有源等離子體在開放大氣環(huán)境下的反應(yīng)擴(kuò)散過程研究*

尹增謙 趙盼盼 董麗芳 房同珍

1)(華北電力大學(xué)數(shù)理系，保定 071003)

2)(河北大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，保定 071002)

3)(中國科學(xué)院物理研究所，北京 100190)

(2010年1月29日收到;2010年4月26日收到修改稿)

有源等離子體在開放大氣環(huán)境下的反應(yīng)擴(kuò)散過程研究*

尹增謙1)?趙盼盼2)董麗芳2)房同珍3)

1)(華北電力大學(xué)數(shù)理系，保定 071003)

2)(河北大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，保定 071002)

3)(中國科學(xué)院物理研究所，北京 100190)

(2010年1月29日收到;2010年4月26日收到修改稿)

利用一維模型用數(shù)值模擬的方法，研究了低氣壓開放環(huán)境下大氣等離子體在存在等離子體源的情況下的反應(yīng)擴(kuò)散過程.得到了考慮化學(xué)反應(yīng)、擴(kuò)散以及漂移共同作用下的大氣等離子體的主要成分隨等離子體注入流量的變化規(guī)律及一定流量情況下主要帶電成分隨時(shí)空的演化規(guī)律.將數(shù)值模擬結(jié)果與一個(gè)近似解析公式相銜接，估計(jì)達(dá)到穩(wěn)態(tài)時(shí)維持一定電子密度所需要的等離子體流量，可據(jù)此進(jìn)一步估計(jì)所需功率.

大氣等離子體，等離子體源，數(shù)值模擬，反應(yīng)擴(kuò)散過程

PACS:52.50.Dg，92.60.H － ，52.65.－y，92.70.Cp

1.引 言

由于大氣等離子體的產(chǎn)生不需要真空設(shè)備，成本低廉，而且具有極其廣泛的應(yīng)用前景，例如廣泛應(yīng)用于化工、材料、環(huán)境保護(hù)、醫(yī)療和等離子體隱身等領(lǐng)域［1—4］，近年來，大氣等離子體演化過程成為研究熱點(diǎn).其中，在空間飛行器表面產(chǎn)生一層等離子體以改變其電磁或動力性質(zhì)，是一項(xiàng)正在發(fā)展的新技術(shù).在開放空間中，能否在所需要的時(shí)間段內(nèi)保持一定空間分布的等離子體，使其達(dá)到所需要的顯著效應(yīng)，是此項(xiàng)新技術(shù)成敗的關(guān)鍵.考慮到快的擴(kuò)散、流動和復(fù)合過程，須有強(qiáng)的等離子體源補(bǔ)充這些損失，因此載體必須提供充分的功率.產(chǎn)生和維持一定濃度和厚度的等離子體所需要的等離子體流量和所需源的功率是必須研究的課題.

在大氣等離子體過程的早期研究中，Vidmar［5］編制了大氣化學(xué)程序用于計(jì)算大氣中等離子體的產(chǎn)生和維持過程，著重研究了等離子體壽命與高度及等離子體密度的關(guān)系，只考慮三體復(fù)合，在存在種子氣體的條件下，如果電子壽命為10－6s，為維持1012cm－3的電子密度，需要的功率為1 W/cm3.這一結(jié)果顯然偏小，因?yàn)樗豢紤]了反應(yīng)過程而未考慮擴(kuò)散.Ouyang等［6］也研究了只考慮化學(xué)反應(yīng)的零維大氣等離子體的演化規(guī)律.Fang等［7］研究了零維情況下重復(fù)脈沖放電產(chǎn)生等離子體的演化規(guī)律，并進(jìn)一步編制了一維程序，考慮到擴(kuò)散過程以研究這種放電模式的等離子體衰減規(guī)律［8］.后一工作發(fā)展了偏微分方程的 QSSA(quasi-steady-state approximation)技術(shù)，所得主要結(jié)論是基于地面大氣環(huán)境，電子損失的主要途徑是原地復(fù)合;而在高空，擴(kuò)散是主要的.這說明，零維計(jì)算是遠(yuǎn)遠(yuǎn)不夠的.

