Ni/Pt 異質結界面的自旋阻塞效應*

杜夢瑤 邱志勇

(大連理工大學材料科學與工程學院,三束材料改性教育部重點實驗,大連 116000)

相比于電荷流的高功耗,自旋流可以高效地傳輸能量與信息的同時避免焦耳熱的產生,因此基于自旋流的電子器件成為未來電子信息器件研發的重要方向之一.自旋流及其輸運現象的相關研究是自旋電子學器件的開發基礎.本文著眼于鐵磁金屬鎳(Ni)與非磁重金屬(Pt)構建的異質結結構,研究了異質結界面的自旋輸運特性,發現其對擴散自旋流的全阻塞效應.本工作以基于釔鐵石榴石(yttrium iron garnet,YIG)的YIG/Ni/Pt 三層器件開展,采用自旋泵浦技術激發擴散自旋流注入到鎳中,同時檢測與分析器件中的逆自旋霍爾電壓,并與YIG/Ni 雙層器件中的信號進行對比分析.結果證明YIG/Ni/Pt 三層器件中的鉑金屬層僅起分流作用而對逆自旋霍爾電流無貢獻,即鎳層中的擴散自旋流被阻塞于Ni/Pt 異質結界面.本工作加深了對界面處自旋流輸運的認識,鐵磁性金屬/非磁重金屬自旋流阻塞界面的發現也為自旋電子器件的設計及新功能開發提供了新的思路與手段.

1 引言

自旋電子學是以電子的量子自由度自旋為核心對象的研究領域,以自旋為信息或能量載體的器件研制是自旋電子學的核心研究課題之一[1-4].與傳統的基于電荷的電子器件相比,自旋電子器件具有非易失、高速度和低熱損等特點,有望成為下一代電子學器件的發展方向.自旋流的產生、輸運及檢測是自旋電子器件及其相關研發的基本問題[5-10].其中,由于自旋流與傳輸介質之間具有復雜的相互作用,導致自旋流輸運相關現象長期成為自旋流研究的難點及熱點[11-15].不同的材料及界面狀態對自旋流傳輸影響的研究對開發新型自旋電子學器件具有重要意義.

正如諾貝爾物理學獎得主Herbert Kroemer的名言[16]“界面即器件”所述,在現代電子器件中界面對其功能和性能的主導作用毋庸置疑,對自旋電子器件亦然.針對自旋流傳輸現象,金屬與金屬界面處發生的自旋流反射、損耗和透射現象(圖1(a))已被大量研究.Kurt 等[17]在分析Cu/Pt與Cu/Pd 界面的自旋輸運時,觀察到自旋損耗導致的自旋流不連續現象.Nguyen 等[18]發現在Co/Pt 界面處具有較大的自旋翻轉系數,暗示了自旋極化電流在鐵磁層和鉑金屬層界面處存在無法忽視的耗散.Rojas-Sánchez[19,20]等的工作也強調了Co/Pt 和Cu/Pt界面處的自旋損耗,并認為3d 過渡金屬/5d 非磁重金屬界面的擴散和無序是發生損耗的主要原因.從自旋流的傳輸效率出發,追求低自旋損耗的界面是該領域的主流方向,而對高自旋損耗或全反射的界面(圖1(b))的相關研究卻鮮有涉及.

本工作以鐵磁性金屬鎳(Ni)與非磁重金屬鉑(Pt)異質結界面為研究對象,對界面處的自旋流輸運現象進行了系統研究.制備了不同Ni 層厚度的YIG/Ni/Pt 三層器件及YIG/Ni 雙層對比器件.利用圖1(c)中所示的自旋泵浦技術激發自旋流并注入鎳層,測量并對比分析YIG/Ni/Pt 三層器件與YIG/Ni 雙層器件的逆自旋霍爾電壓信號.對金屬異質結中的自旋流輸運,特別是界面處的自旋阻塞進行探討.

圖1 金屬/金屬界面處自旋流傳輸 (a) 與自旋流阻塞(b)示意圖;(c) 自旋泵浦效應誘導的自旋注入及逆自旋霍爾效應測量的原理圖Fig.1.Illustration of the spin transport (a) and spin block(b) at a metal/metal interface;(c) illustration of spin injection by spin pumping effect and inverse spin Hall effect measurement.

2 實驗原理與方法

本工作中的YIG 單晶基板通過液相外延法制備,厚度約為3 μm,且所有器件的YIG(規格為1 mm×3 mm)均取自同一晶元.在YIG 基板上利用直流磁控濺射方法制備Ni 及Pt 薄膜,構建了YIG/Ni/Pt 三層及YIG/Ni 雙層器件.其中Ni 在室溫下0.5 Pa 的Ar 氣壓及30 W 的濺射功率下制備;Pt 在室溫下 3 Pa 的Ar 氣壓及50 W 的濺射功率下制備.圖2(a)分別給出了YIG/Ni/Pt 三層與YIG/Ni 雙層器件的結構示意圖.作為對比器件的YIG/Ni 雙層與YIG/Ni/Pt 三層器件的Ni 層為同時制備,并嚴格控制制膜條件,保證Ni 層質量的一致性.同時通過控制制膜時間改變Ni 層厚度,制備了Ni 層厚度為1—4 nm 的4 組對比試樣.所有YIG/Ni/Pt 三層器件中的Pt 層厚度統一為10 nm.

