京津冀大氣污染傳輸通道城市
——鶴壁市臭氧污染特征及潛在源研究

高博熠, 高愛舫,2,3, 李紹榮, 吳 濤, 孫婉婷

1. 河北地質大學水資源與環境學院, 河北 石家莊 050031;2. 河北省水資源可持續利用與開發實驗室, 河北 石家莊 050031; 3. 河北省高校生態環境地質應用技術研發中心, 河北 石家莊 050031

0 引言

近20 年來, 中國經濟蓬勃發展, 工業化步伐的日益深入, 化石燃料的大量消費以及燃油機動車保有量的成倍增加, 在為我們提供高科技、 快捷生活方式的同時, 隨之而來的是大氣污染情況越來越嚴重, 其中以臭氧(O3) 危害最為明顯。 地表O3濃度的快速升高, 會對人體眼部和呼吸道造成強烈刺激, 對肺功能造成不可逆的損傷, 還會對植物的生長、 動物的繁衍帶來嚴重負面影響。 2021 年《中國生態環境狀況公報》 把京津冀及周邊的“2+26” 城市劃為重點區域, 并著重指出其優良天數平均比例僅為67.2%, 以O3為首要污染物的超標天數占總超標天數的41.8%,污染形勢依然嚴峻。

研究表明, 本地O3污染源是衡量一個區域污染的重要指標, O3的區域傳輸同樣也扮演著相當重要的角色, 并且傳輸過程中前驅物質所發生的光化學反應也是必不可少的關鍵因素。 利用后向軌跡聚類分析、 潛在貢獻因子分析方法(PSCF) 與濃度權重軌跡方法(CWT) 是識別污染物的來源軌跡以及運輸的常用研究方法[1,2]。 呂宗璞[3]模擬京津冀地區污染物的輸送軌跡得出在極端天氣條件下京津冀地區大氣污染物的輸送軌跡主要是自南向北方向輸送, 污染物濃度匯聚的高發區主要集中在京津冀南部, 其分界線初步確定為太行山和燕山山脈的連接區域。 Li 等[4]研究了長江三角洲地區在夏季臭氧的區域和潛在源貢獻, 結果表明長江三角洲地區在白天受到污染物遠距離遷移的貢獻率約為20.9%, 并提出加強區域間的合作, 來減少環境臭氧對環境的污染。 Lv 等[5]涉及潛在源貢獻函數和濃度加權軌跡的分析表明中國沿海城市的O3呈相對平穩的下降趨勢, 并且O3軌跡中短距離運輸的占比較大, 主要污染源來自鄰近的西部和西北部省份, 而東部海洋潛在源的影響相對較小。 王琰瑋等[6]結合MeteoInfo 軟件, 通過對天津市不同季節后向軌跡分析得出, 西南方向氣流攜帶的污染物濃度最高, 其中河北省與河南省交界地區以及山東省西部的部分城市, 是重要的O3污染潛在源區。 王燕麗等[7]建立了京津冀13 個城市間的O3相互影響矩陣, 并研究得出京津冀13 城市O3污染受本地源貢獻影響較小, 絕大部分O3來自于傳輸,并且傳輸影響顯著, 最高可達93.1%, 遠遠高于其本地貢獻6.9%。

目前, 針對京津冀、 長三角和珠三角等地區的O3傳輸分析研究較多, 但華中地區的O3污染問題卻鮮有人涉及。 環境部在2019 年底指出, 京津冀等地區在大氣污染治理方面成果顯著, 但在華中平原等地區治理效果較差, O3污染呈現出反彈勢頭。 在2021年公布的全國城市環境空氣污染排名中, 鶴壁市的污染指數位于華中平原污染之首, 全國環境空氣質量排名倒數第3。 因此, 本文采用2019—2022 年鶴壁市O3濃度數據, 探討鶴壁市O3變化趨勢和污染特征,使用MeteoInfo 軟件進行后向軌跡聚類分析, 并利用PSCF、 CWT 來確定鶴壁市O3污染的潛在源分布和變化趨勢, 研究結果將彌補鶴壁市O3污染潛在源區的研究不足, 為大氣污染防治提供研究支撐。

