驅動激光波長對超短脈沖與原子相互作用產生高次諧波發射的影響*

張頔玉 藍文迪 李雪峰 張穌穌 郭福明 楊玉軍?

1) (吉林大學原子與分子物理研究所,長春 130012)

2) (吉林省應用原子與分子光譜重點實驗室,長春 130012)

通過數值求解含時薛定諤方程方案,理論研究了在有質動力能不變條件下,不同波長超短激光輻照原子產生的高次諧波發射.發現隨著驅動激光波長的增加,諧波發射的強度降低且發射譜中出現新的峰值結構.通過諧波發射行為的時間頻率分析,電子密度的含時演化以及本征態布居含時分析發現,諧波新的峰值產生根源是電子從激發態電離后返回母體離子產生的諧波發射與從基態電離產生的諧波發射之間的干涉.

1 引言

超短強激光與原子、分子和固態物質相互作用可以觀察到閾上電離、非序列雙電離以及高次諧波發射等非線性物理現象[1?7].高次諧波光譜隨著能量的增加呈現出獨特的“平臺”結構,能將相干光輻射從紅外波段轉換為真空紫外乃至軟X 射線波段.這一特性被應用于產生短波長相干光源[8,9],光頻率已經達到“水窗(2.3—4.4 nm)”波段,這個波段的光源能實現對生物活體過程的分子水平觀測[10?12].此外,諧波光源也可以被應用于納米尺寸材料的相干成像[13,14].近期,人們采用雙色圓偏振激光方案產生特定階次的圓偏振諧波,或是利用橢圓偏振驅動脈沖結合原子共振效應產生近圓偏振諧波[15,16],以及利用圓偏振諧波實現磁學和手性分子的研究,極大地擴展了高次諧波發射的應用范圍[17].

高次諧波更為重要的應用是利用其光譜足夠寬的特性來產生桌面型相干阿秒量級的超短光脈沖[18?21].阿秒尺度的光脈沖可以對電子的超快運動實現調控,實現高時間分辨的電子動力學過程的探測,如電子在束縛態運動、電子隧穿電荷轉移等[22?26].通常多周期激光脈沖與惰性氣體相互作用產生的諧波為多個脈沖組成的阿秒脈沖串,而對物理過程觀測,通常需要孤立的阿秒脈沖.為了解決這個問題,人們提出了利用少周期脈沖與原子相互作用的孤立阿秒脈沖產生方案[27,28].

為了產生更小時間尺度的阿秒脈沖,需要更大的諧波頻寬.高次諧波的截止能量可以由公式Ip+3.17Up給出,其中Ip為原子的電離能,Up是激光電場的有質動力能(正比于激光的光強,反比于激光頻率的平方).更寬的諧波發射平臺可以通過提高驅動光的強度實現.但是由于原子電子態布居的耗盡效應,即在較強的光場作用下,電子的全部束縛態布居都會被電離,當進一步增加光強時,不會再產生新的電離電子,根據三步模型也就沒有更高能量電子與離子的復合,限制了進一步提高諧波的截止能量.此外,由于高次諧波發射是多個原子產生諧波的相干過程,光強過大導致更多自由電子的產生,破壞諧波相干條件.因此通過增加驅動激光的波長來提高諧波的截止能量成為人們的選擇,目前獲得更短阿秒脈沖的主要方案是利用超短持續時間、波長更長的中紅外波段光脈沖與惰性氣體原子作用[29,30].

然而,由于波包彌散效應,諧波發射效率隨著驅動激光波長的增加呈負指數下降.這一困難可以通過提高氣體靶壓力,增大參與諧波發射的原子數目來克服[19].隨著中紅外波段光源的技術進展[31?38],利用中紅外激光與原子作用產生高能量諧波的研究不斷推進[39?43].目前,人們可用 4 μm 的驅動激光與原子相互作用,觀察到的諧波光能量達到1.6 keV,極大擴展了高次諧波發射的應用范圍[19].目前實驗產生的單個阿秒脈沖的強度還無法達到泵浦探測所需的強度,還需要進一步深入研究波長效應對超短脈沖產生的諧波和阿秒脈沖的影響,提升諧波的發射效率.為此,本文通過數值求解含時薛定諤方程,研究了超短強激光與原子相互作用的諧波發射,發現隨著驅動激光波長的增加,激發態對諧波的影響變大,進而影響阿秒脈沖產生過程(如無特殊說明,本文均采用原子單位).