如圖2(a)所示,樣品被放置在U 形波導片的信號線正上方,施加頻率為5 GHz 的微波,同時沿著樣品面內方向施加外磁場H.在微波場與外加磁場的共同作用下,YIG 中的鐵磁共振被激發,由自旋泵浦效應在YIG/Ni 界面產生的自旋積累誘發自旋流通過界面注入到Ni 層中[21-23].由于Ni 層及Pt 層的逆自旋霍爾效應,該自旋流可能被轉化為電流并以電壓的形式被檢測到,即逆自旋霍爾電壓VISHE[24,25].

圖2 (a) 自旋泵浦實驗設置 與YIG/Ni/Pt 三層器件及YIG/Ni 雙層器件的結構示意圖;(b) 多層器件的典型微波吸收譜;(c) YIG/Ni(3 nm)/Pt 三層及YIG/Ni(3 nm)雙層器件的電壓信號V 與外磁場H 的依存關系圖Fig.2.(a) Illustration of experimental spin pumping set-up of YIG/Ni/Pt trilayer and YIG/Ni bilayer devices;(b) the typical microwave absorption spectrum;(c) the external magnetic field H dependences of the voltage signals V for the YIG/Ni(3 nm)/Pt trilayer and YIG/Ni(3 nm) bilayer devices.

3 結果與討論

圖2(b)所示為樣品在300 K 下所測得的微波吸收譜.在外磁場H ≈±1.2 kOe(1 Oe=79.5775 A/m)時,可以觀測到兩個對稱的微波吸收峰,對應了YIG 在5 GHz 微波激發下的鐵磁共振條件.其中微波吸收峰的強度被定義為Pab,其與注入Ni 層的自旋流強度成正比[26,27].本工作中的YIG 均來自于同一晶元,因此所有樣品的微波吸收峰均出現在相同的磁場強度下,該磁場被定義為YIG 的鐵磁共振場HFMR.如圖2(c)所示,在YIG/Ni/Pt 三層及YIG/Ni 雙層器件中均有峰形的電壓信號在YIG 鐵磁共振場HFMR處被檢測到,且電壓信號峰的正負隨外磁場的反轉而反轉.基于自旋泵浦理論可將該電壓峰歸因于由YIG 注入Ni 層的自旋流轉換而來的逆自旋霍爾電壓VISHE[22-28].

圖3(a),(b)所示為在300 K 下在Ni 層厚度分別為1—4 nm 時YIG/Ni/Pt 三層與YIG/Ni 雙層器件中測得的電壓信號V與外磁場H的關系.所有樣品均在鐵磁共振場HFMR處檢測到逆自旋霍爾電壓VISHE.然而,YIG/Ni 雙層器件中的逆自旋霍爾電壓均大于YIG/Ni/Pt 三層器件,且兩種器件的逆自旋霍爾電壓VISHE隨Ni 層厚度dNi的變化表現出不同的變化趨勢.對比兩組不同結構器件的測量數據,特別是Ni 層厚度為1 nm(遠小于Ni 的自旋擴散長[29])情況下的逆自旋霍爾電壓,其測量結果似乎暗示了在YIG/Ni/Pt 三層器件中Pt 層并未對自旋流-電流的轉換產生貢獻.

圖3(c)給出了兩種不同結構器件的逆自旋霍爾電壓VISHE與Ni 層厚度dNi的關系.其中,YIG/Ni雙層器件的逆自旋霍爾電壓VISHE隨Ni 層厚度dNi的增大而單調減小,且基本符合指數規律.與之相對,YIG/Ni/Pt 三層器件的逆自旋霍爾電壓VISHE卻呈現先增大后減小的趨勢,且在Ni 層厚度為3 nm 處達到最大值,該傾向主要是器件的內阻變化的結果.在圖3(c)的插圖中給出了兩種器件的橫向電阻R與Ni 層厚度dNi的依存關系圖.在兩種不同結構器件中橫向電阻R與逆自旋霍爾電壓VISHE的變化均呈現一定的相似性.由于逆自旋霍爾電壓VISHE是由逆自旋霍爾電流IISHE與橫向電阻R的乘積決定,即VISHE=IISHE·R.對于具有相同Ni 層厚度的YIG/Ni/Pt 三層器件而言,其逆自旋霍爾電流可能來源于Ni 層及Pt 層的疊加貢獻,通過分析比較YIG/Ni/Pt 三層及YIG/Ni雙層器件中逆自旋霍爾電流的大小,可以分別討論Ni 層和Pt 層對逆自旋霍爾電流的貢獻,從而研究相關結構中自旋流的傳輸性質.