1 研究區概況及數據

1.1 研究區概況

鶴壁市(35°26'—36°02'N, 113°59'—114°45'E)位于河南省北部, 華中平原東北部, 太行山東麓向華北平原過渡地帶, 屬于暖溫帶半濕潤型季風氣候, 四季干濕冷暖分明, 日照資源豐富, 晝夜溫差較大[8,9]。作為京津冀及周邊地區("2+26" 城市) 的重要城市之一, 在京津冀大氣污染傳輸通道上具有重要作用,工業制造業作為其主要產業, 擁有全球最大的金屬鎂基地, 廣泛應用于航空航天與智能手機制造, 正是這種資源導向性為主的經濟發展模式, 在隨著經濟增長的同時, 也導致了O3及其前驅體污染物的大規模排放, 促進了O3濃度的升高。

1.2 數據來源

本研究所采用的2019—2022 年地面O3濃度數據資料, 均來自于中國環境監測總站, 選取了鶴壁市3個國家空氣質量自動監測點(市監測站—2385A、 市交警支隊—2386A、 迎賓館—2387A) 的逐小時O3濃度 (O3_1 h) 及日最大8 小時滑動平均O3(MDA8O3) 質量濃度數據, 并按照國家環境部頒發的《環境空氣質量標準》 (GB3095—2012), 對上述3 點進行空氣質量濃度進行等級劃分, 其中將日最大8 h 滑動平均O3濃度(MDA8O3) 劃分為5 個等級,≤100 μg/m3為優、 ≤160 μg/m3為良、 ≤215 μg/m3為輕度污染, ≤265 μg/m3為中度污染、 ＞265 μg/m3為重度污染[10-13]。 將其中 (MDA8O3) ＞160 μg/m3時定義為污染天氣, 記為超標, 并按照國際通用方法來劃分四季, 其中當年3 月—5 月記為春季, 6 月—8月記為夏季, 9 月—11 月記為秋季, 12 月—次年2 月記為冬季, 應用于四季O3變化規律分析[14,15]。 對觀測點的濃度數據進行平均值計算, 所得出的數據基本代表了鶴壁市整體的空氣質量及污染程度, 并應用在后向軌跡分析、 潛在源貢獻因子分析以及濃度權重軌跡分析的計算中[16-18]。

2 研究方法

2.1 Meteolnfo 模型

后向軌跡模擬使用的Meteolnfo 軟件, 用于氣象數據可視化和分析, 該軟件支持許多流行的氣象數據格式, 實現了數據模型來管理氣象和GIS 數據集。 該氣象數據模型還提供了利用網格和站點數據進行復雜氣象分析的能力, 提高了可視化和理解各種氣象數據集屬性的效率, 已經普遍應用在各城市的空氣污染物傳輸路徑與來源分析中[19]。 本文以鶴壁市為研究受點, 研究24 h 的O3后向氣流軌跡, 以2019 年3 月—2022 年2 月這3 年期間為研究模擬時段, 為了減少地面摩擦對大氣軌跡分析帶來的誤差, 提供更為科學性、 精確性的模擬結果, 選擇距地面500 m 為大氣軌跡模擬高度進行模擬。

2.2 PSCF 分析方法

潛在源貢獻因子分析 ( Potential Source Contribution Function, PSCF) 是在條件概率函數的基礎上演變來的一種統計方法[20], 用于測量氣團在給定地理區域的停留時間以及氣團軌跡, 再根據地理尺度, 將覆蓋軌跡的整個地理區域劃分為一定分辨率的網格單元(i,j), 并設置一個污染物濃度的閥值, 來初步判斷污染潛在源的位置。 其中i代表經度、j代表緯度;mij為某個地理區域為(i,j) 的網格單元內的污染濃度超過閾值的端點數量,nij為上述網格單元內的軌跡端點總數[21]。 本文依據《環境空氣質量標準》(GB3095—2012), 將污染閾值設置為160 μg/m3, 并將所研究的地理區域按照0.5°×0.5°的分辨率劃分為小網格單元, 然后構造潛在源貢獻函數 (PSCF)如下:

由于計算潛在源貢獻是以過閾值的端點數量與端點總數量的比值來實現的, 而某些不可控的因素(如風向和風速) 可能會使得到mij值偏小, 為了減少其所帶來誤差的影響, 需要將一個任意權重函數Wij乘到PSCF 值中, 可以提高結果的科學性及準確性[22]。

2.3 CWT 分析方法

CWT (Concentration Weight Trajectory) 濃度加權軌跡(CWT) 是一種測算潛在源區氣流軌跡權重濃度的常用模型, 它將特定區域的氣團停留時間(軌跡點) 與大氣污染物的環境濃度相結合, 反映出不同氣團軌跡的污染程度, 旨在識別潛在的遠程傳輸影響[23,24]。 該方法克服了PSCF 模型不能反映潛在源區的污染程度的弊端, 分析模擬出了研究區域潛在源區污染物的權重濃度數值, 定量反映不同軌跡的污染程度, 通常與PSCF 模型一起聯用[25,26]。 因此, 本文引入CWT 分析法對潛在源區的污染程度進行分析。 方法如下:

式中:Cij—單元網格(i,j) 的平均權重濃度,μg/m3;i—軌跡;m—軌跡總數;Cl—軌跡l經過單元網格(i,j) 時對應的污染物質量濃度;τijl—軌跡l在網格ij的停留時間[27-31]。

CWT 模型同PSCF 模型一樣, 都需加入相同的權重因子Wij, 以減小Cij的誤差, 保證結果的科學性和準確性。 計算公式見下式:

3 結果與分析

3.1 鶴壁市O3 時間變化特征

圖1為2019—2022 年四個季度的O3小時濃度變化曲線, 從中可以得出, 四個季度的O3濃度變化趨勢大體相同, 均呈現出典型的“單峰性”, 僅在平均濃度方面略有高低。 在7: 00—8: 00 期間, O3濃度由下降逐步轉為回升, 這是由于城市早高峰的開始,大量機動車開始活躍, 排出的O3前驅體(氮氧化物)增多, 經過太陽輻射的照射會轉化為O3, 致使O3濃度增加, 在下午的3: 00—4: 00 達到頂峰。 之后太陽輻射強度逐步減弱, 光化學反應逐漸停止, 外加NO 與O3反應消耗致使O3濃度進一步下降, 這種下降趨勢直至次日清晨, 這與包括京津冀在內的中國北部地區的O3日變化趨勢一致[32]。

圖1 2019—2022 年鶴壁市四季O3 濃度日變化Fig.1 Daily variation of O3 concentration in four seasons in Hebi City from 2019 to 2022

根據圖1 中的4 條曲線, 可以很明顯地看出, 夏季濃度遠高于其他季節濃度, 冬季O3濃度最低, 日平均O3濃度分別是105.22、 34.79 μg/m3(表1)。通過計算標準差可以得出, 夏季的標準差在四季中排名首位為40. 31 μg/m3, 反映出夏季O3濃度日變化波動的絕對幅度最大。 大部分濃度數據與平均值之間差異較大, 很好的說明圖1 中夏季O3曲線較其他季節曲線明顯的上升與下降。 離散系數(變異系數) 作為標準差與平均值之比, 表征O3濃度數據波動的相對大小, 可以更好的消除量綱以及度量水平帶來的影響, 從表1 中可以看出,秋季的離散系數最高 (O3濃度平均值偏低), 達到了51. 15%, 夏季離散系數最低 (38. 30%), 說明秋季O3濃度日變化波動的相對值較大, 而在夏季波動相對較小。

表1 2019—2022 年四季鶴壁市四季O3 日變化統計Table 1 Daily variation statistics of O3 in four seasons in Hebi City from 2019 to 2022

