考慮分子鏈密度的固體火箭發動機粘接界面強度評價方法①

陳爾豪，雷 鳴，文立華，校金友*，侯 曉

(1.西北工業大學 航天學院，西安 710072；2.中國航天科技集團有限公司，北京 100089)

0 引言

固體火箭發動機結構中存在多種復合界面，能夠顯著降低結構裝配難度且具有抗疲勞、密封性好等優勢[1-4]，其中燃燒室粘接界面是發動機的關鍵組成，其連接可靠性是固體火箭成功發射的關鍵，而粘接界面的連接性能受環境載荷及加載歷史影響較大，質量控制與結構可靠性評估較為困難[5-6]。準確表征和預測燃燒室粘接界面在貯存以及服役過程中的性能演化，是確保發動機正常點火工作的關鍵[7-8]。

為揭示燃燒室粘接界面的力學性能演化規律，國內外眾多學者進行了諸多努力，SIH[9-10]基于內部熱量產生和能量耗散效應的等能量密度理論，研究了發動機的界面脫粘，發現界面的裂紋擴展主要取決于瞬態載荷。HO[11]通過測量評估了臨界溫度以及熱力耦合循環次數對粘接界面性能的影響，基于內部能量耗散理論表征出粘接界面的破壞模式。SRINIVAS等[12]基于斷裂力學相關理論，提出了一種粘彈材料界面中裂紋擴展的判據。國內有張興高等[13]研究了NEPE推進劑貯存老化過程中各項性能的變化，發現老化失效主要表現為強度失效。邱欣等[14]設計出一種粘接試件并進行了在位拉伸試驗，研究了高氯酸銨顆粒對界面脫粘的影響。郭翔等[18]對粘接界面模型進行了非線性粘彈性分析，確定了襯層性能對粘接界面的影響。姜愛民等[7,19-20]使用數字圖像相關技術(digital image correlation, DIC)對粘接界面試件拉伸變形破壞過程進行了觀察，并研究了各層材料性能參數和結構參數對粘接系統力學性能的影響。周清春等[21-22,26]通過試驗改進了指數型內聚力模型用于預測粘接界面的斷裂性能。劉磊等[27]通過單向拉伸試驗測試了粘接試件的最大應力強度，得到了試件粘接強度隨振動時間的演化規律。然而，以上研究大都基于經典斷裂理論開展[30-34]，未考慮粘接界面在貯存、服役中的分子鏈交聯密度演化問題；而高分子鏈的交聯情況與粘接界面性能直接相關，是準確分析粘接界面力學響應的基礎參量[15-17]。此外，經典斷裂理論主要適用于金屬的斷裂過程[23-24]，在裂紋尖端之前，材料只發生了塑性變形；而對于推進劑等材料的聚合物基復合界面，在裂紋尖端之前，材料已經發生了部分斷裂，其裂前交聯密度顯著降低[28-29]。

為了建立刻畫真實物理過程的粘接界面強度演化模型，本文發展了一種基于高分子交聯鏈密度(簡稱分子鏈密度)的粘接界面強度評價方法，為準確追蹤、評估推進劑在復雜工況下的燃燒室界面可靠性奠定了基礎。

1 研究思路與試驗方案

1.1 總體研究思路

本文的核心為研究在不同掛載歷程下燃燒室粘接接面極限應力、界面能量隨掛載載荷、掛載時間和拉伸速率的演變關系。因此，需要首先獲取HTPB推進劑的粘接界面力學性能隨掛載歷史的演化關系。總體研究思路如下：

(1)首先獲得原始試驗件(未經歷掛載)的載荷-位移曲線：控制溫度為室溫(25 ℃)左右，拉伸速率為2、20 mm/min，采用單軸拉伸試驗獲得試驗件的I型斷裂過程參數。

(2)將試驗件進行50、100、150、200 d掛載以模擬發動機中復合界面在運輸、貯存中的加載歷史，而后進行拉伸試驗，獲得經歷掛載歷史后的試驗件的載荷位移曲線。

