顆粒團聚行為對彌散型核燃料芯體失效的影響分析

董穎璇,呂俊男,李 群,*

(1.西安交通大學 航天航空學院 機械結構強度與振動國家重點實驗室,陜西 西安 710049; 2.中國核動力研究設計院 反應堆燃料及材料重點實驗室,四川 成都 610213)

彌散型核燃料元件是將易裂變燃料相以小顆粒形式彌散分布在相對惰性的非裂變基體材料中的一種混合型燃料元件[1],具有導熱性能好、抑制燃料腫脹、包容裂變碎片、阻止裂變物質泄漏等優點,可提高反應堆堆芯的燃耗和安全可靠性[2-3]。然而,現行混料工藝條件無法保證燃料顆粒在芯體中的均勻分布,這必然導致核燃料顆粒在芯體中的局部團聚現象。燃料顆粒團聚將造成彌散型核燃料芯體中局部傳熱性能變差,顆粒之間的腫脹干涉效應變強,致使芯體更容易在顆粒團聚區域出現裂紋萌生和斷裂等失效現象,威脅反應堆堆芯的安全運行。因此,核燃料顆粒在基體中的局部團聚行為(即團聚程度、分布位置等)是影響彌散型核燃料元件性能的關鍵因素,分析顆粒團聚行為對彌散型核燃料芯體失效的影響可為優化燃料元件設計奠定基礎。

顆粒團聚是顆粒增強復合結構中非均勻分布顆粒的局部聚集現象,故燃料顆粒團聚代表彌散型核燃料元件中燃料相的局部非均勻性增加。彌散型核燃料芯體在結構上屬于復合結構。顆粒團聚對復合結構的等效力學性能、失效強度、斷裂韌性以及損傷行為等[4-7]都有影響,復合結構的斷口處裂紋源通常還伴有增強相顆粒的團聚,這種現象可統稱為顆粒團聚對復合結構等效力學性能的“短板效應”。顆粒分布均勻性好的復合結構強度高[8],并且顆粒團聚會降低材料的韌性[4]。彌散型核燃料元件的強度和失效同樣取決于芯體中的顆粒團聚區域。同時,燃料元件中的應力場受反應堆一回路中冷卻劑產生的環境靜水壓力作用,而環境壓力對燃料顆粒團聚“短板效應”的影響尚無定論。為精確評估彌散型核燃料芯體的失效行為,需要分析燃料顆粒團聚行為對芯體應力場的影響,并討論環境壓力對燃料顆粒團聚“短板效應”的作用。

本研究通過構建彌散型核燃料元件的代表性體元(RVE)模型,分析陶瓷燃料顆粒輻照腫脹作用下燃料顆粒團聚對芯體失效的影響。綜合考慮數值模型的計算性和收斂性,對三維團聚模型進行合理的等效簡化,將非團聚區域進行等效處理,聚焦于燃料顆粒團聚特征(包括團聚體積分數和團聚位置)的影響。其中,非團聚區域的等效處理考慮燃料顆粒和基體材料的熱膨脹系數、體積模量和剪切模量。輻照效應考慮基體所受燃料顆粒的輻照腫脹、燃料-基體界面的損傷層(IL)以及隨輻照劑量和溫度變化的材料性質等因素。彌散型核燃料芯體中的應力場及失效載荷條件主要來源于燃料顆粒的輻照腫脹變形及包殼外的環境壓力作用。

本研究針對燃料顆粒團聚行為對彌散型核燃料元件芯體失效的影響展開分析,通過對彌散型核燃料元件團聚RVE模型的數值模擬,揭示燃料顆粒團聚體積分數、顆粒團聚位置、運行環境靜水壓力等關鍵因素對芯體失效的影響機理。

1 數值方法

1.1 有限元模型

彌散型核燃料元件的結構如圖1a所示,由金屬包殼、金屬基體和非均勻分布的核燃料顆粒組成。局部燃料顆粒分布間距過近導致的顆粒團聚現象會改變芯體中的應力場分布,進而影響彌散型核燃料元件的失效行為。因此,本研究從彌散型核燃料元件中抽象出RVE模型,通過力學等效過程建立含顆粒團聚行為的RVE模型,等效過程如圖1b～d所示。

a——彌散型核燃料元件;b——局部彌散型核燃料元件代表性體元模型;c——非團聚區域等效簡化的彌散型核燃料元件代表性體元模型;d——網格劃分結果

從圖1a所示的彌散型核燃料元件中抽象出圖1b所示的RVE模型,模型包含上下包殼及彌散芯體兩部分。RVE模型在整個燃料元件中所處位置不同,其邊界條件也不同。為了聚焦燃料顆粒團聚行為對整個芯體強度的影響,假設每個RVE模型中只存在一個團聚區域,芯體其余部分燃料相等效均勻化。

