三元鋰離子動力電池針刺熱失控實驗與建模*

張明軒，馮旭寧，歐陽明高，盧蘭光，王 芳，樊 彬

(1.清華大學，汽車安全與節能國家重點實驗室，北京 100084； 2.中國汽車技術研究中心新能源實驗室，天津 300300)

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2015130

三元鋰離子動力電池針刺熱失控實驗與建模*

張明軒，馮旭寧，歐陽明高，盧蘭光，王 芳，樊 彬

(1.清華大學，汽車安全與節能國家重點實驗室，北京 100084； 2.中國汽車技術研究中心新能源實驗室，天津 300300)

針對純電動汽車鋰離子動力電池存在的一個潛在安全問題，即熱失控現象，本文中對某三元鋰離子動力電池最為劇烈的一種熱失控，即針刺熱失控的過程進行研究。通過混合脈沖能力特性實驗、熱箱加熱熱失控實驗和基于已有模型，搭建了描述針刺熱失控過程的集總參數模型，并進行了實驗。針刺模型的預測結果得到了針刺實驗的證實，這為后續的研究和系統開發奠定了基礎。

三元鋰離子動力電池；針刺熱失控；實驗；建模

前言

純電動汽車可實現零排放，且所使用的電能來自電網，被視為解決環境污染問題和能源危機的一種可行方案[1]。純電動汽車作為一種交通工具，其速度、效率、續駛里程、使用壽命、安全性和成本必須達到實用標準。因此，純電動汽車上的動力電池應滿足以下幾點要求：高能量密度；高功率密度；較長的循環壽命；使用維護方便；安全性能好；價格便宜[2]。綜合考慮各方面的因素，相比于其他類型的蓄電池，鋰離子電池具有顯著的優勢[3]。因此目前多數電動汽車都選用鋰離子電池作為能量源。

然而，鋰離子電池潛在的事故危險會打擊消費者接受電動汽車的信心，并且危害人民群眾的生命財產安全。鋰離子電池的安全問題主要表現為熱失控引起的起火和爆炸[4]。在小型商用鋰離子電池單體(<3A·h)和電池組(<150W·h)領域，熱失控問題已通過安全冗余設計滿足了要求[5-6]，而對于汽車的大型鋰離子單體(>6A·h)和電堆(>200W·h)而言，其熱失控問題仍是一項挑戰，主要原因有：(1)電動汽車的高功率要求限制了PTC(正溫度系數元件)和其他安全器件的使用；(2)大型電池本身就更容易產生熱失控，因為增加的電池容量降低了表面積體積比，這使單位體積的散熱面積降低；(3)增加的電池容量加劇了電池內的溫度分布差異，而在給定的表面熱傳遞條件下，不均勻的電池溫度分布導致局部溫度較高而增加了產生熱失控的可能性[7]。

建模是一種有效的研究大型鋰離子單體熱失控問題的手段。國內外目前已經有了多種類型的電池模型，包括以維度劃分的集中質量模型、一維模型、二維模型、三維模型，以模型理論基礎劃分的電化學-傳熱耦合模型、化學-傳熱耦合模型[8]。但大多數模型的仿真都集中在單體加熱實驗上，少有對其他類型的濫用實驗的仿真，尤其是最為嚴苛的且具有代表性的針刺實驗，并且多數模型的研究對象都是18650這種小型圓柱電池。

本文中對特定型號的25A·h三元鋰離子動力電池的熱失控過程進行了研究，通過混合脈沖能力特性(HPPC)實驗、熱箱加熱熱失控實驗，基于文獻綜述和已有模型，搭建了可以描述針刺過程的集總參數模型，并進行了實驗驗證。

1 三元鋰離子電池熱失控副反應

文獻[9]～文獻[11]中對鋰離子電池熱失控的機理做過綜述性研究。三元鋰離子電池有5個主要的熱失控副反應：SEI膜分解反應、負極與電解液的反應、正極活性物質分解反應、粘結劑反應和電解液分解反應。這5個反應按照溫度升高的順序依次發生。