2 理論方法

為了計算激光輻照下原子的高次諧波發射,需要數值求解體系中電子滿足的含時薛定諤方程:

其中勢函數為

這里選擇的軟核參數是q=0.561 和a=0.367,基態能量為–0.5 a.u.(對應氫原子第一電離能).驅動激光電場矢勢為 sin2包絡形式,脈沖持續時間為一個光學周期,改變激光的驅動光強和波長,保持驅動激光的有質動力能對應的Keldysh 參數γ=0.3.體系波函數利用有限元離散變量表象(FEDVR)方案離散,該方案將計算的空間分成N個元,第i個元內的函數利用Lagrange 多項式展開,元內的空間點的分布滿足Gauss-Lobatto積分規則.第i個元內的基函數可以表示為

體系的含時波函數演化表示為

利用Lanczos 方案[44],可以實現(6)式的準確快速求解.該方案算法中,波函數的傳播是在Krylov子空間中進行的,這個子空間可以通過在波函數上重復乘以哈密頓量得到.最終通過含時波函數得到對應偶極矩[39,40]:

對偶極矩進行傅里葉變換得到對應諧波:

其中t0和tm分別為激光脈沖的起始時刻和終止時刻.為了理解諧波產生的機理,利用小波變換對諧波發射的時間頻率行為進行了分析,同時研究了束縛態和連續態的布居隨著時間的改變[45?49].

3 結果與討論

首先計算了驅動激光波長為1000 和5000 nm的高次諧波發射譜,如圖1 所示.可以看出,在相同的有質動力能條件下,諧波發射譜都呈現出平臺結構且截止能量都在3.3 a.u.附近.但二者的發射強度相差超過5 個數量級,產生這一差別的原因是在有質動力能不變的情況下,5000 nm 激光光強弱得多,使得電離電子概率低得多,且長波長引起的電離波包彌散效應更大,進而引起諧波強度低很多.需要注意的是,除了效率的差別外,諧波譜還呈現出了諸多此前未被人們注意到的新的細致差別: 由于驅動激光為超短脈沖,因而不能觀察到清晰的奇次諧波發射,對于1000 nm 的驅動光場,可以觀察到兩條長短發射軌跡的相干諧波發射特征,而對于5000 nm 驅動光作用的原子諧波發射譜,諧波譜整個平臺上均可以觀察到更小能量間距的諧波峰.此外,在諧波發射譜的低能附近可以觀察到一個發射強度很高的峰值,通過分析發現,這一峰值的能量為0.375 a.u.,等于原子第一激發態與基態之間的能差,這一光發射峰來源于第一激發態向基態的躍遷.1000 nm 情況下電離率很高,第一激發態布居與連續態布居相比弱很多,第一激發態與基態間躍遷產生光發射的強度,并不會顯著強于連續態與束縛態間躍遷發射的光,所以在諧波譜上并沒有表現出顯著強于其他頻率的光發射峰.

圖1 波長為1000 nm (黑色點線)和5000 nm (紅色實線)的驅動激光與原子作用產生的高次諧波發射Fig.1.High-order harmonic generated from an atom irradiated by the driving lasers with wavelengths of 1000 nm(black dotted line) and 5000 nm (red solid line).

為了詳細分析波長效應對諧波的影響,系統研究了相同有質動力能條件下,驅動激光脈沖作用于原子產生的諧波發射譜的強度隨著波長的改變,如圖2 所示.可以看出,隨著驅動激光波長的增加,在諧波發射譜的高能部分(大于2 a.u.),均可以觀察到清晰的半個周期內電離電子產生的長短發射軌道之間的干涉結構.對于較低諧波能量(1 a.u.),諧波發射譜的結構更為復雜,可以觀察到清晰的干涉峰.對于能量小于電離閾值的諧波發射,在波長較短條件下還可以觀察到相對復雜的結構.但是隨著波長的增加,基態和第一激發態之間躍遷的光發射峰變得更為清晰.為了理解高次諧波發射隨著波長的變化特性,利用小波變換分析了諧波發射的時間行為.

