超快強激光場中原子分子的里德伯態激發*

沈星晨 劉洋 陳淇 呂航 徐海峰

(吉林大學原子與分子物理研究所,長春 130012)

1 引言

啁啾脈沖放大技術(chirped pulse amplification,CPA)的出現[1,2],極大地提升了超快脈沖激光的電場強度,催生了強場物理科學研究領域的誕生.Donna Strickland 和Gérard Mourou 也因CPA技術的發明獲得了2018 年諾貝爾物理獎.在強場物理通常使用的光場強度下(1013—1016W/cm2@800 nm),原子分子與激光相互作用會產生很多高度非線性的物理過程,低階微擾理論已不適于處理激光與原子分子的相互作用.電離是這些非線性物理過程的基礎,通過Keldysh 定義的絕熱參數可以區分強場電離的機制[3],γ=,其中IP是原子電離勢,UP=e2E2/(4mω2) 是有質動力勢,e表示電子的電荷,E表示激光電場強度,m表示電子質量,ω表示激光頻率.當原子處于高頻低光強的激光場中,強場電離以多光子電離機制(multiphoton ionization,MPI)占主導,此時γ?1;而在低頻高光強的激光場中,則隧穿電離(tunneling ionization,TI)機制占主導,此時γ?1.許多強場物理過程與隧穿電離后的電子在激光電場和分子庫侖勢共同作用下的運動密切相關.得益于1993 年Corkum[4]和Schafer 等[5]提出的三步重碰撞過程,人們對原子強場物理過程有了非常清晰的物理圖像: 束縛電子經由激光場和庫侖勢共同形成的勢壘隧穿后,在交變的激光電場作用下,首先加速遠離原子核,隨著激光電場方向的改變,隧穿電子有一定的概率返回到母體原子核,并與原子核發生相互作用,產生不同的非線性物理過程.如果返回電子與原子核發生彈性散射,形成高能光電子,這一現象稱為高階閾上電離(high-order abovethreshold ionization,HATI);如果返回電子與母體離子復合,產生高能光子,這一現象稱為高次諧波發射(high-order harmonic generation,HHG);如果返回電子通過碰撞將能量傳遞給其他電子并使其電離,則發生非序列雙/多電離(non-sequential double/multiple ionization,NSDI/NSMI).過去幾十年內,這些隧穿電離誘導的重碰撞物理[6]過程一直備受關注,同時極大地推動了諸如阿秒物理[7-9]、分子軌道成像[10-12]、超快電子衍射[13-15]和新型超短極紫外光源[16-18]等新興研究領域的發展.

隨著研究的不斷深入,人們發現隧穿電離的出射電子還能誘導一些其他新奇的物理現象,其中包括本文將要論述的強場里德伯態激發(Rydberg state excitation,RSE).2006 年,Wang 等[19]通過數值求解含時薛定諤方程(time-dependent Schr?dinger equation,TDSE)在理論上預言了隧穿電離的電子有一定的概率被母原子核重新俘獲到高里德伯態,形成高激發態的中性原子.2008 年,Nubbemeyer 等[20]利用飛行時間質譜直接檢測到強場產生的高激發態中性原子,首次從實驗上證實了在隧穿電離區域也有大量的中性里德伯He 原子存活下來,提出了強場受挫隧穿電離(frustrated tunneling ionization,FTI)機制來描述強場RSE過程,并認為這是三步重碰撞模型的一個重要補充.隨后的大量研究工作表明,強場RSE 過程是一個非常普遍的強場物理現象.在800 nm 強激光場中,He 原子RSE 產率約為總電離的10%,而Ar 和Xe 原子的激發概率可達到電離的約15%和30%[21],甚至超過了相應原子的NSDI 的概率.除了中性惰性氣體體系,分子解離或庫侖爆炸的碎片離子亦可以俘獲隧穿電子,形成高激發態的碎片原子[22-24];而分子本身通過強場RSE 過程也可產生處于高激發態的中性分子[25-27];甚至是高價離子亦可以通過再俘獲電子而產生激發態離子(即: 受挫的雙電離或多電離,frustrated double/multiple ionization)[28].正因如此,在過去的十余年里,強場RSE 過程作為一種隧穿電離誘導的物理過程的一個重要補充,被越來越多的研究者關注.實驗上,研究者利用直接探測高能原子[29,30]、脈沖靜電場場致電離高里德伯態[26,31]、冷靶反沖離子動量成像譜(cold target recoil ion momentum spectroscopy,COLTRIMS)符合測量[27,32]、以及激發態的輻射光譜[33]等手段,研究不同體系的強場RSE 過程,探究了所產生的激發態原子或分子的產率和量子態分布,以及其隨著強激光場參數的變化趨勢.理論上,人們發展了用于處理強場RSE 過程的半經典模型(semiclassical model)[34-37]、全經典系綜[38,39]、TDSE 數值模擬[40-42]、以及基于強場近似(strong field approximation,SFA)的量子模型[43]等方法,結合實驗觀測結果,探討了強場RSE 的物理機制,分析了其中的量子效應和軌道結構效應.研究發現,強激光場中存活的中性激發態原子與其他強場物理現象,包括域上電離(above-threshold ionization,ATI)中的極低能和近零能電子特征結構[44-46]、閾值下HHG產生[47,48]等現象都有著密切的關系.通過中性里德伯態原子在激光強度梯度下受到的有質動力(ponderomotive force),強場RSE 過程可以實現對中性原子加速,加速度可達到地球重力加速度的1014倍[49].理論研究預期原子通過強場RSE 可制備布居可觀的高激發態,實現不同能級間的粒子數布居反轉,有望產生一定增益的波長可覆蓋太赫茲到極紫外的激光輻射[50,51].最近,研究者已經觀測到基于強場RSE 產生的相干極紫外輻射,被認為是一種除HHG 之外新的有應用潛質的超短XUV 光源[33].

