新型銅顆粒填充的液態(tài)金屬熱界面材料導(dǎo)熱性能實驗研究

李根,紀(jì)玉龍,孫玉清,馬鴻斌,邢豐,劉艷年

(1.大連海事大學(xué)輪機(jī)工程學(xué)院,116026,遼寧大連;2.中海油田服務(wù)股份有限公司,065201,河北三河)

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新型銅顆粒填充的液態(tài)金屬熱界面材料導(dǎo)熱性能實驗研究

李根1,紀(jì)玉龍1,孫玉清1,馬鴻斌1,邢豐2,劉艷年2

(1.大連海事大學(xué)輪機(jī)工程學(xué)院,116026,遼寧大連;2.中海油田服務(wù)股份有限公司,065201,河北三河)

為強(qiáng)化界面?zhèn)鳠?研制了一種以銅顆粒為填充材料、Ga62.5In21.5Sn16液態(tài)金屬為基體的新型復(fù)合熱界面材料,并對其導(dǎo)熱性能進(jìn)行了測試。首先將所制備的熱界面材料放置在兩片銅片之間,制備3層結(jié)構(gòu)試樣,然后利用激光導(dǎo)熱儀測量所制備試樣的導(dǎo)熱性能,并計算相應(yīng)試樣的接觸熱阻。實驗結(jié)果表明:銅顆粒填充型液態(tài)金屬可以大大提高氧化后液態(tài)金屬作為熱界面材料的性能,利用銅粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為5%和10%的液態(tài)金屬所制備的試樣,導(dǎo)熱系數(shù)和接觸熱阻分別為(200.33±15.66)、(233.08±18.07) W/(m·K)和(7.955±0.627)、(5.621±0.437) mm2·K/W,較利用氧化后液態(tài)金屬所制備試樣的導(dǎo)熱系數(shù)分別約提高了68%和96%,接觸熱阻分別約降低了57%和70%,并可以有效降低液態(tài)金屬的流動性,從而減少液態(tài)金屬在使用過程中溢出現(xiàn)象的發(fā)生。

液態(tài)金屬;銅顆粒;熱界面材料;導(dǎo)熱系數(shù);接觸熱阻

隨著電子元器件的集成度越來越高、功能越來越強(qiáng),電子元器件的熱流密度隨之急劇增加,如何有效地保證電子元器件的散熱成為制約其性能和可靠性進(jìn)一步提高的關(guān)鍵因素。其中熱源與熱沉之間的接觸熱阻是影響其散熱性能的主要因素之一,亟待研制一種高效的熱界面材料來減小接觸熱阻,強(qiáng)化界面?zhèn)鳠帷?/p>

傳統(tǒng)的熱界面材料包括導(dǎo)熱硅脂、相變材料和導(dǎo)熱硅膠片,這幾種熱界面材料都是以聚合物材料為基體,通過添加導(dǎo)熱顆粒來提高其導(dǎo)熱性能的,但這些傳統(tǒng)熱界面材料的導(dǎo)熱性能較差,無法滿足高性能電子元器件的需求[1-2]。焊接的方式可以使接觸熱阻降低至5 mm2·K/W,但在焊接過程中所產(chǎn)生的高溫和熱應(yīng)力及其不可維修性是這種方法的主要缺陷[1]。碳納米管與石墨烯以其超高的導(dǎo)熱性能受到越來越多學(xué)者的關(guān)注,Cola等的研究結(jié)果顯示,利用碳納米管陣列作為熱界面材料的熱阻為1～19 mm2·K/W[3]。但是,碳納米管的價格高昂,并且用其作為熱界面材料時的制備工藝復(fù)雜,有很多問題尚待解決。

