微塑料對水環境中抗生素吸附行為的研究進展

摘要：微塑料和抗生素作為新興污染物，它們在環境中無處不在，不可避免地對環境產生負面影響。微塑料由于具有體積小、比表面積大及疏水性強等特點，能夠吸附環境中的抗生素，其吸附能力的強弱不僅取決于污染物的性質，也取決于環境因素。對微塑料吸附抗生素的行為進行了較為全面的綜述，梳理了微塑料的性質（種類、粒徑和老化程度）及環境因素（pH、鹽濃度、溫度和溶解性有機物等）對微塑料吸附抗生素行為的影響，總結了微塑料對抗生素的吸附機理，并對微塑料與抗生素之間的相互作用研究提出了展望。

關鍵詞：微塑料; 抗生素; 吸附行為

中圖分類號：X501文獻標志碼：A

doi：10.3969/j.issn.1673-5862.2024.05.001

Research progress on the adsorption behavior of microplastics for antibiotics in aqueous environment

ZHANG Yang， ZHAO Yang， QU Wentong， ZHANG Lei， ZHENG Tiantian

（College of Life Science， Shenyang Normal University， Shenyang 110034， China）

Abstract：Microplastics and antibiotics are ubiquitous in the environment as emerging pollutants and inevitably have a negative impact on the environment. Due to their small size， large specific surface area and strong hydrophobicity， microplastics can adsorb antibiotics in the environment， and their adsorption capacity depends not only on the nature of pollutants， but also on environmental factors. In this paper， the adsorption behavior of microplastics for antibiotics was comprehensively reviewed， and the effects of microplastics properties（species， particle size and aging degree）and environmental factors（pH， salt concentration， temperature and dissolved organic compounds， etc.）on the adsorption behavior of microplastics for antibiotics were summarized， the adsorption mechanism of microplastics on antibiotics was summarized to put forward the prospect of the interaction between microplastics and antibiotics.

Key words：microplastics; antibiotic; adsorption behavior

因具有制造簡單、成本低廉、使用方便等優勢，塑料制品被廣泛應用于日常生活中。常見的塑料有聚酯乙烯、聚乙烯、聚苯乙烯和聚氯乙烯等。據統計，2018年全球塑料產量接近3.6億t，但只有6%～26%的塑料被回收，這意味著高達94%的塑料通過各種途徑進入環境［1-2］。長期暴露在環境中的塑料經物理、化學或生物作用后，逐漸降解為更小的塑料碎片。其中，粒徑小于5 mm的塑料顆粒稱為微塑料（microplastics，MPs）［3］。有研究表明，微塑料廣泛存在于各種水體和土壤中［4-5］。微塑料可在水生食物鏈中積聚，對生物體的生長發育產生一定影響［6］，因而了解微塑料在自然環境中產生的潛在問題非常重要。在日常生活中，抗生素是一種常見的抗菌藥物，被廣泛應用于醫療、農牧業和水產養殖等領域［7］。研究發現，海水、地下水、地表水甚至飲用水中均能檢測到微量抗生素殘留［8］。大量投入的抗生素導致其在水體中尤其是水體沉積物中積累，存在二次污染的風險［9］。微塑料和抗生素在水環境中無處不在，與微塑料相關的最大問題之一是它們在水生環境中可能成為污染物的載體［10］。有報道指出，暴露在生物體中的污染物通常是混合污染物而非單一污染物［11］。微塑料和抗生素組成的混合污染物可能對水生生態系統造成更大危害［12］。因此，研究微塑料對抗生素的吸附作用受到了人們的廣泛關注。本文對微塑料吸附抗生素的行為進行了較為全面的綜述，以期為研究微塑料吸附抗生素的環境行為提供參考。

