準二維二元混合顆粒動態循環反轉分層的體積效應*

吳宇航 鄭 寧 文平平 李糧生 史慶藩? 孫 剛

1)(北京理工大學物理系，原子分子簇科學教育部重點實驗室，北京 100081)

2)(中國科學院物理研究所，北京凝聚態物理國家實驗室，北京 100190)

(2010年4月18日收到;2010年5月11日收到修改稿)

準二維二元混合顆粒動態循環反轉分層的體積效應*

吳宇航1)鄭 寧1)文平平1)李糧生1)史慶藩1)?孫 剛2)?

1)(北京理工大學物理系，原子分子簇科學教育部重點實驗室，北京 100081)

2)(中國科學院物理研究所，北京凝聚態物理國家實驗室，北京 100190)

(2010年4月18日收到;2010年5月11日收到修改稿)

對垂直振動作用下準二維二元混合顆粒系統的動態循環反轉分層現象進行了系統研究，得到了頻率與加速度的關系相圖，并觀測到分層的動態循環反轉區域.發現動態循環的反轉周期與顆粒總體積的變化有單調遞增關系.利用Hong的競爭機制理論對動態循環反轉的現象及其體積效應的機理給出了解釋.

顆粒，分層，周期

PACS:45.05.+x，45.70.－ n，05.20.－y

1.引 言

作為顆粒研究中的一個前沿問題，混合顆粒振動分層一直是物理學家關注的學術焦點之一［1—6］.事實上，顆粒分層的探究也極具實際應用價值，如在礦物篩選、粉末冶金、制藥過程等工農業生產中采用的技術都與顆粒分層有著密切的關系［7］.這些技術中有的以不同顆粒的混合為目的，有的則以不同顆粒的分離為目的.實驗研究證明，振動下的顆粒系統是一個極其復雜的耗散結構，目前已知的分層機制有對流、滲漏、凝聚［8—12］等，同時這些機制還受到多種因素的影響，如振動頻率、振幅、空氣作用、顆粒本身性質等［13—15］.由此，人們提出了各種理論模型來試圖解釋分層現象，但迄今為止尚未有一個公認的理論來準確解釋顆粒分層現象，只有Hong等［16，17］的凝聚與滲透競爭的機制較有說服力.

一般來說，垂直振動導致的混合顆粒分層的構型有巴西果(大顆粒在上而小顆粒在下)，反巴西果(小顆粒在上而大顆粒在下)和三明治(大顆粒層在上下兩個小顆粒層之間)這三種分層類型，并且這些分層構型都是穩態的，即一旦分層構型形成后，則總體狀態就不再隨時間改變，至多是分層界面的傾斜角度略有變化，或者層內有局部對流等現象存在.最近的研究發現了一種新的分層現象，即巴西果和三明治之間的動態循環翻轉分層［18，19］.然而對這一現象尚缺乏系統的研究.眾所周知，作為有限體系，系統的體系大小對其性質有著決定性的作用，所以顆粒系統的體積效應是一個重要的研究課題.

本文以二元混合顆粒系統為考察對象，對循環反轉分層現象的體積效應進行了重點觀測.實驗中我們采用準二維顆粒系統，這是考慮到觀察與測量的客觀性(三維系統下顆粒體系內部的分層界面存在彎曲，難以準確觀察).我們首先得到了 f—Γ相圖，同時測量了循環分層周期，給出了振動周期與二元顆粒總體積的變化規律，最后利用Hong的競爭機制理論對動態分層現象做出了解釋.

2.實驗與結果

在實驗中二元顆粒分別為銅球(直徑為320 μm±30 μm，密度為 8.38 g/cm3)和氧化鋁球(直徑為170 μm ±10 μm，密度為 1.65 g/cm3). 二元混合顆粒填裝在扁方形玻璃容器中，容器底為金屬平板，容器的尺寸為40 mm×10 mm×50 mm(長 ×寬 ×高).容器固定在垂直振動的電磁振動臺上.施加于容器的加速度和頻率均由控制系統自動調節.無量綱化振動加速度為Γ=4π2Af2/g，其中A是振幅，g是重力加速度.在實驗中我們選擇的振動加速度范圍是 1.0≤Γ≤8.0，頻率范圍是20≤f≤50 Hz.實驗開始前攪拌兩種顆粒物質使之盡可能混合均勻，然后使容器在所選頻率和加速度范圍內振動，并記錄各種條件下顆粒系統的形態特征.實驗環境的濕度為(20±5)%.為了避免靜電影響，將金屬基座接地，并用金屬湯匙攪拌顆粒.由此得到的f—Γ空間分層相圖，如圖1所示.圖1中的 A區表示顆粒集體的微弱振動態，顆粒處處均勻混合，內部有時會有對流發生，但沒有任何分層現象.B區為巴西果分層區域，此時銅顆粒占據上層位置，氧化鋁顆粒占據下層位置.C區為混合區，可以觀察到其中有滲透、凝聚、對流和顆粒氣化同時存在，很難準確地定義該區域的顆粒行為.D區是振飛區，上層顆粒呈現顆粒氣體狀態.區域E為循環反轉分層區域，我們的研究都將在E區中進行.需要說明的是，我們界定的顆粒系統構型均是指相應的Γ和f值均能保證30 s以上的狀態.