(3)計算極限應力以及界面能量，考察掛載條件(載荷與掛載時間)以及拉斷時加載速率對極限應力以及界面能量的影響規律。

1.2 試驗裝置與試驗方案

界面試驗件測試過程依照 QJ 2038.1A“固體火箭發動機燃燒室界面粘接強度測試方法”[35]。試驗件尺寸與人工預制脫粘區位置如圖1所示。

圖1 界面試件尺寸

試驗參數設置：

(1)考慮固體發動機在運輸、貯存、服役過程的實際受載情況，選擇試驗拉伸速率為2、20 mm/min。

(2)根據固體發動機在不同服役階段的工況，取掛載載荷為0(未經歷掛載)、0.075、0.150、0.225、0.300 MPa。

(3)為模擬固體發動機貯存不同的時間后的界面力學響應，取掛載時間為0(未經歷掛載)、50、100、150、200 d。

在拉伸試驗過程中，采用數字圖像相關技術(DIC)測量拉伸試樣全場應變，利用Sony A7R3相機配備焦距為135 mm的定焦鏡頭測量散斑的位移，記錄圖像和數據，在測試完成后，用數字圖像追蹤軟件(研索儀器科技有限公司，上海)進行后位移場后處理，獲取矩形試樣的開裂過程的全場應變。圖2所示為未經歷掛載試件在25 ℃，拉伸速率20 mm/min條件下的試驗結果，界面試件的上端存在兩處對稱的預制裂紋，在拉伸過程中宏觀裂紋尚未擴展時，應力集中位置出現在預制裂紋尖端處，且應力與位移云圖呈現出較好的對稱性(圖2(b))；雖然在拉伸初始階段呈現對稱性，在實際試驗過程中裂紋總是從某一段擴展延伸至另一端，當試件某一側裂紋開始擴展后，該側強度迅速降低，裂紋向另一端快速擴展(圖2(c))，另一端預制裂紋尖端處應力集中現象緩解，此時位移云圖不再呈現對稱特征。

(a)Testing sample in the interface experiment

2 試驗結果

2.1 未掛載試驗件的試驗結果

首先分析未經歷掛載的試驗件界面性能。如圖3所示，未經歷掛載的界面試樣件在20 mm/min的極限載荷約為2.85、3.00、3.15 kN，故認為原始試樣在20 mm/min的極限載荷約為3.00 kN；在2 mm/min的極限載荷約為2.60、2.40、2.58 kN，原始試樣在2 mm/min的極限載荷約為2.53 kN。從原始試驗件的結果可知，拉伸速率對試件界面力學性能有著顯著影響，在低應變率作用下的試件表現出的極限載荷較低。在低應變率條件下，粘接界面的分子鏈部分有較長時間發生松弛及斷裂；當加載應變率升高，界面的分子鏈尚未松弛，表現為直接破壞[25]。因此，在試驗中表現為極限載荷隨應變率的升高而增加。

圖3 未經歷掛載試驗件的載荷-位移曲線

2.2 掛載后試驗件的試驗結果

進一步討論掛載歷史對界面力學性能的影響，如圖4所示，依次為掛載50、100、150、200 d的試驗結果。可以看出，掛載的載荷以及拉伸速率對推進劑界面的力學性能有顯著的影響，隨著掛載載荷的增大以及拉伸速率的減小，界面試件的極限載荷變小、斷裂延伸變差。拉伸速率對于未經歷掛載和經歷掛載后的試件影響模式一致；在掛載時，粘接界面的分子鏈部分由于掛載載荷的作用而被破壞，且分子鏈的破壞程度與掛載載荷呈正相關。因此，在試驗中表現為掛載載荷較大的試件其界面力學性能較差。

(a)The loaded testing samples for 50 days (b)The loaded testing samples for 100 days

3 結果討論

3.1 試驗結果數據分析

為更精確地分析界面力學性能的演變規律，在試驗所得的載荷-位移曲線基礎上，可進一步計算出界面能量，即曲線圍成面積即為試件的界面能：

(1)

式中E為界面能量；F為試件所受載荷；ds為受載F時移動的微小距離；Sf為總拉伸位移。

在后續分析中，將主要依據試驗獲取的掛載后矩形試樣件的“界面極限應力”以及“界面能量”兩項指標進行討論。試驗結果如圖5～圖8所示。

(a)Ultimate stress vs loading stress curves at 2 mm/min (b)Ultimate stress vs loading stress curves at 20 mm/min

(a)Ultimate stress vs loading time curves at 2 mm/min (b)Ultimate stress vs loading time curves at 20 mm/min

(a)Interface energy vs loading stress curves at 2 mm/min (b)Interface energy vs loading stress curves at 20 mm/min

(a)Interface energy vs loading time curves at 2 mm/min (b)Interface energy vs loading time curves at 20 mm/min

圖5(a)給出了拉伸速率為2 mm/min條件下測得的界面極限載荷應力隨掛載應力載荷的演化情況。可見，對于掛載50、100、200 d試樣，界面極限應力均隨掛載載荷增加而逐步減小，即較大的掛載應力會導致粘接面承載能力減弱。但對于掛載載荷0.150 MPa、掛載時間200 d的試驗數據發生了反常，可能的原因是“試驗誤差”，或是由于“掛載過程中在天左右界面發生了二次交聯，導致界面強度有所升高”。圖5(b)給出了在拉伸速率為20 mm/min條件下測得的界面極限載荷應力隨掛載應力載荷的演化情況，同2 mm/min拉速結果類似，對于掛載50、200 d的試樣，界面極限應力隨掛載載荷增加而逐步減小，即較大的掛載應力會導致粘接面力學性能顯著下降。

圖6(a)給出了拉伸速率為2 mm/min條件下測得的界面極限載荷應力隨掛載時間的演化情況。類似的，圖6(b)給出了拉伸速率為20 mm/min條件下測得的界面極限載荷應力隨掛載時間的演化情況。可以看出，不論掛載應力大小，粘接面極限應力在掛載過程中均先減小、后增大。