1微塑料對抗生素的吸附行為

微塑料具有粒徑小、比表面積大、疏水性強等特點，在環境中可作為抗生素的吸附載體。越來越多的研究報道了微塑料對抗生素的吸附行為。目前，微塑料對抗生素的吸附機理主要包括化學吸附和物理吸附。其中，化學吸附主要是指微塑料顆粒與抗生素之間通過共價鍵形成復合物，從而影響抗生素的化學結構和理化性質；而物理吸附是指微塑料顆粒與抗生素之間通過表面自由能的差異形成靜電作用，從而導致微塑料與抗生素之間產生靜電相互作用。此外，其吸附機理還包括競爭吸附、氫鍵、靜電相互作用及離子交換等。現有研究表明，靜電作用和疏水作用是微塑料吸附抗生素的主要作用力，π-π鍵相互作用和范德華力在該過程中起次要作用。Kuang等［13］的研究結果表明，氫鍵和π-π鍵相互作用在微塑料吸附抗生素的過程中起重要作用。劉玉寧［14］在研究聚乙烯、聚甲醛這2種微塑料對諾氟沙星、左氧氟沙星吸附的實驗中發現，控制吸附過程的主要機制是離子交換。Jiang等［15］研究發現，聚酰胺在對10種不同類型的磺胺類污染物的吸附過程中，受到諸如疏水、氫鍵、靜電相互作用和范德華力等的作用。Xu等［16］發現，聚乙烯對磺胺甲惡唑的吸附過程主要受到疏水作用。Wan等［17］發現，影響聚苯乙烯對四環素吸附能力的主要相互作用是靜電作用。此外，由于苯環的存在，π-π鍵相互作用、極性也影響其吸附能力。萬紅友等［18］研究發現，極性微塑料聚酰胺對抗生素的吸附能力要明顯強于其他非極性微塑料，這是因為聚酰胺可以通過產生氫鍵的形式來增加對抗生素的吸附量。上述研究表明，微塑料與抗生素之間的結合機制不同，導致微塑料對抗生素的吸附作用存在差異。因此，深入研究微塑料和抗生素之間的作用機理對于比較不同微塑料對不同抗生素的吸附能力具有指導意義。

2微塑料性質對吸附行為的影響

2.1微塑料種類的影響

不同種類微塑料具有不同的分子組成、表面結構及不同的功能集團，這可能導致微塑料對抗生素的吸附機制不同，從而影響微塑料對抗生素的吸附效果。現有研究表明，微塑料表面結晶度和表面結構不同是影響其吸附能力的重要因素。陳雨露等［19］發現聚丙烯對抗生素的吸附量要大于聚乙烯，這是因為與聚乙烯相比，聚丙烯表面疏松多孔，能夠為抗生素提供更多吸附位點。此外，聚丙烯結晶度小，進一步提高了聚丙烯對抗生素的吸附能力。郭夢涵［20］研究了聚苯乙烯、聚氯乙烯、聚丙烯和聚乙烯4種微塑料對阿莫西林的吸附情況，結果發現，阿莫西林在聚氯乙烯微塑料上的吸附能力最強，這是由于聚氯乙烯相對于其他3種微塑料表面結構更粗糙、更疏松，導致聚氯乙烯可提供更多的吸附位點，進而對阿莫西林的吸附效果更好。周成程［21］研究了4種微塑料聚酰胺、聚苯乙烯、聚乙烯、聚對苯乙二酸乙二醇酯對磺胺甲惡唑的吸附行為，在掃描電鏡下觀察到，相對于其他3種微塑料，聚乙烯有更多的微孔結構，而且聚乙烯呈現球狀結構，在一定程度上增大了其比表面積，所以吸附效果較好；而聚酰胺表面有明顯的折痕，邊緣明顯，相對于其他3種微塑料有更多的層狀結構，進而能提供更多的吸附位點，在一定程度上促進了其對抗生素的吸附。陳守益等［22］研究發現，聚氯乙烯對泰樂菌素的吸附能力比聚乙烯對泰樂菌素的吸附能力強，這是因為聚氯乙烯具有較大的比表面積。此外，不同種類微塑料的聚合物結構單元中含有不同的官能團，單元化合物的性質可以決定微塑料對抗生素的吸附作用機制，進而影響微塑料對抗生素的吸附能力。湯鈞茜［23］以微塑料聚苯乙烯、聚乙烯、聚氯乙烯作為吸附載體，以四環素作為目標污染物，結果表明，聚乙烯不具有特異性官能團，聚氯乙烯自身結構中存在氯代烴，聚苯乙烯存在苯環結構，聚氯乙烯和聚苯乙烯會與四環素發生化學反應，從而增強對四環素的吸附效果。以上研究進一步表明了微塑料對抗生素的吸附能力與微塑料的分子結構、表面結構、官能團、疏水性、極性等有關，但極性對微塑料吸附行為的影響尚存在不確定性，有待深入研究。