圖1 頻率-加速度相圖 A區為微弱振動區，B區為巴西果區，C為混合區，D為振飛區，E為循環反轉分層區

在E區顆粒系統從混合態開始，經過一段時間演化成巴西果態，然后從巴西果態演變成為反巴西果態，之后迅速變化成為三明治態(從反巴西態過渡到三明治態一般不超過1 s，因此可以把反巴西果態看作為一個準穩態)，最后再返回到巴西果態.這種巴西果態-反巴西果態-三明治態-巴西果態的動態循環會在實驗中持續穩定地進行.對于這種循環分層，周期是一個重要參數，不妨將其定義為從巴西果態開始，再回復到下一個巴西果態開始所經歷的時間.以顆粒系統處于f=40 Hz，Γ=6.6，顆粒總體積為3.6 mL(體積比為1∶1)為例，其狀態演化過程分別如圖2(a)—(f)所示.圖2(a)為振動后形成的巴西果態，當巴西果狀態確定時，即銅層中幾乎沒有氧化鋁顆粒時(<5%)，將此時刻作為周期計時零點.然而這種分層狀態并不穩定，隨著時間的演化，銅顆粒逐漸向容器壁一側堆積，顆粒體系的分界面出現傾斜，銅顆粒堆積帶來的擠壓造成氧化鋁顆粒向另一側傾斜.直至某一時刻，氧化鋁顆粒從銅層最薄處(往往是堆積的反方向一側)處涌出，如圖2(c)所示.之后氧化鋁顆粒迅速占據上層位置，覆蓋在銅顆粒層之上，形成反巴西果態.隨后氧化鋁顆粒開始不斷地向下滲漏，在一定時間內形成分界面鮮明的三明治構型，如圖2(d)所示.隨著系統繼續演化，上層的氧化鋁顆粒不斷滲漏穿過銅顆粒層進入到最下層的氧化鋁顆粒層，逐漸地上層氧化鋁顆粒層變得稀薄，而銅層則逐漸地升至表面，如圖2(e)所示.隨著時間推移，系統重新恢復到銅顆粒層在上、氧化鋁顆粒層在下的巴西果態，如圖2(f)所示.至此計時所經歷的時間為一個循環分層的周期，定義為τ.此后隨著時間延續，整個系統重復上述循環過程.

接著我們在f=40 Hz和Γ=6.6的振動條件下系統地測量了在銅與氧化鋁顆粒體積比始終保持為1∶1不變的條件下，總體積從3.6 mL增加至6.8 mL，周期與不同的顆粒總體積之間的相互關系.圖3顯示了改變顆粒總體積情況下的周期時間曲線.圖中每個數據點是觀測15個循環周期的平均值.其中實線為周期τ的時間曲線，可以看出曲線表現為單調上升，并呈現出一定的非線性.圖中虛線是氧化鋁顆粒突破銅層的一瞬間(如圖2(c))至下一個巴西果態的開始(圖2(f))的周期(定義為τ1)的時間曲線.可以看出，在一個總體積值上τ1值非常接近τ值，且兩條曲線的形狀基本類似，因此解釋轉變時間τ1將對闡明周期的體積效應問題有極大幫助.當顆粒體積小于3.6 mL或者大于6.8 mL，均會導致循環分層現象的消失，因此可以認為這兩個值是該顆粒體系耗散結構的體積臨界點.

圖3 循環反轉分層現象循環周期 τ與τ1 f=40 Hz，Γ =6.6，實線表示 τ，虛線表示 τ1

3.討 論

根據 Hong 等［16，17］所提出的振動分層理論，循環反轉分層機制可能是由于滲透與凝聚兩個機制相互競爭的結果.在 Hong的模型中，Tc(Al2O3)與Tc(Cu)分別是氧化鋁顆粒與銅顆粒的臨界溫度，兩者之比為，這里 mAl2O3和 mCu分別是氧化鋁和銅的質量，dAl2O3和dCu分別是兩者的顆粒半徑，假設顆粒系統的溫度 T處于 Tc(Al2O3)