縱觀過去十余年的文獻報道,強場RSE 已經發展成為強場原子分子物理領域的一個重要研究方向,不僅具有重要的科學研究意義,而且未來可能具有潛在的應用前景.對于超快強激光場相關的物理過程,諸如重碰撞物理[6,52]包括HHG[35,48],HATI[53,54],NSDI[55,56]等,以及在此基礎上發展出來的超快電子成像[57,58]和阿秒物理[8,59,60]等研究方向,目前已有很多非常出色的綜述文獻報道,詳細總結了近些年這些強場物理方向的研究進展.但對于強場RSE 過程而言,目前僅有2016 年Zimmermann 和Eichmann[61]概述了FTI 機制及中性粒子加速方面的研究進展.事實上,最近幾年來,圍繞強場RSE 物理過程,不斷涌現大量理論和實驗工作,對其物理機制有了更加深入的理解,對相關的物理過程形成了更為系統的全新認識.因此,本文將系統地總結近年來在強場RSE 及其相關物理過程的研究進展,首先簡要介紹強場里德伯態激發過程的實驗測量和理論模擬方法,然后在第3 節中著重討論了強場中原子里德伯態激發的物理機制,第4 節中概述里德伯態量子態分布的研究,第5 節介紹分子強場里德伯態激發的結構效應,第6 節介紹基于強場RSE 的中性粒子加速和相干輻射的研究,最后在第7 節中展望了該研究方向未來的發展趨勢.

2 強場RSE 過程的實驗測量和理論模擬方法

與基態相比,原子分子高里德伯態具有較為特殊的性質,例如,電子運動軌道周期長、電子軌道半徑大以及電子束縛能低等,其研究已有很悠久的歷史.針對弱光場作用下的頻域測量范疇,研究者發展了各種高精度的譜學方法,用于探測里德伯態的光譜、碰撞及電子態間的相互作用[62,63].針對強場RSE 過程,目前實驗測量里德伯態的方法主要有中性激發態直接測量、脈沖靜電場場致電離、以及通過動量符合實現通道分辨測量等.圖1 中匯總了目前研究強場RSE 的實驗測量方法的示意圖[21,29,64].對于直接測量中性激發態方法,強激光場作用后產生的高激發態原子隨著氣束自由飛行到探測器,由于高激發態原子具有很高的內能,能夠直接被微通道 板(microchannel plate detector,MCP)檢測,實現對強場RSE 產率的測量(圖1(a))[29].這種直接測量中性激發態的方法,需要激發態的壽命足夠長以到達MCP 探測器(飛行時間取決于原子束的速度和光作用區到探測器的距離,通常在幾十微秒或更長的時間量級).由于原子一般具有長壽命的亞穩態,這種方法非常適用于研究原子強場RSE過程.但該方法不具有質量分辨,且分子激發態壽命一般比較短,因此不適于測量分子的強場RSE過程.脈沖靜電場場致電離方法利用了高里德伯態易于被外加電場下電離的特性,結合飛行時間質譜(time of flight mass spectrometer,TOF-MS),使用延遲的靜電場電離高里德伯態原子分子并測量電離后的離子信號,這也是研究強場RSE 過程行之有效的一種探測手段(圖1(b))[21].荷電粒子檢測靈敏度高且質譜具有很好的質量分辨,因此可以用來研究強激光場中原子以及分子母體或碎片RSE 過程,但受限于通常TOF-MS 裝置中使用的靜電場強度,實驗僅能測量一定主量子數n范圍的RSE 布居.最近,人們利用COLTRIMS (圖1(c))實現了對強場RSE 過程的檢測[64].通過COLTRIMS中固有的微小靜電場(一般為10 V/cm),研究者檢測到強場中可形成布居在極高n(n可達100 以上)的里德伯態[27,65,66],此外,通過分析不同粒子的動量符合,COLTRIMS 方法還可以研究解離過程中的碎片RSE 產生[67-73].

圖1 強場RSE 的實驗測量方法示意圖 (a) 中性激發態直接測量方法[29];(b) 脈沖靜電場場致電離方法[21];(c) COLTRIMS[64]方法Fig.1.Schematic diagrams of experimental measurements of strong field RSE: (a) Direct measurement of neutral excited states[29];(b) pulsed electric field ionization[21];(c) COLTRIMS [64].