1.1 SEI膜分解反應

SEI膜分解反應在80～120℃之間開始發生，反應的動力學方程和放熱方程[9]為

(1)

QSEI=HSEI·Wc·kSEI

(2)

式中：T為溫度；cSEI為在卷層的碳成分中SEI膜亞穩態含量的無量綱數；kSEI為反應參數；R為氣體常數，R=8.314J·mol-1·K-1；QSEI為單位體積的放熱功率；其余參數列于表1中。

1.2 負極與電解液的反應

大約在120℃開始發生負極與電解液的反應，反應的動力方程[12]為式(3)，反應的放熱方程形式與式(2)相同。

表1 熱失控副反應特征參數

(3)

式中：cne為嵌入碳中的鋰量的無量綱數；tSEI和tSEI,ref分別為SEI膜厚度和SEI膜的起始參考厚度的無量綱數；kne為反應參數；其余參數列于表1中。

需要注意的是，因為SEI膜隔開了電解液溶劑和負極材料，所以只有當SEI膜分解反應進行到一定程度，SEI膜剩余量較少(本文中假設cSEI<0.1)后，才會發生負極與電解液的反應。

此外，負極材料與電解液的反應會生成SEI膜的構成物質Li2CO3，即重新生成SEI膜。不過由于重新生成的SEI膜很不規則，所以不會阻礙負極材料與電解液的反應。但tSEI中需要計入新生成的SEI膜。

1.3 正極活性物質分解反應

當溫度上升到200℃或以上時，開始發生正極活性物質分解反應，反應的動力方程[9]為式(4)，反應的放熱方程形式與式(2)相同。

(4)

式中：cpe為電解液濃度的無量綱數；α為轉化率；kpe為反應參數；其余參數列于表1中。NCM正極材料發生分解反應時會產生雙放熱峰[14-15]。所以三元鋰離子電池正極活性物質分解反應的特征參數會有兩組，對應不同的放熱峰。

1.4 粘結劑反應

粘結劑的反應大約在240℃時開始發生，反應的動力方程[12]為式(5)，反應的放熱方程形式與式(2)相同。

(5)

式中：cPVDF為粘結劑含量的無量綱數；kPVDF為反應參數；其余參數列于表1中。

1.5 電解質溶液分解反應

電解質溶液分解反應推進了整個熱失控過程。電解質溶液分解反應發生時正極活性物質分解反應、粘結劑反應正在進行，三者一起放出大量的熱，使電池溫度急劇升高。反應的動力方程[7]為式(6)，反應的放熱方程形式與式(2)相同。

(6)

式中：ce為電解液濃度的無量綱數；ke為反應參數；其余參數列于表1中。

2 主要仿真參數的獲取

本文中建模對象選擇了滿足要求的精進能源公司生產的25A·h的大容量方殼三元鋰離子電池。

為了進行建模仿真，須要知道電池的尺寸、質量和電學與熱學等物理參數。其電學和熱學參數主要通過HPPC實驗和熱箱加熱熱失控實驗來獲得。

2.1 HPPC實驗結果

通過HPPC實驗，獲得了單體開路電壓隨SOC的變化規律(圖1)和單體內阻隨SOC的變化規律(圖2)。

因為HPPC中使用的充放電電流將近1C，電池的極化現象影響顯著，所以內阻在充放電初期會隨時間有一個變化。這里選取較為接近電池穩定工作狀態下內阻的30s放電內阻作為參考。

2.2 熱箱加熱熱失控實驗

單體的熱箱加熱熱失控實驗主要利用加速量熱儀(ARC)完成。ARC可以跟蹤內部研究對象的溫度變化，模擬絕熱環境。

為了測得單體的熱容量，利用定功率儀器給電池單體加熱，用ARC量熱儀創造絕熱條件，測量出電池單體在絕熱和恒功率熱源條件下的溫度變化規律(圖3)，對其進行擬合，進而得到單體熱容的變化規律為

cp=2.134Tc+1020

(7)