圖2 Keldysh 參數為0.3,波長為1000?5000 nm 的驅動激光與原子作用產生的高次諧波發射隨波長的改變Fig.2.When the Keldysh parameter is 0.3,the variation of the high-order harmonic radiation intensity with the driving laser wavelength in the 1000?5000 nm range.

圖3 給出了驅動激光波長為1000 nm 的不同能量諧波的發射隨著時間的改變.可以看出,由于驅動激光脈沖較短,因而諧波發射譜的時間頻率行為也相對簡單.在給出的諧波能量范圍內,可以觀察到三條主要的發射軌跡,發射時間分別在50 (軌跡A),90 (軌跡B)和120 a.u.(軌跡C) 附近.第一個諧波發射軌跡(軌跡A)的截止能量較小,在1.7 a.u.附近.第二條(短軌跡B)和第三條(長軌跡C)諧波發射軌跡相交于110 a.u.附近,這兩條發射軌跡對應于前半個周期電離產生的諧波.圖3同時給出了利用三步模型計算的回核能量隨著時間的改變,如圖中黑色實線和紫色實線所示.可以看出,在該激光參數下,經典計算可以非常好地重現量子計算的結果,清晰地闡明了諧波產生的機制.在諧波發射的高能部分,由于主要有B 和C 兩條軌跡,因而可以在諧波發射譜中清晰地觀察到長短軌跡的干涉結構.對于諧波發射譜的低能部分(1—2 a.u.),由于第一條諧波發射軌跡A 發揮重要作用,因而使得諧波發射譜的結果更為復雜,干涉產生的諧波峰值間能差更小.我們注意到圖2 中短波長下存在兩組干涉結構,一部分隨著驅動激光波長的增加向諧波的高能區移動,另一部分向低能區移動,分別如圖2 中的紫色虛線和黑色虛線所示.這種演化行為可以通過諧波發射的時頻軌跡理解.諧波譜的干涉亮條紋的能量位置由參與干涉的兩條諧波發射軌跡間的相位差決定,軌跡間的相位差等于諧波能量與兩條發射軌跡時間差的乘積.在圖3 中,在同一個驅動光波長下,隨著諧波能量的增加,A,B 條個發射軌跡的時間差(以光學周期為單位)幾乎保持不變.隨著驅動光波長的增加,在保持Up不變的條件下,兩條發射軌跡的時間差會逐漸增大.由于相位差等于能量與時間差的乘積,這兩個發射軌跡的相位差逐漸加大.在同一個亮的干涉條紋上,為了保證相位差不變,能量會向低能區移動.對于B,C 兩個發射軌跡,隨著能量的增加,兩個發射軌跡的時間差快速減小(大于能量增加的速率),這兩條發射軌跡的相位差隨著諧波能量的增加逐漸減小.因而隨著驅動光波長的增加,同一個諧波能量對應的兩條發射軌跡的相位差會增加.為了保持同一個亮的干涉條紋上的相位差不變,能量會向高能區移動.

圖3 波長為1000 nm 的驅動激光與原子作用產生的高次諧波發射的時間行為,圖中黑色和紫色實線為經典三步模型計算的發光能量Fig.3.Temporal behavior of high-order harmonic generated by the atom irradiated by the driving laser with a wavelength of 1000 nm,the black and purple line represent the energy calculated by the simple man model.

對于5000 nm 諧波發射行為,和1000 nm 驅動激光作用產生的諧波發射呈現出不同的特征,如圖4(a)所示.可以看出,由于驅動激光的有質動力能相同,因而也能觀察到與1000 nm 驅動激光下的諧波發射類似的軌跡,發射時刻分別為200 (軌跡A),500 (軌跡B)和600 a.u.(軌跡C)附近.三條軌跡對應的諧波能量也與短波長條件一致,但每條軌跡的相對發射強度有較大差別.更明顯的差別是在時間為250?300 a.u.附近存在一個額外的諧波發射軌跡(軌跡D),且這一軌跡與t=200 a.u.附近的諧波發射軌跡間存在明顯的間斷.由于諧波發射的機制是電離電子回核產生的輻射,為了理解新的諧波發射軌跡D 產生的機理,計算了體系的含時電子密度分布隨著時間的改變,如圖4(b)所示.從圖中可以清晰地看到,電子在激光的作用下電離后返回到母體離子,在t=200 a.u.附近產生諧波發射.此外還可以觀察到部分電子波包在更早的時間電離,在時間為250—300 a.u.附近返回母體離子,產生了新的諧波發射軌跡D.為了理解電子的含時密度演化行為,進一步分析了體系的束縛態布居和連續態布居隨時間的變化行為.

