鍍TiC金剛石/鋁復(fù)合材料的界面及熱膨脹性能

王新宇，于家康，朱曉敏

(西北工業(yè)大學(xué) 凝固技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，西安 710072)

鍍TiC金剛石/鋁復(fù)合材料的界面及熱膨脹性能

王新宇，于家康，朱曉敏

(西北工業(yè)大學(xué) 凝固技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，西安 710072)

采用氣壓浸滲法制備高體積分?jǐn)?shù)的鍍TiC金剛石/鋁復(fù)合材料，通過SEM和EDS等手段對(duì)復(fù)合材料的斷口形貌進(jìn)行分析，并研究TiC鍍層對(duì)復(fù)合材料界面和熱膨脹性能的影響。結(jié)果表明：TiC鍍層改善金剛石顆粒與鋁合金基體之間的選擇性粘結(jié)現(xiàn)象，斷裂方式以基體斷裂為主。部分TiC會(huì)被氧化成TiO2并與鋁合金基體反應(yīng)生成 Al2O3，從而實(shí)現(xiàn)金剛石顆粒與鋁合金基體之間良好的界面結(jié)合；TiC鍍層有效地降低復(fù)合材料的熱膨脹系數(shù)(CTE)，增強(qiáng)復(fù)合材料熱膨脹性能的穩(wěn)定性。在體積分?jǐn)?shù)相同的情況下，CTE隨金剛石顆粒尺寸的減小而減小。

復(fù)合材料；氣壓浸滲；鍍層；界面；熱膨脹

隨著電子技術(shù)的不斷發(fā)展，在電子封裝領(lǐng)域，電子器件和電子裝置中元器件的復(fù)雜性和密集性日益提高，導(dǎo)致器件產(chǎn)生的熱量越來越多，微處理器及半導(dǎo)體器件在應(yīng)用過程中常常因?yàn)闇囟冗^高而無法正常工作，散熱問題在電子信息產(chǎn)業(yè)發(fā)展中已經(jīng)受到廣泛的關(guān)注[1-3]。金剛石具有高熱導(dǎo)率和低熱膨脹系數(shù)的特征：Ia型金剛石(含氮)的熱導(dǎo)率為600 W/(m·K)，高純IIa型金剛石的熱導(dǎo)率大約為2 200 W/(m·K)，通過高溫高壓法制備的Ib型金剛石的熱導(dǎo)率在1 200～2 000 W/(m·K)之間(和氮含量相關(guān))，金剛石的熱膨脹系數(shù)在0.8×10-6～1.5×10-6K-1范圍[4]。所以，將金剛石顆粒作為增強(qiáng)體與金屬基體(Al、Cu、Ag等)制備成復(fù)合材料，就可以使金剛石優(yōu)異的熱學(xué)性能很好地利用在封裝材料中。同時(shí)，鋁和鋁合金具有較高的比強(qiáng)度、優(yōu)異的耐腐蝕性和較低的密度，再加上較低的制造成本和材料價(jià)格，使得其成為金屬基復(fù)合材料中應(yīng)用較廣的基體材料。因此，金剛石/鋁復(fù)合材料是一種具有廣闊應(yīng)用前景的新型電子封裝材料[5]。

盡管如此，金剛石/鋁復(fù)合材料的界面結(jié)合問題已經(jīng)成為制約這種新型電子封裝材料得以應(yīng)用的主要難題。金剛石與鋁合金基體之間的潤(rùn)濕性較差，鋁合金基體只能選擇性的與金剛石{001}晶面粘結(jié)，而很難粘附于{111}晶面上[6]。針對(duì)此問題，通過在金剛石顆粒表面進(jìn)行鍍層處理可以有效地改善鋁合金基體與{111}晶面的界面結(jié)合。SCHUBERT等[7-8]的研究結(jié)果表明，在金剛石表面鍍上一層較薄的 Cr3C2可以提高增強(qiáng)體與基體間的界面結(jié)合。WEBER 和TAVANGAR[9]則是在基體中加入如Cr和B等活性元素，利用這些活性元素與基體之間的化學(xué)反應(yīng)來實(shí)現(xiàn)金剛石和基體間的界面結(jié)合。