從實(shí)際應(yīng)用出發(fā)，最重要的是回答維持一定密度和厚度的等離子體需要提供多大的等離子體流.知道了這個(gè)答案，才能解決在飛行器表面產(chǎn)生等離子體層的可能性問題.從物理上說，須在一定等離子體流量下，在一個(gè)半無限空間解一維擴(kuò)散及不同組分間的反應(yīng)速率方程.此處我們暫且不計(jì)相對于空間的流動，這樣得到的結(jié)果可給出需要等離子體流量的下限.

由于這一方程組是高度非線性的(一般考慮兩體及三體反應(yīng)過程)，只能用數(shù)值解.然而，數(shù)值解難于在半無限空間進(jìn)行，往往選擇在一定厚度內(nèi)計(jì)算.這時(shí)，在選擇的邊界處使用人為的邊界條件使計(jì)算能進(jìn)行下去.如果研究暫態(tài)過程［8］，這樣的邊界條件對結(jié)果影響不大.但是這樣的邊界處理會產(chǎn)生不穩(wěn)定性，可能影響穩(wěn)態(tài)的結(jié)果.

本工作首先仍在一維有限空間數(shù)值模擬有等離子體源的反應(yīng)擴(kuò)散方程，使用人為的邊界條件.計(jì)算進(jìn)行到充分長的時(shí)間后，利用計(jì)算結(jié)果取得的數(shù)據(jù)代入一個(gè)近似解析解以求得達(dá)到穩(wěn)態(tài)時(shí)的等離子體密度和厚度，以此反推達(dá)到一定密度和厚度所需的等離子體流.采用這一方案還可節(jié)省計(jì)算時(shí)間.

2.反應(yīng)擴(kuò)散模型和數(shù)值計(jì)算方法

2.1.反應(yīng)擴(kuò)散模型

對于發(fā)生器發(fā)出的實(shí)際等離子體，粒子的空間演化過程除了純擴(kuò)散以外，還有遷移和反應(yīng)過程的影響.為研究純擴(kuò)散、遷移、反應(yīng)共同作用下的粒子數(shù)密度的時(shí)空演化規(guī)律，首先分析純擴(kuò)散和遷移的影響.在一維情況下，粒子的通量(定義為單位時(shí)間內(nèi)通過單位面積的粒子數(shù))為

式中Γk為第k種粒子的通量，μk，Dk分別為第 k種粒子的遷移率和擴(kuò)散系數(shù)，nk為第k種粒子的粒子數(shù)密度，E為電場強(qiáng)度.對于右邊第一項(xiàng)前面的±號，正離子取“+”，負(fù)離子取“－”，對于中性粒子，由于沒有電場作用下的遷移，μk=0.

為了便于數(shù)值計(jì)算，把(1)式改寫為等效的擴(kuò)散形式.對大氣等離子體做簡化:1)電中性假設(shè)，即n+=n－+ne，其中 ne為電子密度;2)通量相等假設(shè)，即Γ+=Γ－+Γe;3)正離子、負(fù)離子、中性粒子的擴(kuò)散系數(shù)相等，正離子、負(fù)離子的遷移率相等，即μi=μ－=μ+，Di=D－=D+.上述各式中的 n+，Γ+分別為總的正離子密度和通量，n－，Γ－分別為總的負(fù)離子密度和通量，μ+，D+分別為正離子的遷移率和擴(kuò)散系數(shù)，μ－，D－分別為負(fù)離子的遷移率和擴(kuò)散系數(shù)，Di為中性粒子的擴(kuò)散系數(shù).