根據Mori-Tanaka等效理論[9],含非均勻相的復合材料性質可通過等效處理求得其等效材料常數。將圖1b中的非團聚區域等效為圖1c所示的均勻材料,則材料性質可通過Mori-Tanaka等效理論獲得[9-10]。此外,由于復合結構的破壞應力與顆粒間的距離相關[8],圖1c所示的團聚區域中采用團聚顆粒的最小間距定義團聚程度。

基體所受燃料顆粒的輻照腫脹壓力作用可通過解析方法獲得,取代燃料顆粒實體作用于基體內部[11]。由于燃料顆粒裂變產生的固態裂變產物的擴散作用,金屬基體和燃料顆粒間存在約5～10 μm的第三相物質損傷層[12-13]。本文在顆粒和基體中間構建了6.5 μm的損傷層模型。同時,上下包殼表面受反應堆中冷卻劑流動導致的環境壓力作用。有限元模型的網格劃分結果如圖1d所示,對幾何模型中的損傷層進行網格細化,以提高計算收斂性。

1.2 燃料顆粒團聚建模方法

燃料顆粒團聚建模形式有多種,如立方排布和密集堆疊等形式[14],如圖2所示。利用圖2a所示的立方排布形式計算得到的顆粒團聚體積分數在33%左右,而根據圖2b所示密集堆疊排列構建顆粒分布模型的顆粒團聚體積分數相對最高,可達到70%,故本研究采用密集堆疊排列方式進行彌散型核燃料芯體含顆粒團聚特征的RVE建模。

a——立方排布;b——密集堆疊

顆粒團聚程度由團聚區域的最小顆粒間距(dt)定義,根據圖2b所示的幾何構型與團聚區域的局部燃料顆粒體積分數(Vt)的關系,團聚區域的最小顆粒間距可表達為:

(1)

其中,Rf為燃料顆粒半徑。

1.3 非團聚區域等效處理方法

非團聚區域采用等效處理的方法進行均一化(圖3),以聚焦燃料顆粒團聚行為對彌散型核燃料芯體失效的“短板效應”影響進行研究。均一化等效處理時,非團聚區域的材料屬性根據Mori-Tanaka等效理論[9-10]進行計算。

圖3 非團聚區域中材料等效轉化

根據Mori-Tanaka方法,含異質夾雜的復合結構的等效體積模量(Keff)[9-10]表達式為:

(2)

其中:Km和Kp分別為金屬基體和燃料顆粒的體積模量,MPa;Vf為非團聚區域的燃料顆粒團聚體積分數;ξ1為與夾雜形狀和位置相關的參數,根據式(3)進行計算。

(3)

等效剪切模量(Geff)采用式(4)[9-10]表征。

(4)

其中:Gm和Gp分別為金屬基體和燃料顆粒的剪切模量,MPa;ξ2為與夾雜形狀和位置相關的參數,根據式(5)進行計算。

(5)

而等效熱膨脹系數(αeff)采用式(6)進行計算。

(6)

其中,αm和αp分別為金屬基體和燃料顆粒的熱膨脹系數。

1.4 燃料顆粒輻照腫脹模擬

在彌散型核燃料元件中,芯體的應力場因受燃料顆粒輻照腫脹作用和包殼外的環境水壓作用而產生。金屬基體在燃料顆粒輻照腫脹壓力pf作用下變形失效,pf可通過解析模型[11]求解獲得。單顆粒輻照腫脹壓力解析模型考慮了輻照條件、材料性質以及燃料顆粒高燃耗結構的非均勻分布氣孔等因素的影響。為提高含顆粒團聚行為的RVE模型計算性能,采用陶瓷燃料顆粒輻照腫脹的力學解析模型[11]計算基體所受腫脹壓力pf,用腫脹壓力替代燃料顆粒的作用,使金屬基體在腫脹壓力pf載荷下變形失效。基體所受陶瓷核燃料球體的輻照腫脹壓力pf按式(7)[11]進行計算。

(7)

其中:vf和Ef分別為陶瓷燃料的泊松比和彈性模量(MPa);k0為常系數;BU為燃耗深度,FIMA;f為燃料顆粒氣孔率;T為溫度,℃;p為氣孔內壓,MPa,可根據式(8)[15]求解。

(8)

其中:ng、Vg和R分別為裂變氣體濃度、裂變氣體體積和氣體常數;a和b為實際氣體狀態方程參數。

單顆粒陶瓷燃料中裂變氣體的總濃度ng通常滿足:

(9)

其中:Df為燃料顆粒密度,g/cm3;ω為裂變氣體產額;Mf為陶瓷燃料的摩爾質量,g/mol。

UO2陶瓷具有耐高溫、耐輻照、腫脹率低、包容裂變產物性能好等優點,廣泛用于設計和生產彌散型燃料元件。另一方面,具有良好力學性能的核級304不銹鋼(304SS)是反應堆的關鍵結構材料,可用作彌散型燃料元件的金屬基體和包殼材料。針對UO2燃料-304SS基體這種彌散型核燃料芯體結構,基于式(7)所示的腫脹壓力pf表達式,采用UO2陶瓷燃料和304SS的材料參數對pf值進行解析計算和影響因素分析。

溫度和燃耗對UO2陶瓷和304SS的彈性模量和泊松比的影響關系[16]如下:

vm(T)=0.3+0.000 05T

(10)

Em(T)=180 000-5.9T-0.124T2

(11)

Ef(T,BU)=162 000+63 000/

(1+BU)-20(T+273)

(12)

其中,vm和Em分別為304SS的泊松比和彈性模量(MPa)。304SS基體和燃料顆粒間的損傷層材料參數取值參考文獻[17-18]中的研究結果,不考慮韌性,彈性模量約為基體材料304SS的2倍,泊松比約為基體材料的0.6倍。

在確定了非團聚區域等效材料常數和團聚區域的燃料顆粒建模方法后,為快速生成具有不同團聚程度的彌散型燃料元件代表性體元模型,開發了含顆粒團聚行為的RVE模型的參數化建模腳本,程序流程如圖4所示。

圖4 含顆粒團聚行為的RVE模型參數化建模流程

在圖4所示的建模流程中,通過輸入陶瓷燃料顆粒燃耗、輻照溫度、燃料顆粒團聚體積分數和環境壓力等參數,可根據式(2)～(6)和式(10)～(12)直接計算不同輻照條件下的材料屬性和非團聚區域的等效材料性能,根據式(1)中團聚顆粒間距dt計算結果生成團聚區域的燃料顆粒幾何構型,設置損傷層和金屬基體間的接觸,并將根據式(7)得到的燃料顆粒輻照腫脹壓力解析值pf和環境壓力q作為載荷條件施加在模型上。約束與邊界條件隨RVE模型在彌散型核燃料元件中代表位置的不同而改變。最終通過調控關鍵參數實現具有不同燃料顆粒團聚程度RVE模型的程序化數值計算。

2 數值結果與討論

2.1 團聚體積分數的影響

燃料顆粒團聚行為主要涉及顆粒的團聚程度和團聚區在彌散型核燃料芯體的分布位置,其中顆粒的團聚程度通過團聚顆粒間距確定。固定陶瓷燃料顆粒的燃耗和溫度分別為0.1 FIMA和250 ℃,非團聚區域的燃料顆粒體積分數為10%,彌散型燃料芯體強度分析結果如圖5所示。根據計算結果,分別探討燃料顆粒團聚體積分數、環境壓力以及團聚區域位置對芯體失效的影響。

圖5 彌散型核燃料芯體強度分析結果

首先,對于代表性體元位于彌散型燃料元件中心的情況,研究燃料顆粒團聚體積分數對芯體中最大Mises應力的影響,計算結果如圖5a所示。在不同燃料顆粒團聚體積分數Vf下,最大Mises應力隨環境壓力q的增加而減小,但不同曲線的斜率不同,即不同團聚體積分數下最大Mises應力的變化率不同。燃料顆粒團聚體積分數的變化范圍在(0.27,0.67)區間,環境壓力q從0.1 MPa增加至15 MPa。根據計算結果可知,彌散型核燃料芯體中的最大Mises應力隨燃料顆粒團聚體積分數的增加而增大。但當燃料顆粒團聚體積分數大于55%時,Mises應力基本不變。故燃料顆粒團聚是彌散型核燃料芯體強度分析的短板。而環境壓力會抑制顆粒團聚區域的應力集中,使得芯體的最大Mises應力減小,彌散型核燃料芯體的失效概率降低。但燃料顆粒團聚體積分數越大的模型,最大Mise應力改變量越小,即隨著燃料顆粒團聚程度的增加,芯體中應力狀態對環境壓力的敏感性降低。