目前，國(guó)內(nèi)外對(duì)于金剛石增強(qiáng)金屬基復(fù)合材料的研究已經(jīng)成為了熱點(diǎn)，但是主要的研究集中在復(fù)合材料的熱導(dǎo)率方面[10-11]。XUE等[12]通過改變?cè)鰪?qiáng)體的體積分?jǐn)?shù)，對(duì)復(fù)合材料熱導(dǎo)率的實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論模型進(jìn)行了對(duì)比與分析。而在復(fù)合材料的熱膨脹性能方面，關(guān)于鍍層對(duì)復(fù)合材料熱膨脹性能影響的研究則較少[13-14]。因此，本文作者采用氣壓浸滲法制備高體積分?jǐn)?shù)和低熱膨脹系數(shù)的金剛石/鋁復(fù)合材料，應(yīng)用SEM和EDS分析試樣的顯微組織、斷口形貌及界面反應(yīng)，測(cè)試熱膨脹性能，深入研究金剛石顆粒表面的TiC鍍層以及金剛石顆粒粒徑變化對(duì)復(fù)合材料的界面結(jié)合和熱膨脹性能的影響。

1 實(shí)驗(yàn)

選用AlSi7Mg合金作為基體材料，其化學(xué)成分為7%Si，0.35%Mg(質(zhì)量分?jǐn)?shù))，其余為Al。選用MBD4型平均粒徑分別為70、150、300 μm的未鍍層與鍍TiC的金剛石顆粒作為增強(qiáng)體。表面鍍層采用氣相沉積法，工藝參數(shù)為：在750 ℃和6～7 Pa 的真空度下微鍍鈦30 min。通過氣相沉積的鈦和金剛石表面碳反應(yīng)生成碳化鈦鍍層。鍍覆后金剛石顆粒的質(zhì)量大約增加了1%，厚度為2 μm。

采用氣壓浸滲方法制備體積分?jǐn)?shù)為 65%的金剛石/鋁復(fù)合材料。如圖1所示，首先將金剛石顆粒裝在石墨模具中振動(dòng)、壓實(shí)使其密實(shí)化并放入上爐爐腔內(nèi)，然后將鋁合金液放入下爐爐腔，設(shè)定上爐的溫度為750 ℃，下爐的溫度為800 ℃，將設(shè)備腔內(nèi)的真空度抽到4 000 Pa以下，保溫20 min達(dá)到熱平衡，最后在1.45 MPa的壓力條件下浸滲，浸滲后的凝固時(shí)間約為3 min。

圖1 氣壓浸滲設(shè)備示意圖Fig.1 diagram of gas pressure infiltration apparatus

采用Zeiss SUPRA 55型掃描電子顯微鏡(SEM)和Oxford INCA型能譜儀(EDS)觀察復(fù)合材料的顯微組織和斷口形貌；采用 Philips X’ Pert MPD Pro型自動(dòng)X射線衍射儀(XRD)分析該復(fù)合材料的物相組成；采用德國(guó)NETZSCH DIL402C熱膨脹儀測(cè)量試樣的熱膨脹系數(shù)，測(cè)試的試樣為d 6 mm×25 mm的圓柱體，測(cè)試溫度范圍為30～200 ℃，升溫速度為5 ℃/min，用流速為50 mL/min的氬氣保護(hù)。

2 結(jié)果與討論

2.1 金剛石顆粒形貌

金剛石的物理性能優(yōu)異，但由于與鋁合金基體潤(rùn)濕性差，需在其表面鍍覆一層涂層，圖2所示為表面有鍍層的金剛石顆粒的 SEM 像。可以看到，金剛石顆粒呈規(guī)則十四面體形狀，顆粒表面鍍層均勻、致密。