圖5(a)給出了驅動激光波長為1000 nm 條件下,體系的激發態概率(紅色點線)和連續態概率(黑色實線)隨著時間的改變.從圖5(a)可以看出,在這一波長驅動激光作用下,體系的激發態布居隨著時間的增加逐步增大,t=50 a.u.附近達到峰值,之后逐步減小,這一變化是由于驅動激光的作用導致電子密度分布逐步遠離核區(電子分布與激發態的重疊逐漸變大后減小).之后,由于電離的概率很大,當在前半個周期電離電子返回母體離子時,在t=90 a.u.附近增加了激發態的布居.而當驅動激光波長為5000 nm 時,體系的布居隨時間的改變呈現出完全不同的行為,如圖5(b)所示.在相同的Keldysh 參數條件下,更長的驅動激光波長對應更小的驅動激光強度.電子的電離概率與驅動激光的電場強度呈指數減小,因而整體的電離減小很多.而由于驅動激光的作用,使得體系的含時波函數隨激光電場偏離勢阱中心,并與激發態波函數有較大的重疊,使得激發態產生較大布居,并且激發態的布居大小隨著激光電場的含時變化行為一致.進而在此種長波長驅動激光作用下激發態布居甚至超越了電離概率.值得注意的是,在脈沖的起始階段(綠色虛線框出部分),電離概率大小除了與驅動激光電場強度改變一致外,還呈現出振蕩特征.振蕩的頻率與體系基態-激發態間的能差相同.由于激發態的布居,使得原子在長波強激光作用下,電離不再只是從基態產生,而有機會從激發態隧穿電離[50],電子波包在不同的時刻會分布在空間的不同位置,因而會導致分布在隧穿勢壘一側的電子電離較大,而在另一側無電離產生,形成了圖4(b)觀察到的電子的密度分布隨著時間的改變行為,進而影響了諧波的發射過程.

圖4 (a)波長為5000 nm 的驅動激光與原子作用產生的高次諧波發射的時間行為;(b)電子的概率密度隨著時間的變化Fig.4.(a) Temporal behavior of high-order harmonic generated by the irradiated by the driving laser with a wavelength of 5000 nm;(b) variation of electron probability density with time.

圖5 (a)波長為1000 nm 和(b) 5000 nm 驅動激光輻照原子的激發態布居(紅色點線)和電離態布居(黑色實線)隨著時間的變化Fig.5.Variation of excited states population (red dotted line) and continuum states population (black solid line) of atoms irradiated with a driving laser at a wavelength of(a) 1000 nm and (b) 5000 nm with time.

在理解了波長對原子諧波發射影響的基礎上,進一步計算了相應的阿秒脈沖.圖6 給出了利用能量為2.5—4.0 a.u.諧波合成的超短脈沖強度隨著時間的改變.從圖中可以看出,盡管驅動脈沖的持續時間很短,但仍無法產生孤立阿秒脈沖.產生的超短脈沖在50—600 a.u.附近有很高的強度,此外在270 a.u.附近還可以觀察到持續時間很短的光發射,這一光發射產生的原因是從激發態電離后回核產生.由于波包彌散效應使得諧波強度隨著波長的增加迅速減小,但如果電離波包來源于激發態,諧波強度的減小會變得緩和[51],因而從激發態電離的電子產生的諧波為產生高強度的超短阿秒脈沖提供了新的機會.

圖6 利用諧波能量2.5—4.0 a.u.的諧波發射合成的超短脈沖強度隨著時間的改變Fig.6.Variation of intensity of ultrashort pulses (synthesized by harmonic emission with harmonic energy 2.5–4.0 a.u.)with time.

4 總結

在相同Keldysh 參數條件下,系統研究了不同波長的驅動激光與原子相互作用的諧波發射過程.發現隨著驅動激光波長的增加,電子有更多的可能通過激發態發生電離,進而產生新的高次諧波發射軌跡并影響阿秒超短脈沖的產生.在長波條件下,有可能通過對驅動激光參數的調控,控制電子的電離通道,獲得新的阿秒脈沖產生方案.

感謝吉林大學超算中心的技術支持.