鑒于以上熱界面材料的不足,越來越多的學(xué)者更傾向于利用液態(tài)金屬作為熱界面材料來減小接觸熱阻。Martin等采用鎵-銦合金作為熱界面材料來減小接觸熱阻,結(jié)果顯示接觸熱阻最小可降低至2 mm2·K/W,并且在利用液態(tài)金屬作為熱界面材料時可以有效地解決由于硅芯片和熱沉熱膨脹系數(shù)不同所導(dǎo)致的應(yīng)力問題[4]。Hill等采用兩種熔點分別為60和80 ℃的銦-鉍-錫合金作為熱界面材料,結(jié)果顯示在壓力為68.95和344.75 kPa時,對應(yīng)的接觸熱阻分別為1.742、1.484 mm2·K/W和3.030 2、2.387 mm2·K/W,同時采用液態(tài)金屬和密封圈相結(jié)合的方法嘗試解決液態(tài)金屬在使用過程中的溢出和氧化問題[5]。Webb等采用熔點為47.2 ℃的銦-鉍-錫合金作為熱界面材料,利用穩(wěn)態(tài)法對其導(dǎo)熱性能進(jìn)行測量,結(jié)果顯示在接觸壓力為138 kPa時的熱阻為5.8 mm2·K/W[6]。Ji等利用熔點為59 ℃的液態(tài)金屬片作為熱界面材料,并結(jié)合等離子體處理技術(shù)增強(qiáng)液態(tài)金屬在熔融狀態(tài)下與銅片之間的潤濕性,從而提高其導(dǎo)熱性能,結(jié)果顯示與銅銅干接觸相比,導(dǎo)熱系數(shù)可以提高1倍,熱阻可以降低31%[7]。Roy等選用3種熔點分別為16、30和60 ℃的液態(tài)金屬作為熱界面材料,利用一維穩(wěn)態(tài)法對其導(dǎo)熱性能進(jìn)行測量,結(jié)果顯示最小熱阻可達(dá)到6.5 mm2·K/W[8]。Yang等研究了熔點為80.3和60.1 ℃兩種液態(tài)金屬在不同加熱時間條件下作為熱界面材料的性能,結(jié)果顯示隨著加熱時間的延長,其作為熱界面材料的性能降低[9]。Mei等將液態(tài)金屬與硅油充分混合形成新型復(fù)合導(dǎo)熱硅脂,當(dāng)液態(tài)金屬體積分?jǐn)?shù)達(dá)到81.8%時,對應(yīng)的導(dǎo)熱系數(shù)和黏度分別為5.27 W/(m·K)和760 Pa·s[10]。

綜上可見,液態(tài)金屬作為熱界面材料已經(jīng)成為研究的焦點,但液態(tài)金屬作為熱界面材料存在兩個問題:①在使用過程中,液態(tài)金屬將面臨氧化,這將導(dǎo)致其性能下降;②液態(tài)金屬流動性較強(qiáng),若泄漏將存在安全隱患。針對上述問題,同時為進(jìn)一步強(qiáng)化液態(tài)金屬熱界面材料的導(dǎo)熱性能,本文嘗試通過向液態(tài)金屬中添加銅粉顆粒來強(qiáng)化其導(dǎo)熱性能,同時增加其黏度,有效降低其溢出風(fēng)險。

1 實驗裝置及過程

1.1 實驗使用材料

本實驗中所使用的銅片純度(質(zhì)量分?jǐn)?shù))為99.9%;所用的Ga62.5In21.5Sn16液態(tài)金屬熔點為10.7 ℃,密度為6.499 g/cm3;所用銅粉的粒徑為7～9 μm。

1.2 試樣制備

1.2.1 銅顆粒填充型液態(tài)金屬熱界面材料制備過程 由于Ga62.5In21.5Sn16液態(tài)金屬在空氣中會迅速氧化,所以其在實際應(yīng)用中最終處于氧化狀態(tài)。