2.2微塑料粒徑的影響

微塑料粒徑的大小直接決定了其比表面積的大小。一般來說，在一定范圍內，微塑料粒徑越小，比表面積越大，能夠提供吸附位點越多，從而提升了其對抗生素的吸附性能［24］。Rahman等［25］發現，直徑小于130μm的微塑料更容易從環境中吸附污染物并一起轉移到人體組織中導致局部免疫反應。陳經綸等［26］研究發現，微塑料聚甲基丙烯酸甲酯對抗生素左氧氟沙星的吸附能力與其粒徑大小存在明顯關聯，通過對5種不同粒徑的聚甲基丙烯酸甲酯微塑料進行研究，發現隨著粒徑的增大，其對左氧氟沙星的吸附能力逐漸降低。Yu等［27］研究了不同粒徑的聚氯乙烯對左氧氟沙星的吸附性能，得到了與上述研究相一致的結果，即相比于74 μm的聚氯乙烯，1 μm粒徑的聚氯乙烯對左氧氟沙星的吸附能力更強。同樣地，Yan等［28］發現60 nm的聚苯乙烯對四環素的吸附能力明顯優于500 nm的聚苯乙烯。以上研究進一步驗證了在一定粒徑范圍內，微塑料粒徑越小、比表面積越大，為抗生素分子提供的吸附位點越多，從而可以吸附更多的抗生素。但微塑料的比表面積并不總是和粒徑成反比，有研究證明，當微塑料粒徑過小時，分散在環境中的微塑料更容易結合在一起，形成更大的微塑料顆粒，比表面積在一定程度上減小，導致可提供的吸附位點減少，因而抗生素的吸附量也會隨之減少［29］。劉鵬等［30］研究了2種不同粒徑聚苯乙烯對環丙沙星的吸附，結果顯示，粒徑較小的聚苯乙烯吸附效果更好。綜上所述，微塑料對抗生素的吸附能力不僅受到單個微塑料顆粒粒徑大小的影響，聚集狀態的影響對其同樣重要。

2.3微塑料老化程度的影響

在自然條件下，暴露在環境中的微塑料受到機械磨損、紫外輻射、高溫、化學氧化和生物降解等多種因素的共同作用，導致其表面形貌、尺寸大小、官能團等發生復雜變化，進而影響微塑料對抗生素的吸附行為。研究表明，老化處理可以明顯增強微塑料對抗生素的吸附能力。Zhang等［31］對聚乙烯、聚苯乙烯、聚酰胺3種微塑料采用紫外老化方式處理，發現經老化處理后的微塑料對鹽酸左氧氟沙星的吸附能力顯著增強。范秀磊等［32］通過熱活化過硫酸鉀的方式對聚乳酸、聚乙烯進行老化處理，發現2種微塑料在老化過程中對磺胺甲惡唑、阿莫西林的吸附能力都得到了提升。這是因為經過老化處理，微塑料的比表面積增加，其含氧基團的強度也得到了提升。然而，老化對微塑料吸附行為的影響并非一致，張靖晗［33］采用紫外照射的方式對微塑料聚酰胺進行老化處理，發現經老化處理后，聚酰胺表面更加光滑，表面官能團減少，對洛克沙胂吸附能力明顯下降。這表明老化過程中微塑料的表面特性變化是復雜的，可能因材料類型和老化條件的不同而有所差異。總的來說，微塑料的老化過程對其吸附行為有著復雜的影響，這取決于老化的條件、微塑料的類型及污染物的性質。上述研究更好地揭示了老化微塑料對抗生素的吸附行為，并為抗生素在環境中的遷移奠定了基礎。但目前對微塑料復雜老化過程及其定量變化還缺乏深入分析，因而在進一步研究不同老化機制對微塑料吸附影響的同時，應該建立參數模型以更加系統地研究老化處理對微塑料吸附抗生素的影響。未來的研究需要進一步探討微塑料老化對其吸附行為的具體影響機制，以及如何有效控制和管理這種復合污染，以保護水環境和生態系統的健康。