圖2為2019—2022 年鶴壁市日最大8 h 滑動平均O3濃度(MDA8O3) 每月平均濃度變化折線圖, 從中可以看出, MDA8O3濃度從1 月開始快速爬升, 春夏交替之際(5—7 月) 為全年污染最為嚴重的時期,MDA8O3月均濃度維持在150 μg/m3附近, 6 月甚至高達178 μg/m3, 達到全年峰值。 入夏以來, 隨著溫度上升、 白晝變長, 導致地面接收太陽輻射增多, 光化學反應時間增加, MDA8O3濃度直線飆升, 這與表1 中夏季O3日均濃度最大相符。 隨后出現下降趨勢,雖在8—9 月, 濃度出現波動, 但仍處于正常區間,總體趨勢穩中有降。 9—10 月飛速下降, 在全年中下降最為明顯, 此時天氣轉涼, 多多云天氣, 影響了太陽輻射對O3前驅體的光化學作用, 促進了O3濃度的下降, 印證了秋季O3濃度波動較大, 離散系數列為四季之首。 進入冬季, 持續的陰天以及太陽入射角的變化, 使得太陽輻射全年最低, O3濃度處于全年較低水平。 鶴壁市具有明顯的北部城市O3濃度變化特征, 這也與張培鋒指出, 中原城市群是河南省O3污染的嚴重地區, O3濃度年內月度變化呈倒“V” 型分布的現象一致[33-35]。

圖2 2019—2022 年鶴壁市MDA8O3 月均濃度變化Fig.2 Monthly average concentration change of MDA8O3 in Hebi City from 2019 to 2022

依據環境保護部頒發的 《環境空氣質量指數(AQI) 技術規定》 (HJ633—2012) 中指出, 當日最大8 h 滑動平均O3濃度(MDA8O3) 超160 μg/m3時, 記為污染; 又根據污染物濃度的高低, 將污染程度劃分為輕度、 中度和重度3 個等級[36-38]。 統計污染天數, 可以更加直觀地判斷研究區域地污染情況。圖3 為2019—2022 年鶴壁市不同污染等級MDA8O3超標天數的年際變化圖, 從中可以看出, 3 年以來污染總天數逐年減少, 持良好地下降趨勢, 輕度污染天數從2019 年的85 天, 下降到2021 年的54 天, 下降程度接近40%, 中度污染天數同樣下降明顯, 重度污染天氣幾乎沒有, 說明鶴壁市的污染現狀以輕度污染為主、 中度污染為輔的良好態勢。 進一步研究2019—2022 年鶴壁市不同污染等級MDA8O3超標天數的四季變化(表2), 從表2 可以明顯看出, 夏季的污染超標天數最多, 超全年超標總天數的一半, 在2021年甚至占到了70%, 這與鶴壁市夏季的晴朗炎熱的天氣密不可分; 春秋兩季的污染超標天數均有明顯的減少, 其中秋季的降幅高達65%, 位于全年之首。 值得注意的是, 三年以來的冬季污染天數均為0, 表明近年來鶴壁市O3污染天數總體呈下降趨勢, 其污染程度有明顯的改善, 空氣質量穩中向好。

表2 2019—2022 年鶴壁市地面MDA8O3 超標污染天數Table 2 Number of days of excessive ground MDA8O3 pollution in Hebi City from 2019 to 2022單位: 天

圖3 2019—2022 年鶴壁市不同污染等級MDA8O3超標天數的年際變化圖Fig.3 Inter-annual variation chart of the number of days in Hebi City with different pollution levels of MDA8O3 exceeding the standard from 2019 to 2022

3.2 后向軌跡聚類分析

污染物O3可以長時間漂浮在大氣層中, 伴隨著氣團進行遠途運輸, 因而某個區域的O3污染程度,不僅受本地污染排放源的影響, 還與外地污染排放源的遠距離傳輸密切相關。 應用氣流軌跡模擬方法可以判斷污染物的來向, 并且可以進一步判斷外地污染源排放對鶴壁市區域傳輸的影響程度[39]。 利用Meteolnfo 軟件的Clustercal Culation 工具, 對鶴壁市春夏秋冬四個季節的后推氣團軌跡進行聚類分析, 結果表明氣團的輸送途徑在不同季節中的表現不盡相同,且所含的O3污染物濃度也呈現出較高差異(見表3和圖4)。

表3 鶴壁市四季不同軌跡分析結果Table 3 Results of different trajectory analysis in the four seasons in Hebi City