液態(tài)金屬的氧化過程和銅粉與Ga62.5In21.5Sn16液態(tài)金屬的混合過程如圖1所示。將一定質(zhì)量比的液態(tài)金屬和銅粉同時放在小瓶內(nèi),利用磁力攪拌的方式在空氣中攪拌1 h,在攪拌過程中液態(tài)金屬會被空氣氧化,銅粉會均勻地分布在液態(tài)金屬內(nèi)部。在攪拌過程結(jié)束后,開啟真空泵使小瓶內(nèi)的壓力保持在約1 Pa的真空狀態(tài),并持續(xù)1 h以排除液態(tài)金屬內(nèi)部摻雜的氣泡。

圖1 液態(tài)金屬與銅粉的混合過程

采用上述方法,制備了3種液態(tài)金屬熱界面材料:氧化的液態(tài)金屬(OLMA)、銅顆粒質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為5%和10%的兩種液態(tài)金屬與銅粉的混合物(OLMA-5%Cu和OLMA-10%Cu)。

1.2.2 3層結(jié)構(gòu)試樣制備 首先利用數(shù)控銑床在10 000 r/min的條件下對銅片的兩面進(jìn)行精拋光,以保證各試樣所使用銅片的一致性。拋光后銅表面的粗糙度利用Olympus激光共聚焦顯微鏡進(jìn)行表征,粗糙度Ra為0.065 μm。

本文制備了5個試樣,各試樣編號和物理性質(zhì)如表1所示。試樣厚度用光學(xué)顯微鏡進(jìn)行測量,表1中所示的厚度測量值是對同一試樣10次測量的平均值。測量誤差由10次測量的標(biāo)準(zhǔn)方差計算所得。各試樣的質(zhì)量利用電子天平進(jìn)行測量,密度由試樣質(zhì)量和體積的比值計算所得。

表1 試樣的物理性能

試樣1是厚度為2.69 mm的銅片,試樣1的目的是利用激光導(dǎo)熱儀測量所使用銅片的比熱容。試樣2是將兩塊銅片直接疊放在一起,用符號Cu-Cu表示。兩塊銅片的直徑都為12.6 mm,整體厚度為3.196 mm。制備試樣2的目的是研究銅片在直接接觸的條件下,接觸熱阻對導(dǎo)熱性能的影響。試樣3是將氧化后液態(tài)金屬(OLMA)涂抹在銅片表面之間作為熱界面材料,用符號Cu-(OLMA)-Cu表示,制備過程如圖2所示,首先將OLMA滴在銅表面上,此時OLMA并不潤濕銅表面,如圖2a所示;采用涂抹的方式增強(qiáng)OLMA對銅表面的潤濕性,如圖2b所示;最后將另一塊銅片覆蓋在液態(tài)金屬上,此時用質(zhì)量為4.2 kg的不銹鋼板對疊放在一起的銅片進(jìn)行擠壓,多余的液態(tài)金屬便會從邊緣處溢出,如圖2c所示,然后利用注射器將溢出的液態(tài)金屬回收。制備試樣3的目的是研究氧化后液態(tài)金屬作為熱界面材料的性能。

(a)初始狀態(tài) (b)涂抹后狀態(tài) (c)擠壓后狀態(tài)圖2 試樣制備過程

試樣4、5是將所制備的銅顆粒質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為5%、10%的新型液態(tài)金屬熱界面材料涂抹在兩塊銅片之間作為熱界面材料制備而成,分別用符號Cu-(OLMA-5%Cu)-Cu和Cu-(OLMA-10%Cu)-Cu表示。

1.3 激光閃射法測量

1.3.1 導(dǎo)熱系數(shù)測量 利用激光導(dǎo)熱儀(LFA457)可以測量所制備樣品的比熱容、熱擴(kuò)散系數(shù)和導(dǎo)熱系數(shù),本文中選擇的測試溫度為70 ℃。