由于反應堆中冷卻劑循環流動,燃料元件的包殼外不可避免地存在冷卻劑誘導的環境壓力。環境壓力對芯體中最大Mises應力的影響如圖5b所示。隨著團聚區顆粒間距的增大,燃料顆粒團聚體積分數變大,基體中最大Mises應力隨環境壓力的改變量非線性減小。當環境壓力由0.1 MPa增加到15 MPa時,燃料顆粒團聚RVE模型中基體最大Mises應力分別降低約90 MPa和110 MPa。這是由于顆粒間距更小的模型應力集中程度更強,對環境壓力更為敏感。環境壓力實際上是對彌散型核燃料芯體的力學約束。但由于環境壓力的約束作用與顆粒間距減小的促進作用間相互競爭的影響,不同燃料顆粒團聚程度下芯體最大Mises應力隨環境壓力的變化率不同。故冷卻劑產生的環境壓力將提高芯體的安全性,最大Mises應力隨環境壓力的增大而減小。因此,冷卻劑對芯體應力狀態的抑制作用對降低彌散型核燃料元件的團聚短板效應具有重要意義。

2.2 團聚區域位置的影響

給定燃料顆粒團聚體積分數為0.27,非團聚區域的燃料顆粒體積分數為0.10,分析燃料顆粒團聚區域位置變化對芯體最大Mises應力的影響規律,結果如圖6所示。

a——兩種極限位置示意圖;b——極限位置下最大Mises應力隨環境壓力的變化

該問題將分兩種情況進行分析:1) 當RVE模型位于彌散型核燃料芯體中心位置(即只具有上下包殼的結構)時,燃料顆粒團聚區在上下包殼面間沿z軸的位置變化;2) 當燃料顆粒團聚區位于代表性體元中心位置時,考慮RVE模型在整個彌散型燃料元件不同位置變化。

首先,針對RVE模型位于彌散型核燃料芯體中心的情況,研究燃料顆粒團聚區沿z軸位置變化對芯體強度的影響。如圖6a所示,在燃料元件的代表性體元中,團聚區域存在兩種極限位置:1) 位置Ⅰ,RVE模型中間,最遠離包殼的位置;2) 位置Ⅱ,最接近包殼的位置。通過計算不同燃料顆粒團聚位置下最大Mises應力隨環境壓力的變化(圖6b)可知,最大Mises應力隨環境壓力的增大而減小,不同團聚位置下最大Mises應力的變化趨勢相同。故燃料顆粒團聚區域在彌散型核燃料元件上下包殼中的位置對芯體中的應力狀態影響不大。

其次,針對燃料顆粒團聚區位于代表性體元中心位置不變的情況,研究RVE模型在整個彌散型核燃料元件不同位置(即團聚燃料顆粒在xy面中位置變化)時的芯體失效行為。RVE模型在彌散型核燃料元件中的位置有3種類型,如圖7a所示。3種典型位置下的幾何模型不變,通過不同邊界條件定義3種位置。

圖7 RVE模型在彌散型核燃料元件中不同位置對芯體最大Mises應力的影響

位置1處于芯體中間位置,RVE除包殼上下表面受環境壓力外,芯體四周施加對稱性邊界條件;位置2為單邊毗鄰包殼,施加單向位移約束邊界條件,另外3個毗鄰芯體的表面施加對稱性邊界條件;位置3為彌散型核燃料元件的邊角位置,兩個相鄰表面施加單向位移約束邊界條件,另外兩個毗鄰芯體的表面施加對稱性邊界條件約束。3個位置RVE模型的最大Mises應力計算結果如圖7b所示。

根據計算結果,位置2和位置3中毗鄰包殼位置的彌散型核燃料芯體的最大Mises應力基本相等。無環境壓力作用時,位置1的Mises應力最大。隨著環境壓力的增加,所有位置的最大Mises應力均減小,但不同位置的最大Mises應力變化率不同。彌散型核燃料芯體中心位置(位置1)的顆粒團聚對環境壓力更敏感,最大Mises應力隨環境壓力的改變量最大。位置2和位置3的最大Mises應力在環境壓力作用下的改變量較小,環境壓力對毗鄰包殼位置的RVE模型的影響相似。根據強度理論[19],彌散型核燃料芯體中心位置的顆粒團聚位置更容易發生失效。

當環境壓力為0.1 MPa時,彌散型核燃料芯體xy面的中心位置(只有上下包殼約束)最大Mises應力最大;當環境壓力為15 MPa時,彌散型核燃料芯體xy面的角落位置最大Mises應力最大。故彌散型核燃料芯體的失效行為是環境壓力和燃料顆粒團聚分布位置共同影響的結果。