圖4 2019—2022 年鶴壁各類軌跡區域特征的季節分析Fig.4 Seasonal analysis of regional characteristics of various trajectories in Hebi City from 2019 to 2022

由表3 和圖4 可見, 鶴壁市春季主要受4 個方向的氣團影響, 其中正南方氣團占比最大(35.33%),主要來自河南省境內, 污染物O3濃度相對較低, 空氣質量較為清潔; 正西方氣團起始于運城北部、 臨汾南部, 途徑晉城到達鶴壁市, 軌跡橫跨山西省南部,氣團占比最小(19.58%), 但污染物O3濃度相對較高, 這與山西以老工業基地為依托, 大力煤炭工業,前驅體NOx排放較多是密不可分的, 表明近距離O3傳輸對鶴壁市春季的空氣質量影響較大。 夏季正南方氣團占比增大, 達到42.41%, 同時污染物O3的濃度迅速上升, 所攜帶的ρ (O3) 最高(106.12 μg/m3),其潛在影響較大。 這是由于氣團傳輸距離短, 氣象穩定, 不利于污染物的擴散, 在輸送過程中O3濃度逐漸升高, 致使污染濃度較高。 來自內蒙古南部, 途徑陜西北部、 山西中部的西北方向氣團占比顯著下降,貢獻率不到10%, 同時與夏季其他到達鶴壁市的各氣團相比, 所攜帶的污染物O3濃度最低, 氣團相對清潔。 但值得注意的是, 夏季相比于其他季節, 新增了一條東南方向的氣團, 由江蘇生成, 途徑安徽北部,沿安徽與河南交界到達鶴壁市, 該氣團占比16.27%,總體來說鶴壁市夏季各氣團的O3濃度普遍較高, 無論是從氣團占比還是污染物O3濃度來看, 都是河南省本地的污染排放源貢獻最大, 所以夏季O3污染防治的重點是控制本地污染源的產生與擴散。 鶴壁市秋季氣流軌跡主要來自西北、 東北、 正南三個方向, 但與其他季節不同的是, 東北方向的氣團占比首次超過正南方向, 達到47.50%, 其主要來源于邯鄲與邢臺南部, 途徑京津冀傳輸通道, 其污染物平均濃度也較于另外兩股氣流較大, 故受河北近距離傳輸的影響較為明顯。 鶴壁市冬季受到西伯利亞冷高壓的影響, 西北風盛行致使西北方向的氣團占比較夏秋兩季持續走高,但遠距離傳輸速度快, 路程遠, 污染物易于擴散, 故氣團質量較為清潔, 污染物O3濃度僅為27.7 μg/m3。

結合全年后向軌跡聚類分析來看, 四季差異并不明顯, 除秋季外, 正南方向氣團均占比較高, 受河南本地排放源影響較大, 該現象應引起注意; 西北方向以遠距離快移速的軌跡為主, 氣團占比較小且清潔;東北方向位于京津冀傳輸通道, 以近距離慢移速的軌跡為主, 污染較為嚴重; 夏季高濃度的O3來源廣泛,以河南本地及河北南部近距離傳輸為主, 但起源江蘇, 途徑山東安徽的東南氣團, 同樣起到了不容小覷的影響。

3.3 鶴壁市潛在源區分析

氣流后向軌跡聚類分析簡單明了地介紹了氣團的來源方位與傳輸路徑, 為了進一步具體識別2019—2022 年鶴壁市O3潛在源區的空間分布, 故采用WPSCF 方法分析識別四個季節O3潛在源區的變化特征。 如圖5 所示, 四個季節的O3的WPSCF 分布情況差異明顯, 春季潛在源分布面積較廣, 向東北方向延伸的距離較長, 最遠達到蒙古國, 但WPSCF 值普遍在0.3 以下; 東北方向分布較為零星, 沒有成片分布, WPSCF 值同樣不高; 正南方向的WPSCF 值普遍大于0.3, 甚至在鄭州南部, 武漢西部的較小范圍內,WPSCF 值超過0.5, 這說明這些區域有超過50%的概率是鶴壁市春季O3的關鍵潛在源區。 夏季O3潛在源區分布較春季有所收縮, 分布面積較少, 但WPSCF值明顯增加, 河南全境、 安徽西北部、 河北南部以及山東、 山西的部分地區, WPSCF 值超過0.5, 甚至達到0.8, 這說明鶴壁市夏季O3主要以本地排放與近距離輸送為主, 氣團速度慢, 攜帶的污染物濃度較大,造成了鶴壁市夏季污染嚴重。 秋季潛在源分布面積進一步緊縮, 僅集中分布在河南省的中東部以及安徽的西北部, 在山東北部及沿海地區有零星分布, 且WPSCF 值絕大部分在0.3 以下, 相對于春夏有明顯降低。 冬季潛在源分布面積大范圍縮小, 僅在河南中西部地區有所保留, 表明鶴壁市冬季O3污染幾乎不受外省潛在源影響。