在過熱箱加熱熱失控實驗過程中對單體的開路電壓和內部溫度進行跟蹤測量，就可得到單體的開路電壓隨溫度的變化規律。在實驗過程中對單體周期性地進行短時間的0.1C的充放電(圖4)，就可以得到單體內阻隨溫度的變化規律。

圖5是單體的開路電壓隨溫度的變化規律。用Matlab的Curve Fitting Tool以130℃為界對該曲線分段進行三階擬合，可得擬合公式為

(8)

式中：U為開路電壓；Tc為溫度。

圖6是單體內阻隨溫度的變化規律。利用Matlab的Curve Fitting Tool進行三階擬合，得到內阻對溫度的擬合公式為

r=(1.579×10-8)Tc3+(4.266×10-8)Tc2-

(2.155×10-4)Tc+0.02911

(9)

式中r為內阻。

該實驗中得到的內阻明顯高于2.1節中圖2的結果。這是因為在本實驗中為了防止大電流對單體的熱失控副反應過程造成影響，僅使用了0.1C的充放電電流，而2.1節中的HPPC實驗使用的充放電電流為1C。對于鋰電池來說，電流越大則內阻越小，所以會有此差異。本實驗中的起始溫度在30℃以下，電池單體狀況幾乎與2.1節中100%的SOC時的狀況完全一致，但內阻是它的2.87倍。

3 針刺熱失控模型

3.1 模型的幾何結構劃分

多數電池模型只耦合兩方面的因素，而針刺模型需要耦合熱失控副反應、焦耳熱和傳熱3方面的因素。如果繼續使用傳統的三維模型建模，會使模型結構復雜，計算量龐大。文獻[16]中利用集總參數法進行簡化的模塊化模型可顯著降低計算規模，且預測結果與實驗數據吻合很好。本研究中也采用集總參數法簡化模型。

因為研究對象25A·h三元鋰離子電池屬于大容量動力電池，體積、質量較大，加之針刺過程時間跨度較短，所以直接使用集總參數法進行仿真容易帶來較大誤差。因此研究中根據刺針所在位置先對電池進行分區(圖7為示意圖，其中中心圓點代表刺針，白線表示分區劃分)，然后再按照分區利用集總參數法進行簡化，得到最終的模塊化模型(圖8，彈簧代表等效熱阻)。這樣得到的模塊化模型已經自然地包括了電池單體的傳熱學特征和刺針的位置等條件。

3.2 針刺模型理論基礎

針刺模型的搭建以熱失控副反應、焦耳熱和傳熱3方面的理論為依據。

熱失控副反應的理論基礎已在前文敘述，故在此不再復述。

焦耳熱方面的理論基礎主要是電學相關理論，但為了應用這些理論，必須對電池和針刺過程做相應的簡化假設。

研究中使用的25A·h三元鋰離子電池單體內有兩個電池軟包，兩個軟包之間采用并聯的方式連接。每個軟包內的電池是由正極鋁箔、負極銅箔及其之間的活性物質、電解液和隔膜卷繞而成的(圖9)。

當有刺針刺入電池時，電池卷繞層被穿透，情況如圖9所示。其中深色粗直線代表刺針。此時假想將電池層展開，就可以得到圖10所示的等效情況[17]。在圖10中，刺針被截斷成了多個小段，它們之間相互并聯。在模型中認為每一段刺針的地位是相同的，所以圖10中并接它們的細實線之間不會有電流流過。由于兩個電池軟包是并聯的，刺穿兩個軟包的刺針是同一條刺針，所以在電學上可將它們同時等效在圖10中。

