李奎江 倫佳琪 孫瑞瑞 王 楠 郭亞娟 許寧波
(鄭州工商學院,河南 鄭州 450000)
B4C 是一種常見的中子吸收材料,具有密度低、硬度高、耐磨性好和化學穩定性強等一系列優點,同時其自身具有很高的持有氦的能力,氦釋放率較低,腫脹也比較小,但由于較高的熱壓燒結成本及本身較差的韌性而制約了其在屏蔽材料領域的廣泛應用[1]。Al-B4C 復合材料能夠兼具B4C 材料的高硬度與金屬Al 良好的韌性,同時保證了材料低密度的特性,目前該材料已廣泛應用于核燃料貯存、中子源防護、核設施退役等領域[2-3]。
由于輻照試驗受中子源的限制,成本高且難度較大,因此有必要通過數值模擬的方法對材料的中子屏蔽性能進行理論研究。本研究采用Monte Carlo方法,運用MCNP5程序對Al-B4C復合材料的中子屏蔽性能進行模擬,探究了碳化硼含量、材料厚度、中子源強度等參數對中子透射系數的影響,為以后材料制備及性能研究提供了理論基礎。
MCNP 程序是由美國Los Alamos 國家實驗室開發的一種大型中子、光子和電子的輸運程序[4],能夠對大量粒子的輸運進行跟蹤統計,記錄粒子的運動信息,真實地模擬實際物理過程,因此被廣泛應用于屏蔽結構的優化設計、輻射防護與醫學檢測、核設施退役計算等領域[5-6]。
本研究采用的MCNP5 模擬程序具有十分強大的運算功能,擁有大量的物質截面數據庫。可以模擬10-11~20 MeV 的中子、10-3~103MeV 的光子和電子,不僅可以對單一中子、電子、光子的輸運問題進行模擬,還可以對光子/電子及光子/中子等耦合粒子進行模擬[7]。Monte Carlo 是以概率統計理論為基礎的非確定論方法,通過跟蹤每個來自源的粒子,從產生直至消亡,在整個過程中利用相關的傳輸數據來計算粒子的結果[8-9]。
研究中子吸收材料的中子透射系數建立的簡易模型如圖1 所示,正對入射中子的面為中子入射面,與入射面相對的面為中子透射面。模型中的中子垂直入射到中子入射面,模擬材料為Al-B4C 復合材料。假設材料為理想狀態下的材料,材料成分只有Al 和B4C,且復合后材料成分分布均勻,材料中無氣孔和雜質。

圖1 中子入射模型
運用MCNP5 程序,分別模擬并分析碳化硼含量、材料厚度、中子能量等參數對Al-B4C 復合材料中子透射系數的影響,建立碳化硼含量—材料厚度—中子能量—中子透射系數的關系。本次模擬的粒子數為1×108,模擬誤差控制在1% 以內,模擬介質為空氣。中子透射系數用I/I0表示,其中I為通過屏蔽材料后的中子注量,I0為無屏蔽材料時的中子注量,I=,其中∑r為宏觀總截面,∑r=∑s+∑a,∑s為宏觀散射截面,∑a為宏觀吸收截面,d為復合材料厚度。
中子本身是一種不帶電的粒子,只與物質的原子核反應,中子與物質的原子核反應基本分為兩個過程:一是快中子與物質發生彈性散射或非彈性散射,使中子能量減弱到熱中子能區,成為熱中子;二是熱中子被物質俘獲或者吸收。而發生彈性散射或非彈性散射主要取決于中子能量與非彈性散射閾值的關系,只有中子能量大于非彈性散射的閾值時,才會發生非彈性散射。反之,中子能量低于非彈性散射的閾值時,只能通過彈性散射來降低中子的能量[10]。中子從入射然后被物質吸收(或逃逸)最后消亡的整個過程如圖2所示。

圖2 中子入射歷程
入射中子的整個歷程大致分為以下幾步。首先,中子垂直入射穿過入射面,在a 處與物質碰撞后發生散射產生一個光子,散射的方向是隨機的,并被儲存起來。然后,發生散射后的中子在b 處與原子核發生裂變反應,并產生兩個中子和一個光子,其中一個中子和光子被儲存起來,對另外一個中子繼續跟蹤,發現該中子在c處被俘獲。
取出剛剛被儲存的中子,對其進行跟蹤發現該中子在d 處逃逸出物質,同時程序結束對這個光子的跟蹤。接著取出裂變反應產生的中子進行跟蹤,發現該中子在e 處與物質發生反應后于f 處逃逸出透射面。取出最后一個中子,在a 處對其進行跟蹤,該中子在g 處被俘獲。以上是中子入射的整個歷程,整個過程遵循“先進后出”或“后進先出”的原則。
本次模擬試驗中采用的中子能量為0.1 MeV,Al-B4C 復合材料厚度為3 cm,碳化硼含量分別為10%、15%、20%、25%、30%、35%。
碳化硼含量決定了材料中10B 的含量,不同碳化硼含量的Al-B4C 復合材料在0.1 MeV 中子源照射下中子透射系數的變化趨勢如圖3 所示。中子透射系數隨著碳化硼含量的增加基本呈現出線性遞減的趨勢,可以近似用式(1)表示。