理論上,在隧穿電離圖像的基礎上,研究者發展了半經典兩步模型(semiclassical two-step model)研究強場RSE 過程,隧穿電離由絕熱的Ammosov-Delone-Krainov (ADK)模型[74]描述,隧穿后的電子在激光場與庫侖勢共同作用下的運動通過經典軌跡處理,通過統計激光脈沖結束后末態電子能量為負值的軌跡從而計算電子被俘獲到里德伯態的概率.半經典模型很好地重現了一些實驗觀測現象,如RSE 產率對激光橢偏度的依賴[35,37]、量子態的分布[29,75]等,印證了FTI 物理機制中隧穿-俘獲的過程.數值求解TDSE 方法也被用于研究強場RSE 過程.這種方法通常基于單活性電子模型勢,將激光作用結束后的波函數投影到里德伯態上,得到RSE 的產率[41,42,76,77].最近,Hu 等[43]在強場近似(strong field approximation,SFA)的基礎上建立了一種全量子模型處理強場RSE 過程的方法,給出了相干俘獲這一強場RSE 過程的全新物理圖像.關于強場RSE 的產生機制及其中的量子效應,我們將在下面章節中詳細敘述.

3 原子強場RSE 的物理機制

原子強場RSE 的產生機制一直存在很大的爭議,這主要體現在多光子和隧穿兩種圖像之間的爭議,如圖2 所示.一些研究者認為強場RSE 的產生類似于Freeman 共振或伴隨AC-Stark 移動的多光子共振激發(圖2(a)),而FTI 機制認為RSE 過程是電子隧穿電離后,在激光場與庫侖勢共同作用下被俘獲到里德伯態(圖2(b)).下面圍繞不同激光參數下原子RSE 過程的研究,闡述兩種圖像對強場RSE 物理機制的理解.

圖2 強場RSE 過程示意圖 (a) 多光子圖像;(b)隧穿后俘獲圖像的Fig.2.Schematic diagrams of multiphoton image (a) and tunneling plus capture image (b) of strong field RSE process.

Nubbemeyer 等[20]實驗觀測到中性He 原子激發態(He*)產率強烈依賴于激光橢偏率(圖3(a)),這是重碰撞物理過程(如HATI,NSDI,HHG 等)的一個特征現象.同時他們研究發現He 原子強場RSE 最可幾分布的主量子態在n=8 附近,對應的里德伯軌道半徑與重碰撞預期的quiver 半徑(rmax=F/ω2,其中F為激光電場強度,ω為激光頻率)相符合.據此,他們提出強場RSE 的FTI 機制,并指出其是重碰撞相關的物理過程的主要依據.隨后,Landsman 等[35]基于忽略庫侖勢的強場近似理論方法,給出了在重碰撞框架下的He*產率對激光橢偏率的數值關系,這種依賴關系與HHG 類似,且很好地重現了Nubbemeyer 等[20]對He*的實驗觀測結果.同時Landsman 等將He 原子RSE 和HHG結果進行了對比,指出其形成的不同之處在于隧穿電離的時刻不同,導致隧穿電子返回時的動能不同,而隧穿后電子的動力學是類似的,因此導致相近的對激光橢偏率的依賴關系.但同時他們也指出,產生RSE 的隧穿電子并不需要返回到隧穿出口附近[35](里德伯態的半徑正比于n2,隧穿電子被俘獲的位置事實上已遠大于隧穿出口).從這點來說,強場RSE 對激光橢偏率的依賴應該遠不如HHG及NSDI 等重碰撞物理過程強烈(后者需要隧穿電子返回到母核附近,因此橢偏光場帶來的漂移動量會導致返回概率更為急劇地降低),這顯然與He 原子的結果是不符的(He 的強場RSE 與HHG 對激光橢偏率有相同的依賴關系[35]).Huang 等[37]研究發現只有當隧穿后的電子分布在某一特定的窗口(稱之為存活窗口),才可以被俘獲到里德伯態,存活窗口由隧穿電子的初始場相位和橫向速度決定,不同的原子具有不同的存活窗口.他們計算了不同電離限(Ip)原子的RSE 對激光橢偏率依賴的半高全寬(圖3(b)),指出對于Ip較小的原子,考慮庫侖勢的SFA 模型計算得到RSE 產率對激光橢偏率依賴的結果更接近半經典計算的結果,表明庫侖勢在強場RSE 過程中有重要作用[37].在Nubbemeyer等對He 原子RSE 研究的基礎上,Zhao 等[31]進一步測量了不同原子(He,Ar,Kr)的RSE 產率對激光橢偏率的依賴關系,并與NSDI 進行了對比研究.對于不同原子,NSDI 對激光橢偏率的依賴很好地符合重碰撞物理模型的預期,而Ar 和Kr 原子的強場RSE 產率則展現比NSDI 更弱的對激光橢偏率的依賴關系(圖3(c)),表明強場RSE 不能用隧穿+重碰撞的模型來理解.他們使用三維半經典模型計算了不同原子隧穿后的光電子動能隨激光橢偏率的變化分布,分析指出,RSE 產率強烈依賴激光橢偏率的物理機制是能夠被庫侖勢俘獲的低能電子在橢偏光場中產率降低導致的,與HHG及NSDI 等重碰撞物理過程是不同的[31].

