高放廢物地質處置的地球化學屏障研究進展

摘要近年來，隨著中國經濟的快速增長，能源短缺問題越來越嚴重，發展和利用核能已成為一種主要的解決方案，因此核廢物的安全處置則成為現實的重要課題。我國在利用膨潤土作為工程屏障的研究工作，主要限于選擇合適的的膨潤土，而高廟子膨潤土作為最終選擇的緩沖材料，其基本物理-化學特性已得到確定，但有關熱—水—力耦合的實驗尚未開展，相關課題的研究尚需努力。鑒于國際上已對多種其他備選膨潤土進行過大量研究，有關成果可望用于指導將在我國進行的高廟子膨潤土實驗研究。本文主要介紹工程屏障的地球化學特性的國內外研究進展，對近期國內外研究成果和未來發展前景進行總結。

關鍵詞高放廢物 地質處置 地球化學屏障

中圖分類號:X5文獻標識碼:A

核電是一種較為安全、經濟、清潔、高效的能源，且越來越受到大家的重視。1950年世界上第一座核電站建成，接著許多國家先后建立了屬于自己的核電站。到了20世紀70年代，世界各國都已經意識到核電在未來可預期的新能源格局中將占有極為重要的戰略地位。30年的時間核電站走完了常規電站100年的歷程。目前為止，核電已經與火電、水電一樣成為支撐世界電源的三大支柱之一。到2007年底，全世界已經在運行的核電機組約為438臺，總裝機容量達到3.6億千瓦，核電供電量中在全球所占比重為17%。但是核工業無論是生產研究方面還是核技術的應用方面均可能產生“核廢物”，也就是平常所說的“放射性廢物”。依據其放射性水平分為高放廢物、中放廢物、低放廢物。世界上對低、中放廢物進行安全處置已經有較為成熟的技術條件。而對那些含毒性大、半衰期較長的放射性核素高放廢物的安全處置仍有待研究，是一個世界性的難題。

曾有“深海溝處置”、“太空處置”、 “冰蓋處置”、“巖石熔融處置”等多種處置高放廢物的方案。但是經過多方多年的研究和實踐，目前普遍可以接受的方案是將高放廢物埋在距離地表深約500～1000m的地質體中進行深部的地質處置，將其永久隔離，遠離人類的生存環境。這種埋藏高放廢物的地下工程采用“多重屏障系統”，將廢物(乏燃料或玻璃固化塊)貯存在廢物罐中，在外包裹緩沖材料，再向外則是圍巖(花崗巖、凝灰巖、巖鹽等)，這種工程即為“高放廢物處置庫”。其設計思路適宜環保的要求。而對于廢物體、廢物罐及緩沖回填材料就是“工程屏障”，其緩沖回填材料即為高放廢物的地球化學屏障。而“天然屏障”就是“工程屏障”周圍的地質體。

1 高放廢物地質處置過程中其緩沖回填材料研究

緩沖回填材料的研究具有極其重要的作用，其作用有以下幾個方面:首先用于維護處置庫結構穩定性的工程屏障作用;通過阻止地下水的滲流的水力學屏障作用;通過阻滯核素遷移的化學屏障作用;導體作用以及對輻射熱具有良好的熱傳導和擴散作用。

錢麗鑫①等首次對我國高廟子膨潤土(高放廢物處置庫首選緩沖材料)的基本特性進行了系統的研究。通過研究獲取了自由和側限條件下高壓實高廟子膨潤土的持水曲線，并分析了曲線特征;通過研究實其水化后的微結構變化的特征，找到了計算該材料殘余孔隙量的新方法;并且采用瞬時截面法，通過試驗獲取了側限條件下高壓實高廟子膨潤土的非飽和滲透系數最終完成了數值模擬，其結果與試驗實測值吻合比較好。該研究所取得的成果，對于我國高放廢物處置庫工程屏障材料的選用以及工程設計具有非常重要的理論意義與工程實踐意義。

研究結果表明，GMZM 的熱容量、熱擴散系數、導熱系數均隨著壓實密度的增大而增大，石英砂和石墨等添加劑則可以明顯的提高緩沖材料的導熱性能、熱擴散性能，但是對比熱卻沒有顯著的影響。當GMZM導熱系數得壓實干密度大于1.8 g/cm3時，其熱擴散系數與GMZ01的相比均提高了20%以上。而緩沖材料的導熱系數隨著其含水量與干密度的增大而增大，其壓實干密度與含水量并不具一致的線性或者別的關系。而當GMZ01飽和度大于20%后，不同的壓實干密度的樣品的比熱、導熱系數、熱擴散系數、熱容量等均與飽和度有線性相關的關系。

