過程,而這些過程在某種程度上會抑制SRS的有效產(chǎn)生,降低其能量轉(zhuǎn)化效率.尤其是SBS,其與SRS是一個相互競爭的過程,這種競爭過程會消耗部分泵浦光能量,而且在高增益介質(zhì)中,SBS過程占主導優(yōu)勢,其會大大抑制SRS的產(chǎn)生[13?16].而液體介質(zhì)中的SBS閾值、增益系數(shù)、聲子壽命等依賴于介質(zhì)溫度的變化[17,18],因此,通過改變介質(zhì)的溫度可在某種程度上抑制SBS的產(chǎn)生過程,這將有利于介質(zhì)中SRS的有效產(chǎn)生.

基于上述思考,本文采用波長為532nm的固體調(diào)Q脈沖激光器作為泵浦源,通過實驗測量水中的前向SRS,并分析水體溫度對其能量轉(zhuǎn)換效率的影響.實驗證明了通過改變水體溫度可實現(xiàn)對水中SBS的抑制,從而有效提高SRS的能量輸出.實驗結(jié)果對研究液體介質(zhì)中的SRS多波長轉(zhuǎn)換具有重要意義.

2 實驗裝置

實驗測量原理圖如圖1所示.實驗所用泵浦源為調(diào)Q式脈沖Nd:YAG激光器(continuum powerlite precision plus),脈寬為 8ns,重復率為 10Hz,多縱模輸出線寬為 30GHz.激光器輸出1064nm的基頻光,經(jīng)二倍頻晶體(SHG)后輸出波長為532nm 倍頻光,并依次經(jīng)過全反鏡 (M1、M2）、偏振分光鏡(PBS)、四分之一波片(QW)后,由透鏡組(L)聚焦到溫度可控的圓形水池中,激發(fā)前向受激拉曼散射 (forward stimulated Raman scattering,FSRS)及后向受激布里淵散射(backward stimulated Brillouin scattering,BSBS).水池長度為1.2m,光束聚焦長度為1.0m.前向剩余泵浦光及FSRS光經(jīng)透鏡準直及二向色鏡(DM)分光后分別由功率計D3、D4接收.入射泵浦光及BSBS光分別由功率計D1、D2接收.實驗所用介質(zhì)是衰減系數(shù)為0.06/m的去離子水,水溫由溫度控制器(temperature controller,TC)精確控制,其溫控精度為 0.02°C.水槽用厚度為5mm的隔熱材料包裹,以保持實驗過程中內(nèi)部水溫的恒定,水槽兩端安裝有機光學玻璃窗口,盡可能減小光傳輸過程中的損耗.實驗過程中,采用熱吹風來消除低溫情況下玻璃窗口兩端的冷凝水.

圖1 實驗測量原理圖Fig.1.Principle diagram of experimental measurement.

3 實驗結(jié)果與分析

泵浦光脈沖時域輪廓如圖2(a)所示,脈寬約為8ns.圖2(b)所示為532nm激光脈沖泵浦下水的歸一化 SRS 光譜,水的溫度為 23°C,泵浦能量為 100mJ,光譜由分辨率為 0.4nm 的光纖光譜儀(AvaSpec-ULS2048,Avantes)在水槽出光口采集獲得.可以看出,在泵浦光波長兩側(cè)分布著發(fā)生“紅移”(~649nm)和“藍移”(~436nm)的 SRS 特征峰,分別對應純水中SRS的斯托克斯和反斯托克斯分量.其中,斯托克斯頻移是由水分子對稱分布的O—H鍵拉伸振動引起,其強度遠遠大于反斯托克斯.圖中插圖為單反相機拍攝記錄的經(jīng)二向色鏡分光后的SRS光斑,可明顯看出發(fā)生“紅移”的斯托克斯信號.

圖2 (a)泵浦光時域輪廓;(b)水的受激拉曼散射歸一化光譜圖,泵浦能量為 100mJ/PulseFig.2.(a)Temporal profile of pump leaser;(b)normalized SRS spectrum of distilled water at pump energy of100 mJ/Pulse.

圖3 所示為不同溫度下FSRS輸出能量隨入射泵浦光能量的變化關系.從圖3可以看出,在相同溫度下,SRS能量隨入射光能量增加而增加,且在低溫時趨于線性變化;而在相同泵浦能量不同溫度條件下,溫度越高,SRS 能量越低,在水溫為 5°C時,最大輸出能量為 26.2mJ,水溫 35°C 時的最大輸出能量為8.5mJ.

圖3 不同溫度下SRS輸出能量隨入射泵浦光能量變化Fig.3.Output energy of SRS versus the incident pump energy at different temperatures.

為了分析及解釋SRS能量隨溫度變化關系,實驗同步測量了不同溫度下BSBS輸出能量變化.圖4為同一實驗條件下,BSBS輸出能量隨入射泵浦能量的變化關系.從圖4中可看出,在相同溫度下,SBS能量隨泵浦能量增加而增加,當入射能量超過一定值時,增加斜率減小.在相同泵浦能量下,溫度越高,SBS 輸出能量越高,在水溫為 35°C 時最大輸出能量為 16mJ,在水溫為 5°C 時,SBS 輸出能量小于1mJ.

圖4 不同溫度下SBS輸出能量隨入射泵浦光能量變化Fig.4.Output energy of SBS versus the incident pump energy at different temperatures.