通過XRD分析(見圖3(a))可知，金剛石顆粒表面的鍍層為 TiC。由于金剛石顆粒與鋁合金之間的潤(rùn)濕性較差，且鋁合金基體在金剛石{001}晶面和{111}晶面上的粘附情況有很大差異，所以金剛石顆粒表面的TiC鍍層不僅可以改善金剛石增強(qiáng)體與鋁合金基體之間的潤(rùn)濕性，而且可以消除鋁基體在金剛石表面選擇性粘結(jié)現(xiàn)象，達(dá)到增強(qiáng)界面結(jié)合的作用。圖3(b)所示為鍍TiC金剛石顆粒在浸滲前經(jīng)過加熱后的XRD譜。由圖3(b)中可以看出，鍍TiC金剛石顆粒中的物相除了TiC以外還發(fā)現(xiàn)了TiO2，TiO2的形成有利于在界面反應(yīng)中生成 Al2O3，從而很好地改善了金剛石顆粒與鋁合金基體之間的界面結(jié)合。

圖2 鍍TiC金剛石顆粒的表面形貌Fig. 2 Surface morphologies of TiC coating on diamond particles: (a) 150 μm; (b) 300 μm

圖3 鍍TiC金剛石顆粒的相組成Fig. 3 Phase composition of TiC-coated diamond particles:(a) After disposition; (b) Before infiltration

2.2 復(fù)合材料的界面特征

圖4所示為金剛石/鋁復(fù)合材料的斷口形貌。從圖4(a)中可以看出，未鍍 TiC的金剛石顆粒與鋁合金基體之間的潤(rùn)濕性差，存在明顯的選擇性粘結(jié)現(xiàn)象，鋁基體容易粘附在金剛石的{001}晶面上，卻難以與金剛石的{111}晶面實(shí)現(xiàn)良好的界面結(jié)合，所以界面結(jié)合不均勻，鋁基體不能完全填充到金剛石顆粒之間，從而嚴(yán)重影響復(fù)合材料的界面結(jié)合。選擇性粘結(jié)現(xiàn)象是由金剛石不同晶面上的碳原子排布不同造成的。在金剛石{111}晶面上，每個(gè)碳原子周圍有3個(gè)最鄰近的碳原子，而在金剛石{001}晶面上，碳原子只與周圍臨近的兩個(gè)碳原子相連，金剛石表面的碳原子和鋁基體發(fā)生化學(xué)反應(yīng)必須實(shí)現(xiàn)C—C鍵的斷裂。COLTTERS[15]的研究結(jié)果表明，金剛石{001}晶面上的碳原子比{111}晶面上的碳原子更容易實(shí)現(xiàn)化學(xué)鍵的斷裂，有利于金剛石{001}面上的碳原子和鋁基體發(fā)生反應(yīng)，加強(qiáng)鋁基體與金剛石{001}晶面的結(jié)合，而與{111}晶面上的結(jié)合則較差。

圖4 金剛石/鋁復(fù)合材料斷口的SEM像Fig. 4 SEM images of fracture of diamond /Al composite:(a) Uncoated; (b) Coated

圖4(b)所示為鍍TiC后金剛石和鋁之間的界面結(jié)合情況。可以看到，TiC鍍層能有效提高金剛石與鋁基體之間的界面結(jié)合。由于鋁基體與TiC鍍層之間的潤(rùn)濕性很好，鋁基體幾乎粘附在金剛石顆粒的所有表面，選擇性粘結(jié)現(xiàn)象不再出現(xiàn)，從而使金剛石顆粒通過鋁基體有效地連接在一起，形成一個(gè)金剛石顆粒的骨架結(jié)構(gòu)，沒有明顯的空隙。

為了確定復(fù)合材料界面處的化學(xué)元素，將試樣表面浸沒在濃度為20%的鹽酸中進(jìn)行腐蝕，充分反應(yīng)掉金剛石顆粒表面的鋁合金。圖5(a)和表1所示為未鍍TiC金剛石/鋁復(fù)合材料界面區(qū)域的SEM像和EDS點(diǎn)掃描分析結(jié)果。由圖中可以看到，未鍍層的金剛石顆粒表面光滑，粘附的鋁合金基體幾乎都被腐蝕，有效反應(yīng)界面和殘余物質(zhì)較少，其界面處的化學(xué)成分主要有硅、碳和氧元素。

表1 EDS點(diǎn)掃描分析未鍍TiC金剛石/鋁復(fù)合材料界面區(qū)域的化學(xué)元素組成Table 1 EDS dates of interfacial element composition of diamond/Al composite with TiC-uncoated diamond (Mole fraction, %)