根據(jù)以上三個(gè)假設(shè)，得到電場強(qiáng)度分布以及電子、負(fù)離子、各種正離子、中性粒子的通量分別為

式中 Γe，Γ－m，Γ+m，Γm分別為電子、負(fù)離子、正離子和中性粒子的通量.再考慮到反應(yīng)項(xiàng)的貢獻(xiàn)，得到普遍的一維大氣等離子體反應(yīng)擴(kuò)散模型的基本公式

其中，Pk為單位時(shí)間、單位體積內(nèi)第 k種成分的反應(yīng)生成量，Lknk為單位時(shí)間、單位體積內(nèi)第k種成分的反應(yīng)消耗量.顯然，反應(yīng)項(xiàng) Pk－Lknk由與該成分有反應(yīng)關(guān)系的其他成分的濃度和相應(yīng)的反應(yīng)速率系數(shù)決定，使得等離子體中各種成分時(shí)空演化的計(jì)算變得復(fù)雜，必須利用數(shù)值模擬的方法來計(jì)算.另一方面，如(3)式所示，利用愛因斯坦關(guān)系

其中kB為波爾茲曼常數(shù)，得

這樣只需要溫度和擴(kuò)散系數(shù)就可以了.

本文的模型中考慮了34種反應(yīng)物(見表1)和145個(gè)反應(yīng)式，其反應(yīng)速率系數(shù)由文獻(xiàn)［9］中查得.

表1 主要反應(yīng)物列表

2.2.泛定方程的離散化方法

普遍的一維大氣等離子體反應(yīng)擴(kuò)散模型的基本公式(4)可以化簡為如下的標(biāo)準(zhǔn)泛定方程:

其中u為粒子數(shù)密度，D為等效的擴(kuò)散系數(shù)，f相應(yīng)于反應(yīng)項(xiàng)Pk－Lknk.采用時(shí)間、空間的中心差分格式［10］，并做代換得到恒穩(wěn)的實(shí)用差分格式采用這種三層的菱形格式，在數(shù)值計(jì)算時(shí)必須處理好初始條件和邊界條件.

2.3.初始條件和邊界條件的處理

由于菱形的差分格式不是自啟動的，所以在數(shù)值計(jì)算時(shí)，假設(shè)初始時(shí)刻與前一時(shí)間步長的時(shí)刻各種成分的密度空間分布對應(yīng)相等.而對于邊界條件，假設(shè)左邊界點(diǎn)上的各成分密度與左邊空間格點(diǎn)上的密度相同.注入項(xiàng)的處理是必須要注意的一個(gè)問題，在本工作中，在每一個(gè)時(shí)間步長中使電子，在最左邊的第一個(gè)格點(diǎn)增加一個(gè)定值Q，電子的相對比例為100%，21%，79%，以保證電中性，即的比例按照 O2，N2在大氣當(dāng)中的比例產(chǎn)生.當(dāng)時(shí)間步長 t0改變時(shí)，最左邊的第一個(gè)格點(diǎn)增加的定值Q也隨之改變，以保證乘積Qt0(t0為時(shí)間步長)為定值.盡管右邊界為無限空間邊界，但是在數(shù)值模擬時(shí)只能計(jì)算有限的空間范圍，所以對于右邊界上的格點(diǎn)采用插值外推的方法得到各成分密度，即

2.4.QSSA方法的應(yīng)用

鑒于不同化學(xué)反應(yīng)速率系數(shù)有數(shù)量級的差異，造成方程組的剛性，為節(jié)省計(jì)算時(shí)間，在本工作的數(shù)值計(jì)算中，仍然采用QSSA方法［6］，即根據(jù)時(shí)間步長Δt與成分τk的壽命之比，采用不同的計(jì)算方法，以提高計(jì)算效率.

3.計(jì)算結(jié)果分析

3.1.模擬條件

模型中假設(shè)等離子體由氣體放電產(chǎn)生，帶電粒子主要是電子(e)和兩種正離子，在放電過程中電子以一定的速率產(chǎn)生.為保持電中性條件，正負(fù)電荷相同，兩種正離子按照大氣中的比例產(chǎn)生.

選取60 km高空作為模擬環(huán)境，其壓強(qiáng)為20 Pa，大氣溫度為253 K;電子溫度為2 eV，約合23200 K，離子溫度為500 K，電子擴(kuò)散系數(shù)為1.76×107cm2/s，等離子體中各種離子擴(kuò)散系數(shù)相差不大，為300 cm2/s［11］.假設(shè)初始時(shí)刻模擬空間中不存在等離子體，各粒子的初始粒子數(shù)密度與本底大氣相同［11］.空間步長選為 0.1 cm，時(shí)間步長為 10－12s，選取51個(gè)格點(diǎn)進(jìn)行模擬.所以模擬區(qū)域的邊界為x=l=5 cm.