圖3 碳化硼含量對中子透射系數的影響
式中:y表示中子透射系數;x表示碳化硼含量。
從圖3 中可以看出,碳化硼含量對中子透射系數的影響較大,這是由于材料中10B 熱中子吸收截面較大,隨著碳化硼含量的增加,材料中10B 密度也逐漸增大,中子吸收性能也隨之增大。
曾心苗等[11]采用蒙特卡羅方法模擬計算了幾種常見材料的中子透射系數,當中子源能量為0.1 MeV、材料厚度為3 cm時,水、銅、鐵、鉛、混凝土、聚乙烯的中子透射系數都在0.5以上,鉛的中子透射系數最小,其中子屏蔽性能最好。而相同條件下測得的75Al-25B4C材料的中子透射系數為32.24%,其結果遠小于上述材料,因此其中子屏蔽性能要更加優異。
本次模擬采用的Al-B4C復合材料的厚度依次為1 cm、1.5 cm、2 cm、2.5 cm、3 cm,中子能量為0.1 MeV,碳化硼含量為25%。
Al-B4C 材料厚度對中子透射系數的影響如圖4所示,隨著材料厚度的增加,中子透射系數呈現出指數下降的趨勢,材料厚度在1~2 cm 區間時,曲線下降趨勢很快,在2~3 cm 區間時曲線下降趨勢相對平緩。指數關系可近似用式(2)表示。

圖4 Al-B4C材料厚度對中子透射系數的影響
式中:y表示中子透射系數;h表示材料厚度;0.57表示分出截面(cm-1)。
指數模型符合傳統的計算公式,見式(3)。
式中:I表示中子通過屏蔽材料后測得的中子注量;I0表示無屏蔽材料時的中子注量。
硼鋼也是一種常見的中子吸收材料,根據含硼量的不同可以用作核反應堆的保護殼、氣冷堆的安全棒、吸收棒等[12]。戴春娟等[13]采用Monte Carlo 方法對不同硼含量硼鋼的中子吸收性能進行了模擬計算,模擬中子源強度為1 keV,硼含量為0.25%~2%。其研究結果表明,中子透射系數隨著硼含量的增大呈指數下降的趨勢,硼含量越高,曲線下降趨勢越快,當厚度達到10 cm 時,KTA-304+2.00B 硼鋼的中子透射系數達到0.1,具有良好的中子屏蔽性能。
可見硼含量是影響中子透射系數的主要因素,主要是因為硼元素對熱中子的吸收截面遠大于其他元素。一些常見中子吸收元素的熱中子吸收截面和產生次級射線的能量見表1,從表1 中可以看出,10B對熱中子的吸收截面最大,并且俘獲γ 產生的能量最少。

表1 常見元素的熱中子吸收截面與俘獲γ產生的能量
本次模擬采用的中子能量依次為0.1 MeV、0.2 MeV、0.5 MeV、0.8 MeV、1.0 MeV、1.5 MeV、2.0 MeV。碳化硼含量為25%,材料厚度為3 cm。中子能量與中子透射系數的關系如圖5 所示,從圖5 中可以看出,隨著中子能量的增加,中子透射系數在不同能區呈現出不同的線性增長趨勢,但存在著不穩定性。

圖5 中子能量對中子透射系數的影響
中子透射系數在0.1 MeV 和1.0 MeV 兩個點處分別對應最小值與最大值,分別為32.24%、60.30%。當中子能量處于0.2~0.5 MeV 和0.8~1.0 MeV 這兩個區間時,曲線起伏較大,表明材料對這兩個區間能量的中子吸收和屏蔽表現得比較敏感。當中子能量處于1.5~2.0 MeV 區間時,曲線上升趨勢比較平緩,說明材料對這個區間的中子吸收和屏蔽效果不敏感。
在0.5 MeV 和1.0 MeV 兩個拐點處,曲線由上升趨勢轉變為下降趨勢,中子透射系數發生“反轉”現象,即由中子能量低、透射系數低向中子能量高、透射系數低轉變,發生“反轉”現象的主要原因是復合材料中粒子與中子發生了碰撞,從而引起激發態并退激的現象。張鵬[4]研究表明,相同厚度的材料在面對不同強度中子源照射時,中子透射系數也會隨之變化。對于1 eV 的中子,在厚度同為5 cm 的情況下,氧化釓的中子透射系數要小于水和銅。然而在相同條件下,面對5 MeV 的中子,銅和水的中子屏蔽性能要優于氧化釓。
①影響中子的屏蔽效果涉及多個因素,其中碳化硼含量、材料厚度、中子能量等參數是影響Al-B4C復合材料中子吸收性能的主要因素。
②當中子能量為0.1 MeV、材料厚度為3 cm 時,碳化硼含量在模擬范圍(10%~35%)內與中子透射系數呈一次線性下降關系,且下降趨勢逐漸減小。當碳化硼含量為25%時,其中子屏蔽性能優于鉛、銅、混凝土、聚乙烯等材料。
③材料厚度在模擬范圍(1~3 cm)內與中子透射系數呈指數下降趨勢,隨著材料厚度的增加,下降的幅度逐漸減小,符合傳統的計算公式,可見材料厚度是影響中子透射系數的關鍵因素。
④材料厚度為3 cm、碳化硼含量為25%、中子能量在模擬范圍(0.1~2.0 MeV)內,中子透射系數呈現起伏變化趨勢,且發生“反轉”現象,材料對0.2~0.5 MeV和0.8~1.0 MeV區間的中子屏蔽和吸收比較敏感。