GeLi62+團簇的結(jié)構(gòu)及儲氫性能研究

阮　文，馮五強，溫在國，陸　彪，吳永波，陳銀坤

GeLi62+團簇的結(jié)構(gòu)及儲氫性能研究

*阮文，馮五強，溫在國，陸彪，吳永波，陳銀坤

（井岡山大學(xué)數(shù)理學(xué)院，江西，吉安 343009）

利用密度泛函B3LYP理論在6-311+G(d, p)基組水平上研究四價鍺負離子經(jīng)過6個一價鋰正離子修飾后的結(jié)構(gòu)和電子特征，并計算了H2分子在其表面的吸附行為，進而研究其儲氫性能。結(jié)果表明，由6個Li離子修飾鍺離子形成GeLi62+團簇結(jié)構(gòu)具有較高的動力學(xué)穩(wěn)定性。GeLi62+團簇表面最多能夠有效吸附18個氫分子，其質(zhì)量密度為24.10 wt%。H2分子與GeLi62+團簇的相互作用能量范圍為2.14~4.004 kCal .mol-1。儲氫性能研究表明GeLi62+團簇在儲氫領(lǐng)域有望具有良好的應(yīng)用前景。

密度泛函理論；GeLi62+團簇；吸附能；儲氫性能

0　引言

氫以其高效、重復(fù)性和環(huán)境友好性被認為是理想的能源載體。然而主要的挑戰(zhàn)之一來自于能否找到在近自然環(huán)境條件下實現(xiàn)高密度可逆儲氫的理想材料[1]。美國能源部提出理想儲氫材料的目標，即儲氫質(zhì)量分數(shù)在2017年底前達到5.5 wt%，該判據(jù)不僅限制了儲氫材料的選擇，而且要求氫分子的平均吸附能介于物理吸附和化學(xué)吸附之間[2]。人們對各種儲氫材料進行了大量的研究，常見的嘗試有在碳、硼、硅等納米材料表面采用金屬原子進行摻雜(或修飾)，可以有效地提高材料的儲氫能力[3-5]。但是修飾金屬原子數(shù)增加有可能在納米材料的表面導(dǎo)致聚合，這樣不利于儲氫材料的循環(huán)利用，同時也增加了合成這些材料的困難。由于堿金屬的內(nèi)聚力較小，故采用堿金屬原子來作為修飾原子, 能避免納米材料表面金屬的聚合, 并達到提高其儲氫密度的效果。……