3.2.模擬結(jié)果與分析

圖1為源點(diǎn)處電子數(shù)密度在不同流量(實(shí)線為流量 1018cm－2·s－1，短劃線為流量 1016cm－2·s－1，虛線為流量 1014cm－2·s－1)下隨時(shí)間的演化，為了便于觀察，圖中采用雙對數(shù)坐標(biāo).如圖1所示，模擬初期，電子數(shù)密度都迅速增長.隨著時(shí)間的推移，電子數(shù)密度先后出現(xiàn)了增長減緩的趨勢，流量越高減緩趨勢出現(xiàn)得越早.尤其是流量為 1018cm－2·s－1時(shí)，電子數(shù)密度在10－5s左右達(dá)到一個(gè)極大值6×1012cm－3，隨后衰減，在模擬時(shí)間內(nèi)已經(jīng)趨于穩(wěn)定.這種現(xiàn)象是反應(yīng)過程與空間過程共同作用的結(jié)果.流量越大，趨于穩(wěn)定的時(shí)間越短，是由于在60 km高空，粒子數(shù)密度越大，電子的壽命越低［5］，其衰減就越快與注入量達(dá)到平衡.在等離子體低目標(biāo)技術(shù)中，為了滿足低目標(biāo)技術(shù)要求，等離子體的臨界密度至少要在很短的時(shí)間內(nèi)達(dá)到1010cm－3以上.下面著重對等離子體流量為1018cm－2·s－1的情況進(jìn)行研究.

圖1 不同流量下源點(diǎn)處電子數(shù)密度隨時(shí)間的演化 實(shí)線、短劃線和虛線分別代表流量為 1018，1016和 1014cm －2·s－1的情況

圖2為零維和一維等離子體源點(diǎn)處電子數(shù)密度隨時(shí)間的演化圖.一維等離子體過程中電子在源點(diǎn)的流量設(shè)為 1018cm－2·s－1，為了便于比較，我們將零維過程中電子的注入量設(shè)為 1019cm－3·s－1，即兩個(gè)過程在單位時(shí)間、單位體積內(nèi)總的注入量相同.如圖2所示，零維過程中電子數(shù)密度隨著等離子體注入量的增加迅速升高，在10 μs左右達(dá)到峰值，隨后開始迅速下降，到150 μs左右趨于穩(wěn)定.而一維等離子體過程中并沒有出現(xiàn)零維過程中那樣明顯的電子數(shù)密度的峰值，而是在10 μs左右增長趨勢減緩，到50 μs左右開始出現(xiàn)衰減，并趨于穩(wěn)定.零維等離子體過程隨著注入量的增加電子數(shù)密度所達(dá)到的峰值明顯比一維等離子體過程的最大值要高，且零維過程也比一維過程衰減得要快.這種現(xiàn)象說明，空間過程對低氣壓大氣等離子體的演化起著很重要的作用.

圖3為流量1018cm－2·s－1的情況下電子數(shù)密度在不同時(shí)刻的空間分布.如圖所示，電子在空間過程的作用下隨著時(shí)間的推移不斷由等離子體產(chǎn)生源處向外擴(kuò)散.在60 km高空由于空氣含量稀薄和氣壓較小的影響，電子向外擴(kuò)散得很快，200 μs時(shí)在模擬的邊界(5 cm)處電子數(shù)密度已經(jīng)達(dá)到了1011cm－3.并且在等離子體源附近，等離子體分布隨著時(shí)間的推移逐漸趨于穩(wěn)定，越靠近源點(diǎn)趨于穩(wěn)定的時(shí)間越短.