我們在實驗中也觀測到，在巴西果狀態形成后，銅層的振動范圍在逐漸減少，如圖4(b)所示.圖4為f=40 Hz，Γ=6.6下，顆粒總體積為6.8 mL(體積比為1∶1)的循環狀態.因為圖2中的銅層過薄，在圖中不易分辨銅層變化差異，故此我們需要選擇較厚的銅層作為比較.銅層振動范圍逐漸減少的事實意味著其動能不斷損耗，而氧化鋁層振動范圍逐漸增加直至完全流化，意味著其動能不斷增加，振動的激烈程度加劇.在氧化鋁層振動加劇的情況下，銅層的振動趨于平緩，使得氧化鋁層與銅層之間碰撞的力不斷增加，直至氧化鋁層有足夠的力推開上方最薄處的銅層，涌上表面破壞平衡結構.但要說明的是，如果銅顆粒層本身質量過大，使得下方的氧化鋁層無法沖破銅層，可使循環中斷.而在反轉瞬間(如圖2(c))歷經三明治態(如圖2(d)，(e))最后到達下一個巴西果態(如圖2(f))所表示的時間內，滲透機制占據優勢，銅顆粒之間的空隙足以使氧化鋁顆粒滲透而至容器底層，從而從三明治態重新演化為巴西果態.這樣凝聚與滲透在兩個過程中輪流占據優勢，使得循環不斷繼續.對于周期與顆粒總體積之間的關系，如前所述，周期τ基本由τ1決定.而在這個滲透機制起主要支配的過程中，總體積的增加意味著銅層與氧化鋁層厚度同時增加，銅層的變厚無疑會增加氧化鋁顆粒在滲透過程中與銅顆粒碰撞的平均次數，也可能會影響到氧化鋁的滲透速度，比較圖2(b)與圖4(b)，明顯后者的銅層厚度要比前者大得多(在滲透全程中，后者的銅層厚度一直比前者要大).而在銅層上方氧化鋁顆粒數目的增加，無疑會延長滲透時間，因此，對于總體積增加的情況，銅層與氧化鋁層同時增加都將有利于滲透時間的延長，所以定性來看，在循環反轉分層允許的體積范圍內，周期是總體積的單調增函數.如果假設氧化鋁顆粒在銅層上方的數量是影響滲透時間的惟一因素，周期時間曲線應該呈線性.但實際測量得到的周期曲線末端的非線性，可能暗示了氧化鋁顆粒的滲透速度會受到銅層厚度及氧化鋁在銅層上數量的影響，對此我們需要進一步的研究.

圖4 顆粒循環周期反轉分層示意圖 總體積為6.8 mL的循環狀態.f=40 Hz，Γ =6.6，(a)與(b)圖中用深色線條標出的是銅顆粒層在振動中的體積，(a)—(f)為狀態演化過程

4.結 論

觀測了不同頻率和振動幅度下準二維二元混合顆粒系統的相圖分布，發現了動態循環分層的區域，同時詳細描述了循環周期內不同的分層行為，并且定義了一個重要參數:循環周期，發現循環周期隨顆粒體系的總體積成單調上升關系.最后利用凝聚與滲透的競爭機制解釋了動態循環分層的現象，定性討論了在循環反轉分層中的體積效應.

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PACS:45.05.+x，45.70.－ n，05.20.－y

Volume effect in the cyclic segregation of quasi two-dimensional binary granular mixture*

Wu Yu-Hang1)Zheng Ning1)Wen Ping-Ping1)Li Liang-Sheng1)Shi Qing-Fan1)?Sun Gang2)?
1)(Department of Physics，Beijing Institute of Technology，Beijing 100081，China)
2)(Beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics，Institute of Physics，Chinese Academy of Sciences，Beijing 100190，China)
(Received 18 April 2010;revised manuscript received 11 May 2010)

A systematic study about the cyclic segregation observed experimentally in a vertically vibrated quasi two-dimensional binary granular mixture is reported.The frequency-amplitude phase diagram was obtained，in which the region of cyclic segregation was found.We also measured the period of the cyclic segregation and showed the relationship between the period and total volume of granular mixture.Finally，the competition mechanism of percolation and condensation from Hong’s theory is used to explain the cyclic segregation and volume effect qualitatively.

granular matter，segregation，period

*國家自然科學基金(批準號:10975014，10875166)資助的課題.

?通訊聯系人.E-mail:qfshi123@bit.edu.cn

?通訊聯系人.E-mail:gsun@aphy.iphy.ac.cn

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant Nos.10975014，10875166).

?Corresponding author.E-mail:qfshi123@bit.edu.cn

?Corresponding author.E-mail:gsun@aphy.iphy.ac.cn