圖3 (a) 800 nm 飛秒強激光場中電離 (He+,黑色方框)和RSE (He*,紅色圓圈)產率隨激光橢偏率的變化關系[20];(b) 強激光場中不同Ip 的原子里德伯態產率對激光橢偏率依賴的半高全寬(σχ)和相位窗口的寬度與橫向速度的比值 (Δ/υd,綠色星形)[37];(c) 800 nm 飛秒強激光場Kr 原子RSE (Kr*,黑色方框)及NSDI (Kr2+,藍色菱形)產率隨激光橢偏率的變化關系.紅色圓圈為三維半經典計算結果,藍色實線為忽略庫侖勢的SFA 模型計算結果[31]Fig.3.(a) Dependence of ionization (He+,black squares)and RSE (He*,red circles) yields on the ellipticity of the 800 nm strong laser fields [20];(b) dependence of Rydberg state yields of atoms with different IP on the ellipticity of strong laser fields (σχ) and the ratio between the width of phase window and the drift velocity vd for different atoms(Δ/υd,green star)[37];(c) yields of Kr RSE (Kr*,black squares) and NSDI (Kr2+,blue diamonds) on the ellipticity of the strong 800 nm laser fields.Red circles are the results from 3D semiclassical calculations.Blue solid lines are the SFA model analytical results without considering the Coulomb potential[31].

在數值求解TDSE 的工作中,研究者注意到原子強場RSE 的產率隨激光強度的變化呈現振蕩結構[40-42,75,77].圖4(a)展現了TDSE 數值模擬H原子在800 nm 強激光場下電離和RSE 隨激光強度的變化關系,可以看到兩者產率隨光強增加出現明顯的位相相反的振蕩結構[77].Volkova 等[40]認為,造成這種振蕩結構的原因是AC-Stack 效應引起的能級移動和Freeman 共振.隨后,Li 等[41,77]也使用TDSE 求解H 原子的光電子能譜和RSE布居,指出原子RSE 和低能ATI 譜峰的移動都來自于多光子電離過程中通道關閉(channel-closing)效應,周期振蕩峰的間隔與通道關閉效應的預期是一致的(根據n?ω=Up+Ip,800 nm 光場中n光子和(n+1)光子通道對應的光強間隔約為26 TW/cm2),而中性里德伯態原子在強激光場中有很高的存活率歸因于這些里德伯態具有較大的角動量.實驗上,Zimmermann 等[42]觀測到400 nm 強激光場中Ar 和Ne 原子里德伯態激發產率存在階梯狀的躍變,對應的光強為特定光子數電離的channelclosing 對應的激光光強,但在800 nm 光場中他們沒有觀測到類似現象.最近研究者通過更為精確地控制激光光強和檢測條件,以有效降低光強平均效應的影響,觀測到了800 nm 強激光場中原子RSE產率隨光強變化的振蕩結構[30,43].Xu 等[30]比較了400 和800 nm 強激光場中Ar 原子RSE 的測量結果,發現低光強400 nm 光場產生的Ar+和Ar*產率呈同步增強現象,而在高光強400 nm 光場及800 nm 光場中,Ar*和Ar+產率呈現出明顯的相位相反的振蕩現象(圖4(c)),指出原子RSE的機制在不同光場下由多光子的圖像轉變為隧穿圖像.Chetty 等[78]實驗測量了不同脈寬下這種原子RSE產率隨光強變化的振蕩結構,發現在少周期光場下,特定光強下的增強效果明顯降低,他們認為這很大程度上歸因于考慮了AC-Stark 效應的共振態有效布居的選擇性,而不是電離通道的關閉.此外,數值求解TDSE[75]和最近的實驗測量結果[79],都發現了在更長波長(1800 nm)下,不同光強下原子RSE 產率隨光強變化趨勢存在周期約為50 TW/cm2的振蕩結構(圖4(d)),這顯然與通道關閉效應的預測是不一致的(按照channelclosing 的預期,1800 nm 波長下對應的周期應該是2.2 TW/cm2,遠小于圖3(d)中的50 TW/cm2周期)[75].

圖4 (a) H 原子在800 nm 激光場下電離率(紅色實線)和激發率(藍色虛線)隨激光光強變化的TDSE 數值模擬結果[77];(b),(c) Ar原子在400 和800 nm 強激光場下實驗測量的電離率和激發率隨激光光強變化[30];(d) Ar 原子在1800 nm 激光場下激發率與電離率比值的測量和計算結果[79]Fig.4.(a) Dependence of H ionization (red solid lines) and RSE (blue dotted lines) yields on the intensity of 800 nm strong laser fields based on TDSE numerical simulations [77];(b),(c) experimentally measured Ar ionization and RSE yields in 400 and 800 nm strong laser fields[30];(d) measured and calculated yield ratios of Ar ionization and RSE in 1800 nm strong laser fields[79].