本研究中將電流在正極和負極之間的流動簡化為均勻的流動，即在銅箔和鋁箔之間的電流密度一致，所有刺針分段內的電流密度一致。

電池單體電壓隨溫度的變化情況如式(8)所示，記為U1。在220～234℃這段區間內電池單體的電壓取其平均值3.802 5V，在234℃時電池單體電壓突降為0。電壓隨SOC的變化情況如圖1所示，記為U2。利用插值法可以得到每種SOC狀態下的電壓。由于電壓與溫度的關系和電壓與SOC的關系是不解耦的，所以不能簡單地取兩者變化比率的乘積作為最終電壓的變化比率。簡化起見，模型中取電池的電動勢為min{U1,U2}。

電池單體內阻隨溫度的變化情況如式(9)所示，隨SOC的變化情況如圖2所示。如2.2節所述，大電流下的電池內阻小于小電流下的電池內阻。而在針刺過程相當于直接用電阻極小的鋼針將作為正負極的鋁箔和銅箔接通，會產生極大的短路電流，遠大于1C。因此針刺過程中的電池內阻應遠小于2.1節和2.2節中的結果。由圖2可知，SOC大于40%時，內阻隨SOC的變化較為平緩，而針刺過程中一般在SOC下降到30%以前就會發生熱失控；由圖6可知，在發生熱失控之前的溫度下，電池內阻隨著溫度的上升會有大幅度的改變。因此，針刺過程中電池內阻的變化主要受溫度的影響，SOC的影響是次要的。綜合上述兩方面原因，選取式(9)作為內阻計算的基本公式，再乘以大電流下的修正系數得到最終的內阻。考慮到內阻不會隨電流的增大無限制減小，故選取介于2.87-1～2.87-4之間的常數作為修正系數(模型中取為0.05)，其中2.87是0.1C與1C電流下測得的內阻的比值。

認為在單體內隔膜解體時，正極和負極的活性物質直接接觸，發生劇烈反應，導致電壓突降，并產生熱失控。而正負極活性物質之間的反應釋放的能量就是針刺短路過程中剩余的電化學能。利用2.1節中HPPC的實驗結果可以求得該型25A·h三元鋰離子動力電池的電化學能總量約為343 350J。刺針刺入時，單體在刺針位置上的隔膜被穿破，引起周圍的正負極活性物質直接接觸發生反應，并通過刺針導致短路；在234℃電壓突降時認為隔膜解體，電池中剩余的電化學能瞬間釋放。隔膜刺穿引起的正負極活性物質反應被認為發生在電池圓環分區中最靠近刺針的分區里，其放熱功率須進行假設。假設在刺針刺入時，最靠近刺針的分區和被刺穿的部分的隔膜同時失效，因此，其放熱功率等于在最靠近刺針的分區和被刺穿的部分以內的所有正負極活性物質同時反應的功率。

傳熱方面的理論基礎主要是傳熱學的相關理論，須考慮分區模塊之間和模塊與環境之間的傳熱。利用集總參數的方法，將分區內的溫度簡化為統一的溫度。此外，單體比熱容cp根據式(7)計算，最大取1 200J·kg-1·℃-1；固體與空氣的對流換熱系數h取值范圍一般在5～10W·m-2·℃-1之間，因為仿真的是電池在開放空間中的針刺過程，對流換熱強度較高，所以取h=10W·m-2·℃-1；電池殼表面不銹鋼的輻射系數ε視表面的氧化程度在0.075～0.85間取值，因認為電池殼氧化程度較低，所以取ε=0.1；電池單體內的傳熱系數λ，選取沿電池厚度方向的傳熱系數為38.54W·m-2·℃-1。

每個分區的能量守恒方程為

cpmΔT=Q副反應+Q焦耳+Q正負極+Q傳熱

(10)

式中：cp為分區比熱容；m為分區質量；T為分區溫度；Q副反應為分區熱失控副反應釋放的熱量；Q焦耳為分區針刺短路產生的焦耳熱；Q正負極為隔膜解體后分區正負極活性物質直接反應釋放的熱量；Q傳熱為該分區與接觸分區和周圍環境交換的熱量。對應的微分方程為

(11)