采用EDS點(diǎn)掃描分析鍍TiC金剛石/鋁復(fù)合材料界面部分的化學(xué)成分，結(jié)果見表2。由圖5(b)中看到，鍍TiC的金剛石顆粒表面比較粗糙，出現(xiàn)了一些塊狀和片狀的顯微組織。表2顯示，界面區(qū)域明顯出現(xiàn)鋁、碳和鈦峰位，結(jié)合圖中出現(xiàn)的顯微組織分析推測(cè)，TiC和鋁合金之間發(fā)生了化學(xué)反應(yīng)。在750 ℃的高溫條件下，TiC與鋁合金之間的反應(yīng)[16-17]如下：

反應(yīng)證明，TiC鍍層不僅很好地防止了金剛石顆粒在高溫條件下受熱損傷，而且也提高了金剛石顆粒的熱穩(wěn)定性，使其不發(fā)生石墨化現(xiàn)象，對(duì)金剛石顆粒起到了保護(hù)作用，從而保證了金剛石優(yōu)異的熱學(xué)性能不發(fā)生改變。

表2的掃描結(jié)果證實(shí)，鍍TiC金剛石/鋁復(fù)合材料界面除含鋁、碳、鈦和硅元素外，還含有大量的氧元素，與表1相比較可以得出，鍍TiC金剛石顆粒表面的氧元素含量明顯高于未鍍層的含量，經(jīng)分析認(rèn)為，雖然浸滲在抽真空的條件下進(jìn)行，但真空度無法達(dá)到很高，設(shè)備中仍有部分殘留的氧氣，這就可能導(dǎo)致在高溫的情況下會(huì)發(fā)生TiC被氧化的反應(yīng)：

此反應(yīng)中的 TiO2可以在圖 3(b)中得到證實(shí)。此外，對(duì)原位合成TiC/Ti-6Al復(fù)合材料的氧化行為研究發(fā)現(xiàn)，這種復(fù)合材料首先發(fā)生TiC顆粒的氧化，因?yàn)門iC顆粒和氧氣之間具有更高的反應(yīng)活性，所以在浸滲之前金剛石表面由TiC層和部分被氧化生成的TiO2

層組成[18]。TiO2和鋁合金在高溫下發(fā)生如下反應(yīng)[19]：

該反應(yīng)說明，在基體與增強(qiáng)體之間的界面處有部分Al2O3生成，Al2O3在一定程度上能提高界面結(jié)合強(qiáng)度，避免鋁合金基體直接與金剛石顆粒發(fā)生反應(yīng)，對(duì)促進(jìn)界面結(jié)合起到很好的作用。

圖5 腐蝕后金剛石/鋁復(fù)合材料SEM像Fig. 5 SEM images of diamond/Al composite after etching: (a)Uncoated; (b) Coated

表2 EDS點(diǎn)掃描分析鍍TiC金剛石/鋁復(fù)合材料界面區(qū)域的化學(xué)元素組成Table 2 EDS data of interfacial element composition of diamond/Al composite with TiC-coated diamond (mole fraction, %)

以上的化學(xué)反應(yīng)的進(jìn)行實(shí)現(xiàn)了金剛石和鋁基體之間的界面結(jié)合，尤其是金剛石{111}面上的結(jié)合，對(duì)于復(fù)合材料性能的提高具有重要的意義。

2.3 熱膨脹性能

在復(fù)合材料中，界面對(duì)復(fù)合材料熱膨脹性能的影響至關(guān)重要。界面結(jié)合強(qiáng)度越高，其發(fā)揮的協(xié)調(diào)作用也就越好。在界面結(jié)合較差的情況下，隨著溫度的升高，復(fù)合材料中基體與增強(qiáng)體顆粒就會(huì)因熱膨脹系數(shù)的不匹配而產(chǎn)生熱應(yīng)力，當(dāng)熱應(yīng)力累積到一定程度便會(huì)釋放，從而導(dǎo)致材料的熱穩(wěn)定性下降。而對(duì)于界面結(jié)合較好的情況，界面對(duì)于復(fù)合材料的協(xié)調(diào)作用則較強(qiáng)，可以有效地減少基體與增強(qiáng)體之間的熱應(yīng)力現(xiàn)象的發(fā)生，從而提高復(fù)合材料的熱膨脹性能。