如上所述,無論是多光子共振還是半經典FTI圖像,都不能完全解釋實驗觀測的所有現象,多光子共振圖像不能解釋圖3 中展現的原子RSE 產率對激光橢偏率的強烈依賴,而半經典FTI 圖像則不能解釋圖4 中給出的RSE 產率隨激光強度變化的振蕩結構.如果仔細觀察圖4(a)中TDSE 數值計算的結果,可以看到原子RSE 產率的峰值是高低交替出現的,這種調制的特征是以上兩種物理機制所不能解釋的.2019 年,Hu 等[43]在SFA 的基礎上建立了一個處理強場RSE 的全量子模型,給出了強場原子RSE 產生的量子圖像,如圖5 所示.按照該量子圖像,電子被電離到連續態后在激光場中運動,一些自由電子被不同的軌道上的里德伯態俘獲,不同光學周期電離的電子軌道間的干涉導致了里德伯態產率隨光強變化的振蕩結構,同時俘獲概率強烈依賴于里德伯態的空間位置和奇偶對稱性,從而導致了振蕩峰值結構的調制.量子模型的計算結果重現了實驗觀測的He*的主量子數n的分布和Xe 原子RSE 產率對激光強度的依賴關系[43].最近,Liu 等[79]利用量子模型成功地解釋了1800 nm激光場中Ar 原子RSE 產率隨光強變化的周期為50 TW/cm2的振蕩結構,指出其來源于不同返回次數的電子軌道之間的干涉.

從上述研究中可以看出,強場RSE 雖然是隧穿電離電子誘導的一種物理過程,但電子并不需要返回母核發生“硬碰”,而是在激光場作用下低能電子被離子核庫侖勢俘獲,形成高里德伯態.雖然基于多光子共振的機制可以定性解釋800 nm 強激光場中RSE 產率隨光強變化而呈現的振蕩結構,但振蕩峰強度的調制以及長波長下不符合“channel-closing”預期的振蕩頻率,則是由于不同電子軌道間的干涉導致的.從這點來說,強場RSE 既不是與HATI,HHG,NSDI 等類似的“隧穿+重碰撞”過程,也不是純粹的多光子共振機制.基于量子軌道模型提出的圖像(圖5),即伴隨閾上電離的相干俘獲過程,更好地詮釋了原子強場RSE 過程的物理機制[43].

圖5 強場RSE 的量子圖像.在激光不同半周期內電離的隧穿電子被俘獲到特定的里德伯態,不同軌道的干涉產生隨激光強度變化的振蕩峰結構[43]Fig.5.Quantum picture of strong field RSE process.The tunneling electrons ionized in different optical half cycles of the laser pulse are captured into a certain Rydberg state,and the interference of different orbits leads to the intensity dependence of peak structures[43].

4 原子強場RSE 的量子態分布

強場RSE 過程形成的里德伯態的量子態分布最近幾年也引起了研究者的關注,這部分工作主要集中在理論研究上.Eichmann 等[80]計算得到了800 nm 強激光場中He*的主量子數n分布,同時,他們通過計算主量子數為n的里德伯態的激發概率和存活概率,指出n＞15 的態幾乎不受強場的影響,并保持穩定.他們還研究了不同激光參數下Ar*的主量子數n的分布,發現在某一光強范圍內的高里德伯態產率隨激光強度增加而向低主量子數n移動[42].Li 等[41,77]通過TDSE 數值模擬了H 原子的電子能譜和激發態布居,計算表明里德伯態在強激光場中能夠大量存活是因為強場RSE 產生的里德伯態具有較大的角動量,從而導致里德伯態原子被光再次電離的概率非常低.他們還提出了用通道關閉效應來解釋不同激光強度下在高n激發態和低n激發態之間的分布中出現的振蕩結構[41,77].Piraux 等[75]通過數值求解TDSE 計算了俘獲概率隨脈沖持續時間和激光波長的變化關系,對于長波長1800 nm 強激光場中,他們發現在振蕩的最大值和最小值處,角動量分布向高值的偏移.Venzke 等[81]發現強場RSE 的角動量態布居的宇稱符合多光子共振吸收的選擇定則.

實驗上,由于高里德伯量子態能量間隔小,實現量子態分辨的測量是一項有挑戰性的工作.2015 年,Zimmermann 等[29]利用靜電場電離結合中性粒子探測方法,通過調節靜電場的電場強度,首次給出了強激光場中產生的里德伯態主量子數n的相對布居,如圖6(a)所示,He 原子強場RSE主要分布在n=8—10 范圍,這與Nubbemeyer 等[20]理論的預測是一致的.從Eichmann 等的結果可以看出,俘獲到n＞30 以上里德伯態的概率幾乎可以忽略.有趣的是,研究者利用COLTRIMS中的微小靜電場電離(電場強度在10 V/cm 量級),也觀測到了明顯的強場RSE 信號,按照這樣的靜電場強度估計,所檢測的里德伯態甚至可以達到n＞100 或更高[27,65,66].有研究認為這種極高n的里德伯態布居與電子能譜中的極低能結構和近零能結構相關[44-46].最近,Zhao 等[66]提出了一種提取強激光場下產生的里德伯態主量子數的布居(principal quantum number distribution,PQND)的方法,實驗上通過改變COLTRIMS 中的直流電場強度,改變對有效時間間隔有重要貢獻的原子里德伯態的主量子數范圍,提取主量子數n≥100極高里德伯激發態的信號,利用半經典公式擬合存活里德伯原子的直流場電離產率隨時間的變化,獲得了與直流電場強度密切相關的激發態的主量子數的布居,定性重現了實驗中測量獲得的結果(圖6(b)).