對比圖3和圖4可知,在相同泵浦能量下,SBS能量隨溫度增加而增加,但SRS能量隨溫度增加而減小.在低溫條件下,SRS輸出能量遠大于SBS輸出能量,表示SRS過程在低溫條件下占據(jù)主導優(yōu)勢;在水溫為 25°C 時,SRS 最大輸出能量為 13.5mJ,SBS 最大輸出能量為 12.7mJ,二者近似相等;但在 35°C 時,SBS 最大輸出能量大于SRS.這種能量變化與單縱模窄帶激光泵浦下水中SBS與SRS之間的關系完全不同,在單縱模窄線寬情況下,水中SBS輸出能量遠大于SRS能量,甚至超過2個數(shù)量級,占據(jù)絕對優(yōu)勢[19?21].針對上述實驗觀察,認為導致SRS及SBS能量變化的主要原因有兩點:一是入射泵浦光條件的不同導致水中SBS增益系數(shù)的變化;二是水的體粘滯系數(shù)隨溫度變化而變化,而SBS的兩個重要參數(shù)聲子壽命和增益系數(shù)依賴于水的粘滯系數(shù).

實驗過程還發(fā)現(xiàn)另外一種影響SRS能量輸出的因素,那就是液體介質(zhì)中的熱散焦效應.對于液體介質(zhì)來說,其作為拉曼散射介質(zhì)的一個重要缺點是低熱傳導率和高折射率—溫度系數(shù)().這種低熱傳導率和高折射率—溫度系數(shù)特性會導致激光在介質(zhì)中傳輸時發(fā)生光學熱畸變效應,影響光束傳輸質(zhì)量.當高斯光束入射到液體介質(zhì)中,折射率依賴于入射光強度[24,25]:

因此,隨著溫度的增加折射率減小,會產(chǎn)生介質(zhì)的熱散焦效應.依據(jù)文獻[26]報道,當介質(zhì)溫度降到 2°C 時,可以近似認為,即可以不考慮溫度對折射率的影響.這就說明可以通過降低介質(zhì)的溫度來減小熱散焦效應對水中SRS過程的影響,從而提高SRS的輸出能量.

圖5顯示的是CCD相機測量的不同溫度下出光口剩余泵浦光束強度遠場分布輪廓.入射泵浦光能量為50mJ,出光口剩余泵浦光經(jīng)過衰減器(40 dB)及聚焦透鏡 (f=150cm)后入射到 CCD 陣列,CCD 的象元尺寸為 6.5μm.圖 5(a)顯示的水溫5°C時剩余泵浦光的強度分布輪廓,其橫截面高斯擬合相似度在X,Y方向分別為77.1%和80.2%,近似于高斯光束.圖5(b)顯示的是水溫為35°C時的強度分布輪廓,能很明顯地看出光束出現(xiàn)強度分布畸變.從SRS的光斑分布上也可以看出熱散焦效應帶來的光束畸變不利于SRS的有效產(chǎn)生,如圖6所示.圖中顯示的是入射光泵浦能量為150mJ時,用單反相機記錄的經(jīng)過二向色鏡分光后的SRS輸出光斑分布,從圖6中可以看出,在 5°C 時 SRS 的光斑能量更集中,而在 35°C 時光斑出現(xiàn)擴散現(xiàn)象,并且強度明顯減弱,這也印證了我們的分析結(jié)果.

圖5 入射泵浦能量為 50mJ 時,不同溫度下水池出光口剩余泵浦光強度的遠場分布輪廓(a)5°C;(b)35°CFig.5.Far-field profiles of intensity distribution of residual pump beam at the exit of the cell window at different temperatures,when the incident pump energy is 50 mJ/Pulse:(a)5°C;(b)35°C.

圖6 入射泵浦能量為 150mJ 時,不同溫度下的 SRS 輸出光斑分布(a)5°C;(b)35°CFig.6.Facula profiles of SRS at different temperatures when the incident pump energy is150mJ/Pulse:(a)5°C;(b)35°C.

需要說明的是,本實驗條件不滿足后向SRS產(chǎn)生的增益條件,而且其能量極其微弱,因此實驗過程中不考慮后向SRS的變化.此外,實驗采用的是衰減系數(shù)為0.06/m的去離子水,通過控制入射泵浦光能量及水溫,可有效降低自聚焦、光學擊穿等其他非線性效應的影響.當水溫超過40°C時,水中開始出現(xiàn)明顯的氣泡,會造成入射泵浦光在傳輸過程中的能量衰減,影響SRS和SBS的產(chǎn)生,因此,實驗沒有對40°C以上溫度進行分析.

4 結(jié) 論

本文分析了水中前向SRS的溫度依賴特性,通過采用多縱模寬帶激光作為泵浦源,實驗測量了不同溫度下水的FSRS及BSBS輸出能量,并從理論上分析了SRS輸出能量隨溫度變化的原因.通過測量SRS及SBS在不同溫度下的輸出能量,對比分析了泵浦帶寬及水的粘滯系數(shù)對SBS的抑制過程,同時分析了熱散焦效應對SRS的影響.但本文沒有考慮后向SRS、自聚焦和光學擊穿等其他非線性效應的影響,只從溫度變化的角度驗證了通過降低溫度來提高FSRS輸出能量的有效性.研究結(jié)果對提高SRS在液體介質(zhì)中產(chǎn)生多波長激光輸出效率具有一定的指導意義.