3環境因素對吸附行為的影響

3.1pH的影響

pH是影響微塑料吸附抗生素的主要因素之一。在不同pH下，微塑料和抗生素的帶電性存在差異。現階段的研究表明，pH會影響污染物的化學特性、賦存形態、表面功能基團的質子化程度等，從而影響微塑料對抗生素的吸附行為。當pH高于微塑料的Zeta電位時，微塑料帶負電荷，對帶負電荷的抗生素產生靜電排斥，對帶正電荷的抗生素產生靜電吸引；當pH低于Zeta電位時，微塑料帶正電荷，對帶負電荷的抗生素產生靜電吸引，對帶正電荷的抗生素產生靜電排斥，進而影響微塑料對抗生素的吸附能力。張開心［34］研究發現，在中性條件下聚苯乙烯對環丙沙星的吸附效果最好，在極酸性濃度或極堿性濃度下，其吸附行為幾乎受到完全抑制，這是因為環境溶液從酸性逐漸過渡到堿性，環丙沙星由顯示正電性逐步變為顯示負電性，在極酸性和極堿性條件下不同帶電性的環丙沙星與溶液中的H+和OH-競爭吸附位點，造成吸附能力受到抑制。劉迪等［35］發現，在不同pH下，聚酰胺和聚氯乙烯的帶電性不同，環丙沙星也以不同離子的形式存在于溶液中，微塑料與環丙沙星之間發生靜電排斥或靜電吸引，隨著pH增大，聚酰胺和聚氯乙烯對環丙沙星的吸附量呈現先增多后減少的趨勢，當pH為6時，二者的吸附量達到最大。孔凡星等［36］發現：當pH為6或7時，微塑料對四環素的吸附量達到最大，并在pH由3上升到10的過程中，吸附量呈現出先增大后減小的整體趨勢，這是因為四環素的解離常數為3.3和7.7時，隨著溶液pH增大，四環素依次形成4種不同的物質，即TCH+3，TCH02，TCH-和TC2-；當pH小于7.7時，發生靜電吸引，帶正電性或者呈現電中性的四環素與帶負電荷的微塑料相結合，所以吸附量逐漸增大；當pH大于7.7時，四環素則會呈現負電性，從而發生靜電排斥，導致吸附量減少。綜合以上研究可以看出，pH可以通過改變微塑料和抗生素的表面電荷而影響二者之間的靜電作用，進一步影響微塑料對抗生素的吸附行為。因此，了解和控制水環境的pH對管理和減輕微塑料和抗生素的復合污染具有重要意義。

3.2鹽度的影響

不同水域環境的鹽濃度存在明顯差別。目前已有大量研究證實了鹽度是影響微塑料吸附行為的主要因素之一。在目前的相關研究中，鹽度對微塑料吸附抗生素行為的影響尚不一致，主要表現為隨著鹽濃度的增加，Na+與抗生素競爭微塑料表面的吸附位點，導致微塑料吸附能力下降。Kuang等［13］研究發現，微塑料對磺胺甲惡唑的吸附能力隨著鹽濃度增大而下降，在此過程中，微塑料的酸性集團被H+取代，在一定程度上抑制了氫鍵的形成。程新峰等［37］研究發現，隨著鹽濃度的增加，微塑料對鹽酸四環素的吸附量逐漸減少，可見鹽濃度在此吸附過程中起抑制作用，這是因為高NaCl濃度會增加溶液黏度，不利于抗生素分子的擴散。同樣地，陳經綸等［26］發現，隨著鹽濃度增加，Na+與左氧氟沙星共同競爭微塑料表面的吸附位點，因而微塑料對左氧氟沙星的吸附量明顯下降；但當NaCl濃度大于0.2mol/L后，微塑料表面的吸附位點達到飽和狀態，對吸附左氧氟沙星的抑制作用不再明顯。也有研究表明，鹽度升高會誘發鹽析作用，進而增加微塑料對抗生素的吸附量。李哲［38］發現，在較低的NaCl濃度范圍內，Na+與頭孢氨芐競爭吸附位點，導致微塑料聚乳酸對頭孢氨芐的吸附能力隨著NaCl濃度的增加而下降；但當NaCl濃度達到0.5%時，鹽析作用增加了頭孢氨芐的疏水性，導致隨著鹽濃度的升高，聚乳酸對頭孢氨芐的吸附量有所上升。在實際水環境中，鹽度的變化是常見的，因而了解鹽度對微塑料吸附抗生素行為的影響對評估微塑料在水環境中的污染物傳輸和生態風險具有重要意義。

3.3溫度的影響

溫度對抗生素吸附性能的影響在于其改變了分子的運動速率及抗生素的疏水性。一般來說，隨著溫度的降低，抗生素的溶解性降低，疏水性增強，更容易吸附在微塑料表面，在一定程度上提高了其對抗生素的吸附能力。劉鵬等［30］研究發現，低溫條件更利于聚苯乙烯對環丙沙星的吸附，同時隨著溫度的升高，抗生素分子運動速度加快，在一定程度上降低了微塑料對抗生素的吸附能力。薛向東等［39］發現，隨著溫度的升高，四環素分子的運動速度加快，不利于四環素吸附在微塑料表面，故高密度聚乙烯和通用級聚苯乙烯對四環素的吸附量隨著溫度的升高而降低。此外，塑料對抗生素的吸附本身就是一個復雜的過程，包括同時發生的吸附和解吸過程。Kuang等［13］的研究發現：隨著溫度的升高，微塑料對磺胺甲惡唑的吸附量呈現先增多后減少的趨勢，在20℃時達到吸附量最大值；當溫度較低時吸附過程起主導作用，隨著溫度的升高，分子運動速度加快，有助于其吸附在微塑料表面；而當溫度較高時，解吸過程占主導地位，故隨著溫度升高吸附量逐漸下降。李哲［38］發現，隨著溫度的升高，頭孢氨芐的疏水性逐漸增強，故微塑料對頭孢氨芐的吸附量隨著溫度的升高而增加。與李哲等的研究結果相似，王林等［40］研究發現，聚乙烯和聚苯乙烯對四環素的吸附量隨著溫度升高而逐漸增大，吸附過程屬于自發的和吸熱的物理吸附過程。目前，關于溫度對微塑料吸附抗生素行為影響的研究還相對較少，為進一步了解溫度對微塑料吸附抗生素行為的影響，可以探討不同溫度條件下不同種類微塑料對不同類型抗生素的吸附行為。