圖6 (a) 800 nm 強激光場中He*的主量子數n 的布居.藍色圓圈和紅色方框分別代表1.8×1015 W/cm2 和2.9×1015 W/cm2 下實驗測量結果.空心菱形和空心方框分別代表1×1015 W/cm2 和1.4×1015 W/cm2 下半經典理論計算結果.空心圓圈和空心三角形分別代表1.8×1015 W/cm2 和2.9×1015 W/cm2 下量子單電子近似理論結果[29];(b) 上圖為不同直流電場下Ar*產率隨時間的變化關系,下圖為提取的量子態分布.黑色方框、紅色圓圈和藍色三角分別表示COLTRIMS 中直流電場為1.8,3.9 和5.7 V/cm 下的實驗測量結果數據和分別在1.8,3.9 和5.7 V/cm 處提取的主量子數的布居,實線曲線是擬合結果以及在800 nm 激光場下提取的Ar*的主量子數的布居,品紅色菱形表示半經典模型計算的主量子數的布居結果[66].Fig.6.(a) Measured n-distributions in 800 nm strong laser fields for a laser intensity 1.8×1015W/cm2 (blue circles) and 2.9×1015 W/cm2 (red squares).Semiclassical calculations at a laser intensity 1×1015 W/cm2(open diamonds) and 1.4×1015 W/cm2 (open squares),and quantum mechanical SAE calculations at 1.8×1015 W/cm2 (open circles) and 2.9×1015 W/cm2 (open triangles) [29].(b)upper panel: time dependence of the yields of Ar* at a series of dc electric fields.Lower panel: extracted PQNDs for the data presented in the above figure[66].The black squares,red circles,and blue triangles indicate the experimental data and the extracted PQND at 1.8,3.9,and 5.7 V/cm,respectively.The fitting results and the extracted PQNDs of Ar* in 800 nm strong laser fields are depicted by solid curves.The magenta diamonds in the lower panel indicate the calculated PQND by the semiclassical model[66].

5 分子強場RSE 的結構效應

相比于原子,分子具有更復雜的電子軌道結構和額外的核運動自由度,強場分子物理過程呈現更多豐富的新奇現象,揭示這些現象背后的物理機制以及蘊含的分子結構效應,已成為近年來強場分子物理研究領域的前沿和熱點課題.對于分子強場RSE 而言,研究者首先是在分子的解離性電離或庫侖爆炸過程中,觀測到產生的高激發態中性碎片原子通道.Manschwetus 等[22]觀測到800 nm 飛秒強激光場作用H2分子可產生激發態H*碎片,其動能分布與離子碎片H+相近.他們結合經典軌跡分析,指出H*碎片是由分子庫侖爆炸或解離產生的離子碎片H+俘獲電子形成的(圖7).研究者在其他分子體系中,如N2[23],D2[24,68],CO[73],O2[71]及二聚體[28,69,82]等,也觀測到類似的激發態原子碎片通道.有研究者稱這種現象為受挫的解離性電離(frustrated dissociative ionization)[83].Zhang 等[68]利用COLTRIMS 技術測量了D2分子強場解離性雙電離產生的(D+,D+) 和(D+,D*)通道的光電子-光離子符合光譜,同時利用泵浦-探測方法研究了不同通道的動能釋放的時間演化,指出中性激發態碎片D*的產生是一個序列過程,即D2+n?ω→+e1+m?ω→D++D++e2→D++D*+e,也就是說第二步電離出射電子更易于在分子的解離性電離中被離子碎片俘獲而形成里德伯態.Ma 等[71]指出O2分子不同的束縛態和排斥態影響解離和俘獲的通道,強激光場中產生的激發態碎片存在解離性里德伯激發和解離性單電離再俘獲過程.相比于同核雙原子分子,人們在異核雙原子分子乃至多原子分子體系與強激光場的相互作用中,亦觀測到中性激發態碎片,而其產生機制更為復雜.Zhang 等[73]研究了在強激光場作用于CO 分子形成的中性里德伯碎片C*和O*(圖8(a)),發現解離產生的不同原子離子俘獲電子的概率不同,電離電子更容易被C+俘獲形成C*,而被O+俘獲形成O*的概率相對較小,這可能與分子的取向及電子軌道結構相關.類似的電離電子被選擇性俘獲的現象在二聚體N2Ar 分子的研究中也被觀測到,二聚體的結構在其中起到了重要作用[69,82].除了中性原子激發態的碎片,研究者在二聚體Ar2的研究中,通過對于不同通道的平動能分布,證實了更高價態的分子在庫侖爆炸過程中存在多次俘獲電子的現象,從而產生原子離子的高里德伯態激發(圖8(b))[28].