圖6所示為不同金剛石顆粒尺寸的復(fù)合材料CTE值隨溫度的變化曲線。從圖6中可以看出，對(duì)于3種不同尺寸的金剛石顆粒，鍍TiC金剛石/鋁復(fù)合材料的CTE值明顯小于未鍍TiC的，這表明TiC鍍層對(duì)該復(fù)合材料的CTE值的減小起到顯著作用。圖4中的斷口形貌可以解釋其原因：未鍍TiC的復(fù)合材料斷裂方式主要以界面斷裂為主，說明其界面結(jié)合較差，當(dāng)鋁合金基體發(fā)生膨脹時(shí)，金剛石顆粒對(duì)基體不能起到很好的抑制作用。而鍍TiC的復(fù)合材料的斷裂方式則主要為基體斷裂，界面結(jié)合緊密，這主要是因?yàn)榻饎偸w粒的TiC鍍層和部分被氧化生成的TiO2改善了金剛石顆粒和鋁合金基體之間的潤(rùn)濕性，鋁合金基體可以同時(shí)粘附在金剛石的{001}晶面和{111}晶面上，提高界面結(jié)合面積，加強(qiáng)增強(qiáng)體對(duì)鋁合金基體的束縛作用，從而降低鍍TiC復(fù)合材料的CTE值。

對(duì)于封裝材料而言，除了要有與芯片或者基片材料相匹配的熱膨脹系數(shù)以外，還需要滿足熱膨脹性能穩(wěn)定的目的。從圖6中復(fù)合材料CTE值的變化可以看出，鍍TiC金剛石/鋁復(fù)合材料的CTE值變化比較平穩(wěn)，隨溫度的增加，其CTE值增加幅度較小。說明金剛石顆粒通過鍍TiC處理后，使其與鋁合金基體之間形成了相對(duì)穩(wěn)定的界面，界面對(duì)增強(qiáng)體和基體之間的熱膨脹差異起到協(xié)調(diào)作用。隨著這種界面強(qiáng)度的提高，其發(fā)揮的協(xié)調(diào)作用也隨之增強(qiáng)。

對(duì)比分析圖6可以得出：在體積分?jǐn)?shù)相同的條件下，復(fù)合材料的CTE值隨金剛石顆粒尺寸的減小而減小，而顆粒尺寸的大小對(duì)CTE的影響主要體現(xiàn)在界面區(qū)域。隨著溫度的升高，由于基體和增強(qiáng)體間熱膨脹系數(shù)的差異，導(dǎo)致兩種熱應(yīng)力，基體受到壓應(yīng)力作用而增強(qiáng)體受到拉應(yīng)力作用，冷卻時(shí)則相反。復(fù)合材料主要是靠界面約束基體膨脹的，所以當(dāng)體積分?jǐn)?shù)相同時(shí)，顆粒尺寸越小，界面的總面積就越大，對(duì)基體的約束能力就越強(qiáng)，從而使復(fù)合材料的CTE值降低。在另一方面，根據(jù)VAIDYA和CHAWLA[20]的理論，假定顆粒微球形并被金屬均勻的包圍著，則

圖6 不同金剛石顆粒尺寸的復(fù)合材料 CTE值隨溫度的變化曲線Fig. 6 CTE values of composite with different sizes of diamond particles versus temperature rise: (a) 70 μm; (b) 150 μm; (c) 300 μm

式中：a為顆粒半徑；r為顆粒中心到鋁基體外端距離；σr是徑向應(yīng)力；σθ是周向應(yīng)力；ν是泊松比；E是彈性模量；p是界面壓力；φ是體積分?jǐn)?shù)；p和 m分別代表顆粒和基體。那么，界面處的應(yīng)力為

從式(7)中可以分析出在體積分?jǐn)?shù)相同的情況下，復(fù)合材料界面處的應(yīng)力取決于顆粒粒徑，隨著顆粒粒徑的減小，界面處產(chǎn)生的應(yīng)力減小，在溫度變化的情況下釋放的應(yīng)力也隨之減小，產(chǎn)生較小的應(yīng)變，從而降低復(fù)合材料的熱膨脹系數(shù)。