3.4溶解性有機物的影響

溶解性有機物是一類具有復雜組成、結構和環境行為的有機混合物，其廣泛分布于自然水體中。在通常情況下，溶解性有機物通過絡合或疏水作用與抗生素競爭吸附位點來抑制微塑料對抗生素的吸附行為。劉璐［41］研究發現，腐植酸濃度增大會降低聚酰胺6對磺胺甲惡唑的吸附量，這是因為腐植酸中含有較多含氧官能團，可以和聚酰胺6結合形成氫鍵，阻礙微塑料對抗生素的吸附。Zhang等［42］研究發現，腐植酸在聚苯乙烯和土霉素之間起橋梁作用，腐植酸的存在促進了聚苯乙烯對土霉素的吸附。因此，研究溶解性有機物對微塑料吸附行為的影響需要結合微塑料種類、抗生素種類和溶解性有機物的種類及性質等多個因素綜合考慮。

4結語與展望

本文梳理了影響微塑料對抗生素吸附行為的諸多因素，如微塑料自身的種類、粒徑、老化程度，以及環境因素的pH、鹽度、溫度和溶解性有機物等，得到結論如下：首先，受微塑料自身性質影響，不同種類微塑料對抗生素的吸附行為存在差異；可以通過改變微塑料粒徑的大小即改變比表面積大小來改變微塑料的吸附效果，一般來說，微塑料粒徑越小，比表面積越大，吸附效果越好；微塑料聚集狀態也會對其吸附抗生素的行為產生影響；模擬環境條件對微塑料進行老化處理，老化微塑料理化性質發生改變，進而影響其吸附性能。其次，微塑料對抗生素的吸附能力同時受環境因素的影響，包括pH、鹽度、溫度和溶解性有機物等。pH可改變微塑料表面功能基團的質子化程度、污染物的化學特性及賦存形態，進而影響抗生素的吸附行為；溫度可改變聚合物分子之間的碰撞頻率和抗生素的疏水性影響抗生素的吸附性能；鹽度及溶解性有機物通過不同作用與水體中抗生素競爭微塑料表面的吸附位點影響抗生素的吸附性能。微塑料與抗生素之間的作用較為復雜，需要對其進行進一步的研究。基于此，提出如下建議：

1）當前國內外對微塑料吸附抗生素行為的研究多聚焦于不可降解微塑料，但隨著社會的發展，可降解微塑料的應用日益增多，因而應更廣泛地研究可降解微塑料對抗生素的吸附行為。

2）不同環境條件下微塑料對抗生素的吸附能力可能發生變化，但主要影響因素尚無定論。目前，對微塑料吸附抗生素行為的研究主要基于實驗室條件。因此，加強原位環境的進一步研究是十分重要的。此外，在研究老化過程對微塑料吸附行為的影響時，對微塑料在老化進程中的作用機理尚缺乏量化分析，因而應建立參數模型更加系統地研究老化處理對微塑料吸附抗生素的影響。

3）微塑料對抗生素的吸附本身就是一個復雜的過程，包括同時發生吸附和解吸，許多研究都集中在吸附平衡的時間和吸附能力上，下一步的研究應將注意力集中在解吸過程上，以便更全面系統地評估微塑料在自然環境中作為抗生素載體可能產生的風險。

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【責任編輯：王瑞丹】

收稿日期：2024-08-26

基金項目：國家自然科學基金資助項目（11703018）。遼寧省科技廳博士啟動基金項目（2022-BS-024）。

張陽（1975—），女，山西沁水人，沈陽師范大學教授，博士；通信作者：張蕾（1984—），女，遼寧遼中人，沈陽師范大學副教授，博士。