圖7 (a) 中性激發態H*碎片(黑色曲線)和離子碎片H+(紅色曲線)的動能分布[22];(b) 分子碎片的里德伯態激發機制的示意圖[22]Fig.7.(a) Kinetic energy distribution of excited neutral fragments He* (red curve) and ionic fragments H+(black curve)[22];(b) schematic picture of Rydberg state excitation mechanism of molecular fragments[22].

圖8 (a) 強激光場中CO 分子形成的原子激發態碎片產率依賴于激光場方向和分子取向[73];(b) Ar2 二聚體高階庫侖爆炸通道的平動能分布[28]Fig.8.(a) The yields of atomic excited fragments formed by CO molecules in strong laser fields depend on the direction of laser field and molecular orientation [73];(b) kinetic energy release distribution of multiple ionization-induced Coulomb explosion channels of the Ar dimer[28].

相比而言,中性分子本身在強激光場中RSE過程的研究仍不充分.2016 年,Lv 等[26]利用質量分辨的脈沖電場電離結合飛行時間質譜技術,首次在實驗上證實了超快強激光場中,分子存在類似于原子的強場RSE 現象.他們對比研究了N2/O2分子和其電離限相近的Ar/Xe 原子的強場RSE 過程,以揭示強場RSE 的分子結構效應.研究發現了具有不同電子軌道結構的N2和O2分子的強場RSE產率與相應的原子體系相比,存在明顯不同的抑制現象,N2表現得與原子類似,而O2分子RSE 則明顯低于Xe 原子(圖9),這與分子強場電離的抑制現象是類似的.TDSE 的數值計算重現了實驗觀測的結果,分析指出,不同結構的分子電子出射方向和角分布不同,導致被離子核俘獲產生里德伯激發態的概率不同[26].同時理論預言了分子強場RSE 的產率隨光強變化呈現于原子類似的振蕩結構,其中蘊含的量子效應仍有待進一步研究.最近,Sun 等[27]利用COLTRIMS 技術也觀測到強激光場中高激發態的,并與相應原子的結果進行了比較(圖10).有意思的是,Sun 等[27]發現產率比Xe*高幾個數量級,這與Lü等[26]的研究結果是相反的.需要指出的是,COLTRIMS 技術可測量的是極高n值的里德伯態(在文獻[27]中n＞74).上述兩個工作的矛盾表明分子結構效應在不同主量子數的里德伯態產生中起到的作用是截然不同的,因此其背后的物理機制也可能是不同的[27].

圖9 實驗測量的800 nm 強激光場下N2 vs.Ar 和O2 vs Xe 的單電離(黑色圓圈)以及里德伯態激發(紅色方框)的比值隨激光強度的變化關系[26]Fig.9.Experimentally measured yield ratios of N2 vs.Ar and O2 vs.Xe for both single ionization and RSE as a function of intensity of 800 nm strong laser fields[26].

圖10 在線偏光下O2/Xe (光強為8×1013 W/cm2)和N2/Ar (光強為1.2×1014 W/cm2)的光電子-光離子符合光譜.紅色虛線表示由于原子分子激發態的黑體輻射導致光電離和直流電場電離之間的分界線[27]Fig.10.Photoelectron-photoion-coincidence spectra obtained in linearly polarized femtosecond laser pulses for O2/Xe (at the intensity of 8×1013 W/cm2) and for N2/Ar (at the intensity of 1.2×1014 W/cm2).The red dashed curves in both figures indicate the separation between DC electric field ionization and photon ionization due to black body radiation of the Rydberg atoms and molecules[27].

分子強場物理研究中,多軌道、多中心和多電子效應一直是研究者關注的重點,在分子強場電離/多電離、HATI,HHG 等都有大量的研究工作[52,84-92].最近的一些理論工作也開始關注這些效應在分子強場RSE 的重要作用.Shu 等[93]通過TDSE 數值計算和量子軌道模型研究了具有相近電離能但軌道對稱性不同(1πg和1πu)的模型分子的強場RSE過程,發現隨著激光脈沖周期的增加,里德伯態概率隨激光強度變化的振蕩結構變得明顯,歸因于長脈沖光場的不同光周期出射電子波包的干涉效應更強.他們發現對于分子不同的初始態(1πg和1πu),具有相同宇稱的里德伯態出現的概率與激光強度的變化趨勢是反相的,提出了分子強場RSE 中不同對稱性的軌道導致的雙中心干涉效應[93].Liu 等[94]進一步研究了在強激光場中雙中心干涉對不同初態(1sσg和1sσu)分子的電離和里德伯態激發過程的影響.與1sσg態相比,初態為1sσu的分子在低強度下電離的抑制要比里德伯態激發的抑制更明顯,他們指出相干俘獲機制結合雙中心干涉,可以很好地解釋不同初態的分子強場RSE 過程的差異.這些理論研究工作展現了強場RSE 過程的不同分子結構、軌道以及多中心效應的影響,接下來,需要進一步開展更精密的實驗測量,同時研究強場RSE與其他強場物理過程的關聯,以深入理解復雜的分子體系與超快強激光場相互作用的物理機制.