3 結(jié)論

1) 應(yīng)用氣壓浸滲工藝成功制備70、150、300 μm的未鍍層與鍍 TiC的金剛石/鋁復(fù)合材料。采用的MBD4型金剛石顆粒形貌規(guī)則，表面鍍層均勻、致密，能夠很好地改善金剛石顆粒與鋁合金基體之間潤(rùn)濕性能。

2) 鍍 TiC的金剛石顆粒與鋁合金基體之間明顯存在消除選擇性粘結(jié)現(xiàn)象，鋁合金基體幾乎粘附在金剛石顆粒的所有表面，界面結(jié)合良好，斷裂方式主要以基體斷裂為主，同時(shí)存在少量的界面斷裂。TiC鍍層的存在實(shí)現(xiàn)金剛石顆粒和鋁合金基體之間良好的界面結(jié)合，尤其是金剛石{111}面上的結(jié)合，對(duì)于復(fù)合材料性能的提高具有重要意義。

3) TiC鍍層能有效地改善金剛石顆粒與鋁合金基體間的界面結(jié)合，降低復(fù)合材料的熱膨脹系數(shù)，提高復(fù)合材料熱膨脹性能的穩(wěn)定性。在相同體積分?jǐn)?shù)的情況下，CTE隨金剛石顆粒尺寸的減小而減小。

REFERENCES

[1] 李婷婷, 彭超群, 王日初, 王小鋒, 劉 兵.電子封裝陶瓷基片材料的研究進(jìn)展[J]. 中國(guó)有色金屬學(xué)報(bào), 2010, 20(7):1365-1374.LI Ting-ting, PENG Chao-qun, WANG Ri-chu, WANG Xiao-feng, LIU Bing. Research progress in ceramic substrate material for electronic packaging[J]. The Chinese Journal of Nonferrous Metals, 2010, 20(7): 1365-1374.

[2] 于家康, 周堯和. 混雜 2D-C/Al電子封裝復(fù)合材料的設(shè)計(jì)與制備[J]. 中國(guó)有色金屬學(xué)報(bào), 2000, 10(S1): 1-5.YU Jia-kang, ZHOU Yao-he. Design and fabrication of hybrid 2D-C/Al composites for electronic packaging[J]. The Chinese Journal of Nonferrous Metals, 2000, 10(S1): 1-5.

[3] 馮 曦, 鄭子樵, 李世晨, 楊培勇. 熱壓法制備 Si-Al電子封裝材料及其性能[J]. 稀有金屬, 2005, 29(1): 11-15.FENG Xi, ZHENG Zi-qiao, LI Shi-chen, YANG Pei-yong.Electronic packaging materials fabricated by hot pressing[J].Chinese Journal of Rare Metals, 2005, 29(1): 11-15.

[4] YAMAMOTO Y, IMAI T, TANABE K, TSUNO T,KUMAZAWA Y, FUJIMORI N. The measurement of thermal properties of diamond[J]. Diamond and Related Materials, 1997,6(8): 1057-1061.

[5] 梁雪冰, 褚 克, 賈成廠. 放電等離子燒結(jié)制備 Diamond/Al復(fù)合材料[J]. 復(fù)合材料學(xué)報(bào), 2008, 6(12): 192-197.LIANG Xue-bing, CHU Ke, JIA Cheng-chang. Diamond/Al composites fabricated by spark plasma sintering[J]. Acta Materiae Compositae Sinica, 2008, 6(12): 192-197.

[6] RUCH P W, BEFFOR O, KLEINER S. Selective interfacial bonding in Al(Si)-diamond composites and its effect on thermal conductivity[J]. Composites Science and Technology, 2006,66(15): 2677-2685.

[7] SCHUBERT T, CIUPINSKI L, ZIELINSKI W, MICHALSKI A,WEISGARBER T, KIEBACK B. Interfacial characterization of Cu/diamond composites prepared by powder metallurgy for heat sink applications[J]. Scripta Materialia, 2008, 58(4): 263-266.