激光導(dǎo)熱儀的工作原理如圖3所示,在激光導(dǎo)熱儀裝置中激光源、試樣和紅外檢測器垂直布置,如圖3a所示。在測試過程中,激光源會發(fā)射出強(qiáng)激光脈沖,激光會照射試樣的下表面,能量會被試樣全部吸收,引起試樣上表面溫度的升高;紅外檢測器檢測試樣上表面的溫升情況,并得到如圖3b所示的溫升曲線。熱擴(kuò)散系數(shù)可以通過Parker方程[11-12]計算得到

α=0.138d2/t1/2

(1)

式中:d是試樣的厚度;t1/2是當(dāng)溫度升到最高溫度一半時所需的時間。

(a)LFA457內(nèi)部布置 (b)溫升曲線圖3 激光導(dǎo)熱儀(LFA457)的工作原理

試樣的導(dǎo)熱系數(shù)可以通過下式計算得到

λ=αρCp

(2)

式中:ρ為試樣密度;Cp為試樣比熱容。試樣密度直接用質(zhì)量與體積的比值進(jìn)行計算;試樣的比熱容通過比較法計算得到,即同時測量標(biāo)準(zhǔn)樣品和試樣,根據(jù)圖3中的溫升曲線和標(biāo)樣的參數(shù)按照下式計算出待測樣的比熱容

(3)

1.3.2 接觸熱阻計算 熱阻是評定導(dǎo)熱過程的主要參數(shù),對本文所制備的2～5號試樣的熱阻分析如圖4所示。

(a)試樣2熱阻網(wǎng)絡(luò)

(b)試樣3～5熱阻網(wǎng)絡(luò)圖4 不同試樣的熱阻網(wǎng)絡(luò)

試樣2的熱阻網(wǎng)絡(luò)如圖4a所示,總熱阻(RT)是上下銅片本身熱阻(RCu1、RCu2)與兩銅片之間接觸熱阻(RC)的總和。試樣3～5的熱阻網(wǎng)絡(luò)如圖4b所示,總熱阻是上下銅片本身熱阻(RCu1、RCu2)與熱界面材料本身熱阻(RTIM)及熱界面材料與上下銅片之間接觸熱阻(RC1、RC2)的總和。接觸熱阻RC的大小是評定熱界面材料性能優(yōu)劣的主要因素,試樣2～5的接觸熱阻可根據(jù)下式計算得到

RT=RCu1+RC+RCu2

(4)

2 結(jié)果與討論

2.1 銅試樣比熱容測量結(jié)果

本文中所用銅片的比熱容是利用激光導(dǎo)熱儀測量所得,為了保證測量的準(zhǔn)確性,本文選用3種標(biāo)準(zhǔn)試樣來測量銅片比熱容。3種標(biāo)樣分別為Pyroceram9606、Inconel600和Stainless Steel,分別在70 ℃條件下進(jìn)行5次測量。利用不同標(biāo)準(zhǔn)試樣測得的銅的比熱容結(jié)果如表2所示。

表2 銅比熱容測量結(jié)果 J·(g·K)-1

表2中所列數(shù)據(jù)為5次測量的平均值,誤差是根據(jù)5次測量值的標(biāo)準(zhǔn)偏差和測量設(shè)備的誤差限值計算所得。由表2可知,利用不同標(biāo)樣對銅的比熱容進(jìn)行測量時所得到的結(jié)果是有偏差的,但是整體來說偏差較小。本文將利用3種不同標(biāo)樣所測得的比熱容平均值作為該溫度下銅的比熱容。由于涂抹在兩銅片之間的液態(tài)金屬質(zhì)量很小,約是整個試樣質(zhì)量的2%,因此利用所測得的銅的比熱容作為所有試樣的比熱容進(jìn)行計算。

2.2 導(dǎo)熱性能測量結(jié)果分析

熱擴(kuò)散系數(shù)、導(dǎo)熱系數(shù)和接觸熱阻的測量結(jié)果如表3所示。表中熱擴(kuò)散系數(shù)測量數(shù)據(jù)為5次測量的平均值,誤差是根據(jù)5次測量值的標(biāo)準(zhǔn)偏差和測量設(shè)備的誤差限值計算所得;導(dǎo)熱系數(shù)測量數(shù)據(jù)是通過式(2)計算所得;接觸熱阻數(shù)據(jù)是通過式(4)計算所得。