當環境壓力小于11 MPa時,位置1的最大Mises應力最大;但當環境壓力大于11 MPa時,位置2和位置3的最大Mises應力均大于位置1。這說明在彌散型核燃料元件中,芯體中心位置的應力場對環境壓力更敏感,在冷卻劑誘導環境壓力作用下其安全性提升最多。當環境壓力超過11 MPa時,整個燃料元件中不同位置的局部Mises應力集中將被均勻化,抑制到相似的水平。故反應堆一回路中冷卻劑產生的環境靜水壓力可以降低顆粒團聚區域的Mises應力場,提高彌散型核燃料芯體的失效條件,增加反應堆安全性。而燃料顆粒團聚行為是導致彌散型核燃料芯體失效的關鍵因素,綜合分析圖5～7可知,當顆粒團聚程度大于65%時,環境靜水壓力對芯體局部失效將不再有抑制作用,尤其是當團聚位置在圖7a所示的毗鄰包殼位置時。

2.3 燃料/基體力學性質的影響

將燃料顆粒彈性模量Ef固定,金屬基體彈性模量Em作為參考變量,討論金屬基體材料性質對彌散型核燃料芯體失效的影響。通常,陶瓷燃料顆粒的彈性模量大于金屬基體,令基體彈性模量Em的取值范圍在陶瓷燃料彈性模量Ef的0.83～1.05倍之間變化。

圖8為彌散型燃料芯體中最大Mises應力隨基體彈性模量Em的變化。由圖8可見,芯體中最大Mises應力隨基體彈性模量的增加而增大,這與金屬基體的相對材料性質變化相關。隨著基體彈性模量的增加,芯體所能承受的最大Mises應力升高,彌散型核燃料芯體將更不容易發生失效行為。

圖8 芯體最大Mises應力隨基體彈性模量的變化

綜上所述,通過建立含局部燃料顆粒團聚體積分數高達0.67的彌散型核燃料元件RVE模型,對彌散型核燃料芯體強度進行了分析,討論了團聚行為對芯體失效的影響,并綜合分析了影響因素及影響機理。燃料顆粒團聚體積分數變大將增強芯體的應力集中現象,使金屬基體中的最大Mises應力增大,致使芯體更容易失效。而芯體中的應力場與團聚體積分數并非線性正相關。隨著團聚程度的增強,基體中的最大Mises應力逐漸增大,但變化率降低。當燃料顆粒團聚體積分數大于0.6時,團聚對基體最大Mises應力基本無影響。此外,環境壓力是影響芯體應力場的重要因素。環境壓力主要來源于反應堆一回路的冷卻劑,而環境壓力降低了芯體中的應力水平,提升了彌散型核燃料元件的安全性。但環境壓力的影響對團聚行為非常敏感,隨著燃料顆粒團聚體積分數的增大,環境壓力對芯體最大Mises應力的影響逐漸減弱,整體呈S型的非線性相關關系。這進一步說明了燃料顆粒團聚區域是彌散型核燃料元件中的短板。

此外,團聚區域位置是影響彌散型核燃料芯體失效的重要因素。金屬基體的最大Mises應力與團聚區域在芯體厚度方向(z軸,圖1)的位置改變無關,只與燃料顆粒團聚體積分數相關;而團聚RVE模型在彌散型核燃料芯體面內(xy面,圖1)區域位置改變會影響芯體最大Mises應力的變化。通過改變模型的邊界條件對顆粒團聚位置進行分析,結果表明,最大Mises應力改變量隨環境壓力而變化,芯體中心位置的應力場對環境壓力更敏感,在冷卻劑誘導環境壓力作用下其安全性提升最多。相比貼近包殼位置的團聚區域,中心團聚區域在環境壓力影響下的應力場改變量更大。但無論團聚區域在彌散型核燃料芯體中的位置如何改變,環境壓力都降低了芯體內的應力水平。

3 結論

本文通過有限元技術結合Python語言二次開發功能,數值分析了燃料顆粒團聚行為對彌散型核燃料芯體失效的影響機理,結果表明顆粒團聚是彌散型核燃料芯體失效的起點,揭示了燃料團聚現象對彌散型核燃料元件力學性能的“短板效應”,主要結論如下。

1) 隨著燃料顆粒團聚相體積分數的增大,彌散型核燃料芯體中的最大Mises應力變大,即芯體更容易失效,但不同顆粒團聚體積分數下最大Mises應力的變化率不同。

2) 堆芯冷卻劑的靜水壓力會降低彌散型核燃料芯體中的應力水平。根據強度理論,環境壓力對堆芯安全性提升有正面作用,但局部燃料顆粒團聚體積分數越大,受環境壓力的影響越小。

3) 環境壓力和燃料顆粒團聚分布位置共同影響芯體的失效行為。而燃料顆粒團聚區域在彌散型核燃料芯體厚度方向的位置改變對芯體失效幾乎沒有影響。