由于PSCF 法只能污染軌跡的占比大小, 無法反映污染程度, 故利用CWT 計模擬鶴壁市潛在源區污染物的權重濃度數值(圖6), 定量反映不同軌跡的污染程度[40,41]。 鶴壁市春季的潛在貢獻源區面積較廣, 涉及鄰國蒙古與周邊多省, 東至沿海地區, 在西北方向成放射狀, 其中WCWT 高值區 (WCWT ≥80 μg/m3) 主要分布在河南省南部以及山西省中部地區。 夏季雖潛在貢獻源區面積有所收縮, 但WCWT高值區面積進一步擴大, 河南全境近乎都被高值區覆蓋, 值得注意的是, WCWT 高值區向京津冀延伸較為深入, 這說明鶴壁市夏季受京津冀區域傳輸的影響較大, 這與上述PSCF 反映的相一致, 再次驗證了鶴壁市夏季O3的主要來源以周邊城市為主, 近距離輸送占絕對地位。 鶴壁市秋季一改夏季WCWT 高值區擴大的態勢, 高值區收縮明顯, 僅在河南安徽交界有零星分布, 空氣質量有所好轉。 冬季幾乎看不到WCWT高值區, 同PSCF 分析可知, 冬季是鶴壁市空氣質量較好的季節, 受周邊潛在源影響較小。

圖6 鶴壁市O3 濃度權重軌跡的季節分布Fig.6 Seasonal distribution of O3 concentration weighted trajectory in Hebi City

4 結論

1) 臭氧污染程度在4 個季節中表現出明顯的差異, 夏季＞春季＞秋季＞冬季。 夏季污染最為嚴重, 冬季空氣質量最為清潔, 四季中日變化趨勢基本一致,月變化呈現出明顯的單峰型。

2) 近三年來鶴壁市臭氧污染呈現降低趨勢, 污染超標天數從2019 年的100 天, 減少到2021 年的64 天, 降幅達到36%。 其中輕度污染天數下降迅速,從2019 年的85 天下降至21 年的54 天, 中度污染天數波動下降, 也呈現出良好的下降趨勢, 并且污染超標天主要集中在夏季, 因此做好夏季的臭氧污染防控是至關重要的。

3) 通過對鶴壁市不同季節的后向氣流軌跡聚類分析, 可以得出, 正南方向的氣團占比普遍較高(29.90%～42.41%), 其次為來自河北省南部、 山東沿海地區的東北方向氣團(24.88%～47.50%), 西北方向多為遠距離傳輸, 氣團占比較小, 空氣質量較為清潔。 因此, 鶴壁市主要受本地污染排放源、 近距離傳輸影響較大。

4) 根據鶴壁市2019—2022 年PSCF 和CWT 季節分布特征分析得出, 鶴壁市的臭氧潛在園區存在明顯的季節分布特征, 春季潛在源分布面積最廣, 西北方向最遠可達蒙古國, 夏季潛在源分布明顯縮小, PSCF值增大, 高影響區主要分布在河北省南部、 河南全境、 安徽西北部, 這也印證了鶴壁市主要受到周邊短距離傳輸的影響。 秋冬季節的潛在源低值區占據主導地位, 印證了鶴壁市秋冬兩季空氣質量較好, 故需加強區域聯防聯控, 才能有效遏制臭氧污染的發生, O3污染防治工作依舊任重道遠。