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超聲輔助液相后合成Ti-SBA-15催化劑的表征及其在丙烯環氧化中的性能

2012-11-09 06:02:08劉紅梅張明森
石油化工 2012年3期
關鍵詞:物種催化劑

劉紅梅,張明森,柯 麗

(中國石化 北京化工研究院,北京 100013)

超聲輔助液相后合成Ti-SBA-15催化劑的表征及其在丙烯環氧化中的性能

劉紅梅,張明森,柯 麗

(中國石化 北京化工研究院,北京 100013)

以全硅介孔分子篩SBA-15為載體,以鈦酸四異丙酯為鈦源,在超聲輔助條件下采用液相后合成方法制備了Ti-SBA-15催化劑,并借助XRD、N2吸附、TEM和UV-Vis等表征手段研究了催化劑的結構特性。以過氧化氫異丙苯(CHP)為氧化劑,考察了Ti-SBA-15催化劑在丙烯環氧化反應中的催化性能。實驗結果表明,在超聲波的空化作用下,Ti原子更易于進入SBA-15分子篩骨架中形成具有環氧化活性的四配位Ti物種,同時也有效減弱了后合成過程對SBA-15分子篩孔道結構的破壞。與常規液相后合成方法相比,采用超聲輔助液相后合成方法制備的Ti-SBA-15催化劑表現出更高的丙烯環氧化催化性能,CHP轉化率達到94.8%,環氧丙烷選擇性達到96.5%,CHP的有效利用率達到91.5%。

Ti-SBA-15催化劑;后合成;超聲波;丙烯環氧化;環氧丙烷

1998年,Zhao等[1]在酸性條件下,以三嵌段共聚物為模板劑、正硅酸乙酯為硅源,通過水熱合成法成功制備了全硅介孔分子篩SBA-15。之后,人們為這種新材料開發了廣泛的用途[2-3]。最近,有人嘗試將Ti物種摻雜進SBA-15分子篩骨架中制備Ti-SBA-15分子篩,用于催化大分子參與的氧化反應。但是由于SBA-15分子篩的孔壁較厚(一般在2~7 nm之間),進入分子篩骨架中的Ti物種只有一部分是接近分子篩表面的,另外一部分可能存在于分子篩孔道壁中,在反應過程中,存在于孔道壁中的活性物種很難與反應物分子接觸,從而導致活性位利用率降低?!?br>

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