根據(jù)表3和圖5可以看出:1號銅試樣的導(dǎo)熱系數(shù)為(384.2±29.6) W/(m·K),與純銅理論上的導(dǎo)熱系數(shù)值是一致的,證明了利用LFA457可以準(zhǔn)確測量所制備試樣的導(dǎo)熱系數(shù);2號試樣Cu-Cu的導(dǎo)熱系數(shù)值為(4.980±1.185) W/(m·K),說明即使經(jīng)過拋光的表面,接觸熱阻的存在依然會大幅度地降低熱量的傳遞。

試樣3是用于研究氧化后液態(tài)金屬作為熱界面材料的導(dǎo)熱性能,其導(dǎo)熱系數(shù)測量值為(118.97±9.25) W/(m·K),與銅銅干接觸(試樣2)相比,導(dǎo)熱系數(shù)約是試樣2的24倍,可以看出氧化后液態(tài)金屬作為熱界面材料可以大大提高固固界面?zhèn)鳠嵝阅堋?/p>

試樣4和試樣5是在試樣3的基礎(chǔ)上,將銅粉與Ga62.5In21.5Sn16液態(tài)金屬利用磁力攪拌的方式充分混合,然后作為熱界面材料,目的是通過添加銅粉的方式進(jìn)一步提高氧化后液態(tài)金屬的導(dǎo)熱性能,同時降低其流動性。試樣4和試樣5的導(dǎo)熱系數(shù)測量值分別為(200.33±15.66)、(233.08±18.07) W/(m·K)。與試樣3相比,導(dǎo)熱系數(shù)分別約提高了68%和96%。

表3 熱擴(kuò)散系數(shù)、導(dǎo)熱系數(shù)和接觸熱阻測量結(jié)果

圖5 導(dǎo)熱系數(shù)測量結(jié)果

各試樣的接觸熱阻測量結(jié)果如表3和圖6所示。試樣2顯示兩銅片在干接觸情況下的接觸熱阻約為(608.1±86.0) mm2·K/W,這部分熱阻主要是由干接觸情況下兩銅片之間的空氣間隙所導(dǎo)致的。

圖6 接觸熱阻的測量結(jié)果

試樣3的接觸熱阻測量結(jié)果為(18.49±1.440) mm2·K/W。與試樣2相比,接觸熱阻約減小了97%。試樣4和試樣5的接觸熱阻測量結(jié)果分別為(7.955±0.627)、(5.621±0.437) mm2·K/W。與試樣3相比,接觸熱阻分別約降低了57%和70%。可見,本文新研制的銅粉填充的新型熱界面材料具有較高的傳熱能力。

如前文所述,在使用過程中液態(tài)金屬容易產(chǎn)生溢出從而導(dǎo)致可能的短路。圖7a是氧化后液態(tài)金屬(OLMA)的形貌圖,流動性很強(qiáng),這是產(chǎn)生溢出的主要原因。通過向液態(tài)金屬中添加銅粉可以大大降低其流動性,如圖7b、7c所示,添加銅粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為5%和10%的液態(tài)金屬已變成膏狀物,此時溢出的問題可以得到很好的解決。為查看3種液態(tài)金屬熱界面材料的內(nèi)部情況,通過Micro-CT系統(tǒng)對其進(jìn)行掃描,結(jié)果如圖7d～7f所示。由圖7d可見,雖然經(jīng)過除氣過程,但是仍有少量微氣泡存在于液態(tài)金屬內(nèi)部。由圖7e、7f可見,銅粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為5%和10%的新型熱界面材料內(nèi),銅粉能夠比較均勻地分散在液態(tài)金屬內(nèi)部,但也存在部分微氣泡。