圖 4 為流量 1018cm－2·s－1的情況下數(shù)密度隨時(shí)間的演化圖，圖中虛線為數(shù)密度，實(shí)線為數(shù)密度.如圖所示，這兩種正離子數(shù)密度的時(shí)間演化過程與電子數(shù)密度具有相似的趨勢，都在10 μs增長趨勢減緩，在50 μs左右達(dá)到極大值.和數(shù)密度最大值的比值約為28∶37，這與注入的比例21∶79產(chǎn)生了很大的差別.

圖3 流量為1018cm－2·s－1時(shí)電子數(shù)密度的空間分布

圖4 流量為1018cm－2·s－1時(shí)數(shù)密度隨時(shí)間的演化實(shí)線為數(shù)密度，虛線為數(shù)密度

圖5 流量為1018cm－2·s－1時(shí) N+2數(shù)密度的空間分布

圖6 流量為1018cm－2·s－1時(shí)數(shù)密度的空間分布

鑒于邊界條件選取的任意性和無法判斷是否達(dá)到穩(wěn)態(tài)，用以上數(shù)值結(jié)果判斷達(dá)到穩(wěn)態(tài)所需等離子體流的強(qiáng)度是不充分的，需要做進(jìn)一步討論.由于邊界處等離子體已很稀薄，可以采用近似的模型.

4.半無限空間的反應(yīng)擴(kuò)散過程解析分析

我們所做的主要近似就是將復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)簡單化，而且只考慮最具實(shí)用價(jià)值的電子組分.我們先考慮純擴(kuò)散，再加入由于化學(xué)反應(yīng)(主要是復(fù)合)引起的密度減少.

4.1.半無限空間的純擴(kuò)散過程

對于等離子體發(fā)生器，若只考慮所產(chǎn)生粒子的純擴(kuò)散過程而忽略化學(xué)反應(yīng)和漂移過程，當(dāng)有持續(xù)的粒子流注入時(shí)，其密度分布的時(shí)空演化可由如下的模型來描述:在一維半無限空間x∈(0，∞)中，在左邊界面x=0上有持續(xù)的粒子流注入，單位時(shí)間內(nèi)單位面積上注入的粒子數(shù)為DQ(D為擴(kuò)散系數(shù)).若初始的粒子數(shù)密度為均勻分布n0，則粒子數(shù)密度n(x，t)的定解問題為

可以證明此定解問題的解為［12］

我們來分析空間中某一個(gè)定點(diǎn)的粒子數(shù)密度隨時(shí)間的變化情況.

說明隨著時(shí)間的推移，半無限空間上任意一點(diǎn)的密度都在單調(diào)無限增大，即當(dāng)t→∞時(shí)，n(x，t)→∞.而對有限的時(shí)間 t，當(dāng) x→∞ 時(shí)，n(x，t)→n0，即粒子注入的影響需要一定的時(shí)間才能到達(dá)確定的地點(diǎn).

4.2.半無限空間的反應(yīng)擴(kuò)散過程

當(dāng)?shù)入x子體中接近穩(wěn)態(tài)分布時(shí)，特別在計(jì)算邊界處，反應(yīng)消減項(xiàng)將占主體地位，可以由如下的定性模型刻畫反應(yīng)擴(kuò)散過程:

和較完備方程組比較，在方程中用一簡單的衰減項(xiàng)代替反應(yīng)項(xiàng).k=1/τ，τ是一等效壽命.

此定解問題的解為［12］

同樣，我們來分析空間中某一個(gè)定點(diǎn)的粒子數(shù)密度隨時(shí)間的變化情況.當(dāng) t→∞時(shí)，n(x，t)→Q，即隨著時(shí)間 t的增大，空間某一點(diǎn)的粒子密度趨向于一個(gè)穩(wěn)定的空間分布.其峰值為而產(chǎn)生的等離子體總量可表示為二者乘積 Γτ，與擴(kuò)散系數(shù)無關(guān).所以，如果只考慮產(chǎn)生的等離子體總量，零維計(jì)算就可滿足需要，而為研究空間分布和密度，則需一維計(jì)算.這在具體應(yīng)用中還是很重要的.