連會青等②則運用地球化學障原理，在廣東大亞灣地區的放射性廢物處置場所進行人工工程地球化學的屏障的可行性研究，針對當地“酸性——氧化”的水土利用條件，進行了一系列的動態淋濾柱模擬實驗和靜態模擬實驗，測定了核素濃度、分配系數K等要素隨時間及遷移距離的變化而發生的改變。研究結果表明，作為主要添加劑的Na2S所建立的“堿性--還原” 工程地球化學屏障，對阻滯235 U92，60Co27，90Sr38、核素的遷移極為有效，首先可以顯著的改善其土體地球化學條件，而且可以降低土體的滲透性能，是一項十分經濟、實用、簡便的工程技術。

康厚軍等③研究選擇合適的的添加劑以提高巖土對鍶的吸附能力，采用測定吸附比的方法，選擇八種添加劑(①灰黑色疏松狀腐殖質、②灰黑色碳質砂巖、 ③磷灰巖、 ④黃鐵礦、 ⑤粉煤灰、⑥化學試劑Na2S、 ⑦工業純Na2CO3 、⑧AlCl3溶液)加入到兩種基礎物料(第一種基礎物料為探井底部的褐色含角礫，砂質亞粘土。第二種基礎物料為灰色含角礫砂土，巖土以富含碳質和鐵質物為特點，透水性強)中進行實驗。結果表明，在第一種基礎物料中，加入Na2S和Na2CO3(下轉第90頁)(上接第88頁)兩種添加劑，Kd值從16.5分別增加到3.07*103和2.03*103;在第二種基礎物料中，加入Na2S和Na2CO3兩種添加劑，Kd值從16.5分別增加到3.07*103和2.03*103;對添加劑的屏障機制進行了探討，認為產生SrCO3沉淀是提高吸附比的主要原因。

1996-2001年，中國輻射防護研究院與日本原子力研究所合作了課題“低中放射性廢物淺地層處置安全評價方法研究”，較為系統地對黃土的遷移和影響遷移的因素中237N，238Pu，85Sr，134Cs，60Co等放射性核素進行研究，并開發了放射性廢物的淺地層處置的安全評價方法。李利華等研究了回填材料中Sr，Cs放射性核素的吸附及遷移。葉明呂等則研究了沸石中Sr，Cs放射性核素的吸附與遷移，并進行了其作為回填材料的可行性研究。Allara進行了廢核料中Sr，Cs等14種核素在天然巖石與粘土等物質中的吸附行為研究，得出了核素在膨潤土，花崗巖/石英砂混合物(1:9)中不同組份水相，不同核素溫度，濃度及顆粒直徑下的吸附比。Gillnan等研究了膨潤土-砂混合物中85Sr核素的擴散轉移得出其吸附比。Torstenfelt研究了放射性核素在致密的膨潤土中的擴散遷移。Histanen研究了擠壓的碎巖石-膨潤土集料中Sr，Cs等的吸附，數據量大，但數據的平行性較差。

2 結語

目前我國處置庫的回填材料已經確定使用膨潤土，高放廢物處置庫的緩沖回填材料初步確定為內蒙古高廟子膨潤土并對其巖土力學，礦物學，熱學性質及物理力學性質進行了研究。隨著低碳經濟時代的到來，我國的核電事業將迎來高速發展的階段，高放廢物的地質處置必將變得更加緊迫和重要。深入研究高放廢物地質處置的地球化學屏障既是當前經濟發展面臨的現實問題，也是將來進行技術攻關的重點。只有不斷地提高現有屏障阻滯核素的能力，增強屏障阻滯核素的經濟技術可行性，將各種方法有機的結合起來，取長補短才能找到阻滯核素的最佳屏障。

注釋

①錢麗鑫.高放廢物深地質處置庫緩沖材料—高廟子膨潤土基本特性研究[D].上海:同濟大學土木工程學院，2007:1～2.

②連會青，武強.大亞灣廢物處置場中工程地球化學屏障的研究[J].中國礦業大學學報，2004.33(5):563～568.

③康厚軍，張東，李寬良，傅依備.含鍶極低放廢物處置的地球化學工程屏障研究[J].核化學與放射化學，2006.28(4):225～230.