6 基于強場RSE 的中性粒子加速和相干輻射

作為一種新的強場物理現象,原子分子強場RSE 過程可以誘導產生一些有趣和重要的物理過程,其中有代表性的是中性粒子加速[39,49,61,95-99]和相干輻射產生[33,50,51,100-102].2009 年,Eichmann 等[49]最早提出了基于原子強場RSE 的中性粒子加速思想.他們在實驗上利用峰值強度約為1016W/cm2的線偏光作用于中性He 原子,觀測到俘獲產生的里德伯激發態He 原子在激光焦平面(z=0)中呈非常大的徑向分布,這是由于激光脈沖過程中的徑向偏轉力造成的,在可達到的脈沖持續時間范圍內,偏轉與作用在原子上的有質動力成正比,這種作用力產生的加速度可以達到地球重力加速度的1014倍[49].他們后續工作進一步表明強激光場中有質動力在激光光束的徑向方向優先作用于原子使其加速,這歸因于聚焦的激光束沿徑向方向的強度梯度要比沿傳播方向強得多[61].Chen 等[99]模擬了激發態中性原子在激光場中運動,計算了中性原子與激光脈沖相互作用后的空間分布,并分析了粒子空間分布與有質動力分布的關系,結果展現了有質動力與激光強度分布是決定中性里德伯原子最終空間分布的兩個重要因素.基于強場RSE 的中性原子加速的思想,研究者探究了對中性原子進行選擇性操控(推或拉)的可能方法[95-98].

強場RSE 過程可以產生有效布居在高激發態的原子,這種情況下可出現與低激發態能級間的粒子數反轉,從而有可能用于放大,產生波長可覆蓋太赫茲、紅外、可見乃至紫外和極紫外范圍的增益輻射[51].Bredtmann 等[50]利用ab-initio方法模擬了氫原子在高次諧波產生的瞬態吸收過程,指出原子通過受挫隧穿電離布居激發態的同時,迅速耗散初始基態,從而產生粒子數反轉,可以造成極紫外輻射的放大.Matthews 等[100]利用整形激光證實能通過強場RSE 過程形成的粒子數反轉放大種子光.2018 年,Yun 等[33]在He 原子HHG 光譜的研究中,觀測到新的來自強場RSE 過程產生的里德伯激發態通過自由感應衰變(free induced decay,FID)發出極紫外相干輻射,其產率依賴于激光橢偏率和載波包絡相位,而發散角略大于HHG[33,101].Ortmann 等[102]研究表明增加脈沖持續時間會耗散較低位里德伯態,從而大大地降低這種極紫外相干輻射的產率.這種基于強激光場中原子RSE 過程可以產生增益放大或相干輻射,為新型超快相干光源的發展提供了一種新的思路.

7 結論與展望

綜上所述,原子分子的強場里德伯態激發作為隧穿電離誘導的一個重要物理過程,已經逐步發展成為強場原子分子物理領域的一個重要研究方向,近十余年來受到研究者的廣泛關注.人們已經發展了中性/荷電粒子測量、符合測量、光譜測量等實驗技術,以及半經典、經典和量子等理論模擬方法,對不同強激光場下不同原子分子體系的里德伯態激發過程進行了深入的研究.從多光子共振激發到隧穿后再俘獲,再到相干俘獲的量子圖像,人們對于原子強場RSE 產生機制的認識不斷深入.對于分子體系而言,母體分子及其解離的碎片都可以俘獲電子而產生相應的里德伯態分子或原子,而分子軌道結構對俘獲幾率有非常重要的影響.此外,在中性粒子加速和相干輻射方面的研究工作,展現了強場RSE 物理過程潛在的應用價值.

回顧近年來相關的研究工作,可以看到研究者對強場RSE 過程的理解不斷深入,提升了對超快強激光場與原子分子相互作用的認識,也推動了強場物理理論的發展.在此基礎上,針對該研究方向未來的發展,我們認為可以從以下幾個方面開展更深入的實驗和理論研究.首先,發展量子態分辨的精密測量方法,研究強場RSE 過程產生的里德伯態的(n,l)布居分布以及俘獲到不同量子態的概率;其次,精確控制分子的初始狀態(如選擇特定準直方向、特定軌道結構等),分辨不同產物通道(如母體分子里德伯態,不同碎片的里德伯態等),研究復雜分子體系的強場RSE 過程,深入理解強場RSE 過程的分子結構效應;再次,強場RSE 與其他強場物理過程(如ATI、閾值下諧波、雙電離等)的關聯,也是一個值得研究的課題;最后,通過精確控制超快強激光場,實現對俘獲動力學的調控,將有助于更深入的理解其中的物理機制.最近,有實驗和理論研究表明,采用雙色激光場并調節相對相位和強度,可以有效地改變原子的俘獲概率[67,73,103-109],這也為未來調控強場RSE 和里德伯電子動力學過程提供了思路.