從這一模型我們可以做一些簡化的估計(jì).首先是半寬度，它不受人為控制，完全決定于壽命和等效擴(kuò)散系數(shù).從 Vidmar［5］的數(shù)據(jù)看，在很寬的空間范圍，如果達(dá)到1012cm－3的電子密度，電子壽命是10－5s.而等效的擴(kuò)散系數(shù)我們卻不知道.如果按電子分量為 1.76×107cm2/s算，這一半寬度為 13 cm，如果按離子分量為300 cm2/s計(jì)算，為0.5 mm.實(shí)際情況處于二者之間.為達(dá)到一定的電子密度n，所需電子流量為

4.3.從數(shù)值模擬結(jié)果和近似解析表達(dá)式估計(jì)穩(wěn)態(tài)解

在(12)式中，我們知道電子壽命 τ=1/k可以設(shè)為10－5s.所以可以從計(jì)算所得到的邊界處的電子密度值n(l，t)求有效擴(kuò)散系數(shù)D.

在t=2 ×10－4s，x=5 cm 處，n(l，t)=1 ×1010cm－3，計(jì)算得到D=4.8 ×104cm2/s，計(jì)算得到穩(wěn)態(tài)時(shí)的峰值為1.4×1013cm－3，分布的半寬度為0.7 cm.

這一結(jié)果和圖3顯示的數(shù)值模擬結(jié)果接近，說明我們的模擬已經(jīng)接近穩(wěn)態(tài)分布.峰值數(shù)值較模擬結(jié)果略高，可能因?yàn)榻平馕鍪皆诖颂幉簧踹m用.

所以，在我們所設(shè)的高度，要得到密度為1012cm－3，厚度1 cm左右的等離子體層，所需等離子體流為1018cm－2·s－1.至于由這一結(jié)果估計(jì)所需源的功率，可以參考文獻(xiàn)［13］.所得數(shù)值模擬結(jié)果的合理性是因?yàn)槲覀兊哪M區(qū)域?qū)挾?5 cm)遠(yuǎn)大于最后得到的等離子體分布的半寬度(0.7 cm).

5.結(jié) 論

利用一維模型，用數(shù)值模擬的方法研究了有源大氣等離子體在低氣壓開放環(huán)境下的反應(yīng)擴(kuò)散過程，得到了考慮化學(xué)反應(yīng)、擴(kuò)散以及漂移共同作用下的大氣等離子體的主要成分隨等離子體注入流量的變化規(guī)律.使用一個(gè)近似的解析解與數(shù)值模擬結(jié)果銜接，估計(jì)達(dá)到穩(wěn)態(tài)時(shí)的電子分布.

本文提供了一種研究開放環(huán)境下有源等離子體的反應(yīng)擴(kuò)散問題的方法，可以用以估計(jì)產(chǎn)生一定密度厚度等離子體所需要的流量，并進(jìn)一步估計(jì)所需要的功率.

作者衷心感謝中國科學(xué)院物理研究所王龍先生對本工作的指導(dǎo).

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PACS:52.50.Dg，92.60.H － ，52.65.－y，92.70.Cp

Numerical simulation of reaction-diffusion process of air plasma with a plasma source in open atmospheric environment*

Yin Zeng-Qian1)?Zhao Pan-Pan2)Dong Li-Fang2)Fang Tong-Zhen3)
1)(Department of Mathematics and Physics，North China University of Electric Power，Baoding 071003，China)
2)(College of Physics Science and Technology，Hebei University，Baoding 071002，China)
3)(Institute of Physics，Chinese Academy of Sciences，Beijing 100190，China)
(Received 29 January 2010;revised manuscript received 26 April 2010)

A one-dimensional model is used to investigate the reaction-diffusion process of air plasma with a plasma source by numerical simulation in low pressure open atmospheric environment.The spatial evolutions of main charged species’densities in the chemical reaction，drift and diffusion processes are obtained for a given plasma flow.The results of numerical simulation are combined with an approximate analytical formula to estimate the necessary plasma flow for electron density when a stable state is formed，with which the necessary power of the plasma source also can be estimated.

air plasma，plasma source，numerical simulation，reaction-diffusion process

*國家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號:10705049，10975043)資助的課題.

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant Nos.10705049，10975043).