(a) OLMA (b) OLMA-5%Cu (c) OLMA-10%Cu (形貌圖) (形貌圖) (形貌圖)

(d) OLMA (e) OLMA-5%Cu (f) OLMA-10%Cu (X-CT圖) (X-CT圖) (X-CT圖)圖7 液態(tài)金屬形貌圖和X-CT圖

3 結(jié) 論

本文重點研究了氧化后液態(tài)金屬以及銅顆粒填充的新型液態(tài)熱界面材料的導(dǎo)熱性能。根據(jù)實驗結(jié)果,本文可以得出如下結(jié)論。

通過向液態(tài)金屬中添加銅粉的方式所制備的銅顆粒填充的新型液態(tài)金屬熱界面材料可以大幅提高界面?zhèn)鳠崮芰Α＠勉~粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為5%和10%的液態(tài)金屬所制備的3層結(jié)構(gòu)試樣的導(dǎo)熱系數(shù)和接觸熱阻分別為(200.33±15.66)、(233.08±18.07) W/(m·K)和(7.955±0.627)、(5.621±0.437) mm2·K/W,較利用氧化后液態(tài)金屬所制備的3層結(jié)構(gòu)試樣的導(dǎo)熱系數(shù)分別約提高了68%和96%,接觸熱阻分別約降低了57%和70%。另外,所制備的銅顆粒填充的新型液態(tài)金屬熱界面材料可以降低液態(tài)金屬的流動性,從而可以有效降低溢出發(fā)生的可能性。

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(編輯 荊樹蓉)

Experimental Investigation on the Thermal Performance of Liquid Metal Filled with Copper Particles as Thermal Interface Material

LI Gen1,JI Yulong1,SUN Yuqing1,MA Hongbin1,XING Feng2,LIU Yannian2

(1. Marine Engineering College, Dalian Maritime University, Dalian, Liaoning 116026, China; 2. China Oilfield Services Limited, Sanhe, Hebei 065201, China)

In order to enhance the interface heat transfer, Ga62.5In21.5Sn16liquid metal alloy (LMA) with addition of copper particles as the thermal interface material (TIM) was investigated. Samples with sandwiched structures were fabricated by inserting the LMA TIMs between two copper plates. The laser flash analysis method was applied to measure the overall thermal conductivity of these samples. The results indicated that the addition of copper particles can obviously improve the thermal performance of oxidized LMA used as TIM. The measured thermal conductivity and thermal contact resistance of oxidized LMA samples filled with copper particles (the mass fractions of the copper particles are 5% and 10%, respectively) were (200.33±15.66), (233.08±18.07) W/(m·K) and (7.955±0.627), (5.621±0.437) mm2·K/W, respectively. Compared with the samples of oxidized LMA without copper particles, the thermal conductivity was increased by about 68% and 96%, and the thermal contact resistance was decreased by about 57% and 70%, respectively. In addition, the fluidity of LMA can also be reduced with the addition of copper particles, hence alleviating the pump out effect in its practical use.

liquid metal alloy; copper particle; thermal interface material; thermal conductivity; thermal contact resistance

2016-01-27。 作者簡介:李根(1985—),男,博士生;紀(jì)玉龍(通信作者),男,副教授,博士生導(dǎo)師。 基金項目:交通運(yùn)輸部應(yīng)用基礎(chǔ)研究資助項目(2015329225070);國家自然科學(xué)基金資助項目(51579026);歸國留學(xué)人員科技活動項目(人社廳函〔2014〕240號);中央高校基本科研業(yè)務(wù)費資助項目(3132016340)。

時間:2016-06-08

10.7652/xjtuxb201609010

TK121

A

0253-987X(2016)09-0061-05

網(wǎng)絡(luò)出版地址:http:∥www.cnki.net/kcms/detail/61.1069.T.20160608.1035.006.html