圖3 不同Ni 層厚度dNi 的YIG/Ni/Pt 三層 (a) 及YIG/Ni 雙層器件 (b) 的電壓信 號V 與外磁 場H 的關系;(c) 逆自 旋霍爾電壓VISHE 與Ni 層厚度dNi 的關系(插圖為兩種器件的橫向電阻R 與Ni 層厚度dNi 的關系)Fig.3.The external magnetic field H dependences of the voltage signals V for the YIG/Ni/Pt trilayer devices (a) and the YIG/Ni bilayer devices (b) with different nickel layer thicknesses dNi;(c) the nickel layer thickness dNi dependences of the inverse spin Hall voltage signal VISHE for the two series of devices (the inset shows the nickel layer thickness dNi dependences of the transverse resistances R).

為進一步分析YIG/Ni/Pt 三層和YIG/Ni 雙層器件中Ni 層及Pt 層分別對逆自旋霍爾電流IISHE的貢獻,首先基于自旋泵浦理論建立以下的等效電路模型[24,30].對于YIG/Ni 雙層器件而言,

式中,λNi為Ni 的自旋流擴散長度;為YIG/Ni界面處注入的自旋流密度.本工作嚴格統一所有器件的測試條件,特別是微波吸收功率Pab仔細控制在±1%的誤差范圍內.基于鐵磁共振的自旋泵浦模型可認為所有器件的測試中YIG/Ni 界面處注入的自旋流強度可比.

各器件中的逆自旋霍爾電流IISHE可由實際測得的逆自旋霍爾電壓VISHE與橫向電阻R的比值獲得(圖3(c)).圖4 展示了YIG/Ni/Pt 三層及YIG/Ni雙層器件的逆自旋霍爾電流IISHE與Ni 層厚度dNi的依存關系.YIG/Ni/Pt 三層及YIG/Ni 雙層器件的逆自旋霍爾電流IISHE顯示了幾乎相同的先增大后減小的趨勢.暗示了Ni 的自旋擴散長的相關信息.具有相同Ni 層厚度的兩種器件的逆自旋霍爾電流差均與實驗誤差可比.

圖4 YIG/Ni/Pt 三層及YIG/Ni 雙層器件中逆自旋霍爾電流 IISHE 與Ni 層厚度dNi 的依存關系圖(插圖是兩種器件中逆自旋霍爾效應測量的等效電路圖)Fig.4.The nickel layer thicknesses dNi dependences of the inverse spin Hall current IISHE for the YIG/Ni/Pt trilayer devices and the YIG/Ni bilayer devices (the insets are the equivalent circuits for inverse spin Hall measurement for the two series of devices).

自旋流在Ni/Pt 界面處的阻塞現象可能由兩種機制導致: 其一為Ni/Pt 為自旋的強反射界面,擴散自旋流在Ni/Pt 界面處被完全反射;其二為Ni/Pt 界面為強自旋吸收體,擴散自旋流在Ni/Pt界面處被完全耗散吸收.YIG/Ni 雙層器件中Ni 與空氣的界面可近似為純反射界面,其測得的逆自旋霍爾電流IISHE正比于正向的擴散自旋流與界面處反射自旋流的疊加結果.隨著Ni 層厚度減小(特別是小于Ni 的自旋擴散長時),Ni/空氣界面的自旋反射增強,且與正向擴散自旋流的疊加效果更加明顯.如果YIG/Ni/Pt 三層器件中Ni/Pt 界面對自旋流傳輸以吸收機制為主導,與YIG/Ni 雙層器件相比,Ni/Pt 界面對自旋流的吸收將減弱反射自旋流,且Ni 層中自旋流密度分布亦將被改變.與此對應,YIG/Ni/Pt 三層器件中測得的逆自旋霍爾電流IISHE應顯著增強.然而,本工作并沒有發現YIG/Ni/Pt 三層器件中的逆自旋霍爾電流IISHE與YIG/Ni 雙層器件相比存在明顯的增強傾向性,這不符合界面吸收機制主導的預期.因此,雖然現有的實驗結果不能完全定量分離上述反射與吸收兩種因素的影響,但筆者仍傾向于認為強自旋流反射是Ni/Pt 界面處自旋傳輸的主導因素.

4 結論

本工作構建了YIG/Ni/Pt 三層器件,通過與YIG/Ni 雙層器件的對比分析,系統研究了鐵磁金屬鎳與非磁重金屬鉑異質結界面的自旋流傳輸性質.基于自旋泵浦技術,測量了不同鎳層厚度的YIG/Ni/Pt 三層與YIG/Ni 雙層器件中的逆自旋霍爾電壓.通過分析對比YIG/Ni/Pt 三層與YIG/Ni 雙層器件的逆自旋霍爾電流,證明擴散自旋流在Ni/Pt 異質結界面被完全阻塞,其結果主要歸結于自旋流在該界面被反射.本工作加深了對自旋流在界面的反射、損耗和透射行為的理解,自旋流阻塞界面也拓展了自旋電子器件的研發思路.