4 模型預測與實驗結果的對比

4.1 針刺熱失控實驗

針刺實驗在特制的針刺擠壓實驗臺架進行。特制的裝有熱電偶的刺針安裝在穿刺夾具上，實驗時以20mm/s的固定速率刺入SOC為100%的電池單體中。

實驗中，在單體內的中間面1，2，3，4位置處(圖11)和刺針上布置了熱電偶，以測量單體溫度的變化和分布規律。

實驗時，當刺針一刺入單體時，立刻發生少量的液體噴濺，并瞬間產生明火(圖12)。

圖13是實驗中測得的單體中間平面上的溫度變化曲線。針刺后熱失控迅速發生，針刺后36s時，在位置3上出現最高溫度762.6℃。

圖14是針刺后最初10s的溫度曲線。從圖中可以看出，位置1的溫度(以下簡稱T1)最先開始上升，之后其他位置的溫度開始上升。位置2、位置3的溫度(以下分別簡稱為T2，T3)最終超過T1。刺針的溫度(以下簡稱Tn)上升較慢并且遠低于其他位置的溫度。

圖15是單體針刺的溫度曲線和電壓曲線。從圖上可以看出，當刺針剛刺入單體時電壓就開始下降，并且當T1超過210℃左右時降為0。T1在針刺1s后開始上升。最初10s的電壓、溫度變化十分迅速，但由于數據記錄儀采樣頻率的限制，最初10s的曲線并不光滑。

4.2 模型預測結果

在Matbab/Simulink針刺熱失控模型并進行仿真。

圖16是仿真得到的針刺過程溫度曲線。由圖可見，針刺后溫度瞬間上升并發生熱失控，熱失控后17s時，在位置3上出現最高溫度837.8℃。

圖17是針刺后最初10s的溫度曲線。由圖可見，T1最先開始上升，之后其他幾個電池分區的溫度開始迅速上升，并超過T1。

圖18是仿真得到的溫度電壓變化曲線。由圖可見，電壓在2s內降低到0，溫度在針刺最初就開始上升。

4.3 仿真結果與實驗結果的對比

對比4.1節中的單體針刺實驗結果和4.2節中的模型預測結果，可以發現以下共同點：

(1) 單體的急劇溫升階段均持續了3s左右；

(2) 電壓在針刺開始后2s均降為0；

(3) 均是與刺針相鄰的區域溫度最先開始升高，之后其他區域的溫度才開始升高并超過與刺針相鄰區域的溫度；

(4) 最高溫度出現的位置相近，實驗中為位置3，模型中最高溫度出現在位置3和相鄰的位置2與位置4(3個位置溫度差別較小)；

(5) 熱失控結束后的單體降溫速度基本一致。

但是模型預測的結果與實驗結果也有不同之處。模型預測結果與實驗結果的差異及產生原因作如下簡要分析。

(1) 模型中的最高溫度837.8℃高于實驗的762.6℃。該差異產生的原因應該是：熱失控副反應使用的單位體積卷層中反應物質量Wc，Wp，WPVDF，We直接取自文獻，而文獻研究的18650電池與本研究使用的電池型號不同，在電池配料的比例方面會有差異，而且模型中用整個電池單體的體積替代了卷層體積，因此這些參數須針對研究使用的電池單體重新折算。

(2) 模型中最高溫度的出現時間與實驗中最高溫度的出現時間有差異，模型中為17s,實驗中為36s。造成該差異的原因應該是模型中簡化了隔膜失效的過程。模型中當觸發溫度達到電壓突降對應溫度時，隔膜失效，電化學能瞬間釋放，即各分區隔膜失效的時刻是相同的。但實際過程中，當某部分隔膜達到電壓突降對應溫度時，該部分隔膜失效，即各部分隔膜失效的時刻不同。

(3) 模型中預測的Tn遠高于實驗得到的Tn。這是因為模型中將刺針當作了一個孤立物體，而且取得長度較小；實際上刺針長度較大，且連接在針刺/擠壓實驗臺架上，與臺架之間的接觸換熱迅速。