[8] SCHUBERT T, TRINDADE B, WEIGARBER T, KIEBACK B.Interfacial design of Cu-based composites prepared by powder metallurgy for heat sink applications[J]. Materials Science and Engineering A, 2008, 475(1/2): 39-44.

[9] WEBER L, TAVANGAR R. On the influence of active element content on the thermal conductivity and thermal expansion of Cu-X (X=Cr, B) diamond composites[J]. Scripta Materialia,2007, 57(11): 988-991.

[10] MOLINA J M, RHEME M, CARRON J, WEBER L. Thermal conductivity of aluminum matrix composites reinforced with mixtures of diamond and SiC particles[J]. Scripta Materialia,2008, 58(5): 393-396.

[11] TAVANGAR R, MOLINA J M, WEBER L. Assessing predictive schemes for thermal conductivity against diamond-reinforced silver matrix composites at intermediate phase contrast[J].Scripta Materialia, 2007, 56(5): 357-360.

[12] XUE C, YU J K, ZHU X M. Thermal properties of diamond/SiC/Al composites with high volume fractions[J].Materials and Design, 2011, 32(8/9): 4225-4229.

[13] HUBER T, DEGISCHER H P, LEFRANC G, SCHMITT T.Thermal expansion studies on aluminum-matrix composites with different reinforcement architecture of SiC particles[J].Composites Science and Technology, 2006, 66(13): 2206–2217.

[14] FENG H, YU J K, TAN W. Microstructure and thermal properties of diamond/aluminum composites with TiC coating on diamond particles[J]. Materials Chemistry and Physics, 2010,124(1): 851-855.

[15] COLTTERS R G. Thermodynamics of binary metallic carbides:A review[J]. Materials Science and Engineering A, 1985, 76(1/2):1-50.

[16] KENNEDY A R, WYATT S M. Characterising particle-matrix interfacial bonding in particulate Al-TiC MMCs produced by different methods[J]. Composites Part A: Applied Science and Manufacturing, 2001, 32(3/4): 555-559.

[17] KENNEDY A R, WESTON D P, JONES M I. Reaction in Al-TiC metal matrix composites[J]. Materials Science and Engineering A, 2001, 316(1/2): 32-38.

[18] QIN Y X, ZHANG D, LU W J, PAN W. Oxidation behavior of in situ synthesized (TiB+TiC)/Ti-Al composites[J]. Materials Letter,2006, 60(19): 2339-2345.

[19] FLAQUER J, RIOS A, MARTIN A, NOGALES S, BOHM H.Effect of diamond shapes and associated thermal boundary resistance on thermal conductivity of diamond-based composites[J]. Computational Materials Science, 2007, 41(2):156-163.

[20] VAIDYA R U, CHAWLA K K. Thermal expansion of metal matrix composites[J]. Composite Science and Technology, 1994,50: 13-22.

Interface and thermal expansion properties of TiC-coated diamond/Al composites

WANG Xin-yu, YU Jia-kang, ZHU Xiao-min
(State Key Laboratory of Solidification Processing, Northwestern Polytechnical University, Xi’an 710072, China)

The TiC-coated diamond/Al composites with high volume fraction were fabricated by gas pressure infiltration.The fracture surface of the composites was analyzed by SEM and EDS, and the influence of titanium carbide coating on the interfacial bonding and thermal expansion of the composites was investigated. The results show that the TiC coating is proved to improve the selective interfacial bonding between diamond particles and Al alloy matrix, and the ductile rupture of the matrix is the main facture mechanism. Part of the TiC coating is oxidized to TiO2and then reacts with Al to produce Al2O3and thus to achieve the better interfacial bonding between diamond particles and Al alloy matrix. The coefficient of thermal expansion (CTE) of composites is decreased and stabilized due to the TiC coating. For the same volume fraction, the CTE of composites decreases with the decrease of the particle diameter.

composites; gas pressure infiltration; coating; interface; thermal expansion

TB333

A

1004-0609(2012)06-1718-07

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(60776019)

2011-06-02；

2011-11-14

于家康，教授，博士；電話：029-88494987；E-mail: jkyu@nwpu.edu.cn

(編輯 李艷紅)