(4) 模型中電池單體的溫升從針刺入時就開始發生，而實驗中電池的溫升大約在針刺后1s才發生。產生該差異的原因，可能是模型中沒有考慮刺針刺入速度的影響，而實際中刺針是以20mm/s的速度刺入電池的，該過程正好需要1s多的時間。

(5) 模型中各分區的溫度差異沒有實驗當中明顯。造成該問題的原因，應該是對模型的外部換熱因素考慮得不夠全面，比如夾持電池單體的石棉與鋼板，單體上方產生的明火和噴出的氣體。

5 結論

本文中主要研究了三元鋰離子動力電池的熱失控現象，設計并進行了HPPC實驗、熱箱加熱熱失控實驗和針刺熱失控實驗，并基于熱失控副反應理論以及通過實驗測得的電池參數和性能規律，建立了電池單體的針刺模型并進行了仿真研究。

首先，利用HPPC實驗對實驗電池的性能和一致性進行了評估，保證了后續實驗結果的可比性和有效性，并獲取了常溫下實驗電池電壓、內阻隨SOC的變化規律。

其次，通過熱箱加熱熱失控實驗，對三元鋰離子動力電池在絕熱條件下的熱失控現象進行了分析。獲得了實驗電池的電壓突降點溫度、熱失控點溫度和熱失控最高溫度等特征數據。并得到了實驗電池20～240℃范圍內的電壓隨溫度的變化規律，和25～180℃范圍內的內阻隨溫度的變化規律。

之后，利用實驗得到的數據和規律，以及熱失控副反應動力學方程等理論模型，在Matlab/Simulink環境下搭建了單體的針刺模型。該模型耦合了熱失控副反應、焦耳熱、傳熱3方面的因素。

仿真結果與針刺實驗得到結果較為吻合，急劇升溫時長、壓降時刻、溫升規律、溫度分布規律和散熱速率等幾乎一致。這說明建模的思路是合理的，并且也說明利用集總參數法進行針刺過程仿真是有效的。

仿真結果表明：(1)在針刺過程中，熱失控現象主要是由刺針引起的短路生熱、穿刺區域的正負極物質的電化學反應放熱這兩個條件所共同觸發的；(2)電池單體的電化學能，主要通過隔膜失效后的正負極活性物質直接反應而瞬間釋放，短路電流消耗的電化學能只占很小的比例。

該模型與實際情況吻合度較高，對于后續的機理研究和系統開發工作具有參考價值，對鋰離子動力電池三維建模具有指導作用。通過對模型的細化和完善，還可進一步提高模型的精度。

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Experiments and Modeling of Nail PenetrationThermal Runaway in a NCM Li-ion Power Battery

Zhang Mingxuan1, Feng Xuning1, Ouyang Minggao1, Lu Languang1, Wang Fang2& Fan Bin2

1.TsinghuaUniversity,StateKeyLaboratoryofAutomotiveEnergyandSafety,Beijing100084;2.LaboratoryofNewEnergy,ChinaAutomotiveTechnology&ResearchCenter,Tianjin300300

Aiming at a hidden safety issue, i.e. thermal runaway phenomenon, happening in the Li-ion power battery of pure electric vehicle, the process of one of most violent thermal runaway, i.e. that with nail penetration in a NCM Li-ion power battery is studied in this paper. Based on hybrid pulse power characteristic (HPPC) test, oven heating thermal runaway test and existing models, a lumped parameter model describing the process of nail penetration thermal runaway is built with corresponding experiments conducted. The prediction results with the model are validated by experiments. This lays a foundation for subsequent research and system development.

NCM Li-ion power battery; nail penetration thermal runaway; experiments; modeling

*科技部國際科技合作計劃(2011AA11A269)、教育部國際科技合作計劃(2012DFA81190)、北京市科技計劃與國家支撐計劃(Z121100007912001,2013BAG16B01)和清華大學自主科研課題(2011Z01004)資助。

原稿收到日期為2013年11月6日，修改稿收到日期為2014年2月16日。