圖7(a)給出了拉伸速率為2 mm/min條件下測得的界面能量隨掛載載荷的演化情況；類似的，圖7(b)給出了拉伸速率為20 mm/min條件下測得的界面能量隨掛載載荷的演化情況。可以看出，隨掛載載荷增加，界面能顯著減小。

圖8(a)給出了拉伸速率為2 mm/min條件下測得的界面能量隨掛載時間的演化情況。同樣，圖8(b)給出了拉伸速率為20 mm/min條件下測得的界面能量隨掛載載荷的演化情況。可以看出，界面能不顯著依賴于掛載時間。如圖8(a)所示，在0.150、0.300 MPa掛載條件下，界面能量隨掛載時間僅略有起伏，即界面能曲線在以時間為自變量時，界面能量沿時間變化時曲線起伏較小，可近似認為在此試驗參數范圍內掛載時間對界面能量影響很小。因此，在以上試驗所包含的掛載載荷與掛載時間范圍內，界面能與掛載載荷相關，受掛載時間的影響較小，可認為與掛載時間無關。

綜上所述，與極限應力相比而言，界面能指標更加穩定。界面能是界面試樣斷裂過程中的能量綜合判斷，不依賴于預制裂紋前端界面質量；而極限應力是由裂紋初始擴展時刻的載荷計算得到，顯著依賴于預制裂紋前端界面質量，試驗所得數據有一定波動，規律性較差。因此，后續預測模型依據測量所得到的界面能演化進行討論。

3.2 分子鏈密度模型演化預測

基于以上試驗結果，依據高分子物理[1]，發展得出界面能隨掛載歷史的演化方程。由上述試驗結果可知，在小應力掛載條件下，界面能與掛載時間無關，只與掛載應力相關，故在演化方程的推導中，暫不考慮掛載時間的影響，僅考慮掛載應力這一因素。掛載時，掛載應力對界面的輸出能量為

(2)

其中，此處粘接試驗的界面能隨掛載應力呈指數關系[1]，且掛載應力為σpre，而掛載應變為εpre。掛載應力所作功的部分轉換為推進劑彈性應變能等，另一部分則用于拉斷界面的分子鏈，轉換為界面的斷裂能量。

界面的初始交聯密度為Nint，在小掛載應力作用下，分子鏈逐步發生斷裂，隨著掛載應力的增加，分子鏈會斷裂至完全，即Nint→0，將尚未發生斷裂的分子鏈密度記為N。實際上決定界面強度的是掛載后當前條件下的分子鏈密度N。則可假設界面能G正比于分子鏈的交聯密度[1]，即有GN，粘接界面的分子鏈示意圖如圖9所示，上下兩端面為兩種不同的材料，在推進劑澆注過程中兩材料的分子相互擴散滲透，并發生大規模交聯形成高分子網絡，最終形成界面；在界面處交聯密度逐步過渡，宏觀界面模量呈梯度演化。

圖9 粘接界面分子鏈示意圖

在掛載應力輸出能量Epre作用下，Nint逐步發生斷裂，分子鏈的斷裂過程正比于能量壁壘kT(k為玻爾茲曼常數；T為體系的絕對溫度)。則有

簡化后可得

(3)

在試驗中，測量的界面能不僅與測試條件(溫度、應變率)相關，而且與相對交聯密度n相關[1]，因此有

(4)

(5)

即c=0.06478，如圖10所示。

圖10 剩余相對交聯密度隨掛載載荷的演化預測

由圖10可知，理論模型與試驗數據點匹配良好，能描述剩余相對交聯密度在小掛載條件下的演化趨勢。實際上，上述線性理論仍未考慮到界面在較大掛載應力下的非線性加速行為。當掛載應力較大時，界面分子鏈將發生大規模斷裂，而剩余分子鏈數目顯著減小。此時，由于宏觀掛載應力不變，單根分子鏈上的掛載應力將快速增加，導致相對交聯密度迅速減小、宏觀界面快速斷裂。因此，在高應力掛載區域，圖10所示的剩余相對交聯密度將顯著偏大。

考慮到未掛載情況下，所測量得到的初始界面能量分別為G0(2 mm/min,25 ℃)=9.50 J，G0(20 mm/min,25 ℃)=13.85 J。因此，由式(4)可以得到隨掛載載荷、拉伸速率相關的界面能量預測，如圖11所示。可以看出，在剔除試驗異常數據點后，該模型理論曲線與試驗所得數據點吻合良好，說明該模型可以較好地預測試件界面能量隨掛載載荷的變化關系，能夠為后續以界面能量作為界面強度準則以及固體發動機結構完整性的分析研究提供一定的參考。

圖11 界面能隨掛載載荷的演化預測

4 結論

(1)與界面極限應力載荷相比而言，界面能是更加合理地判斷界面性能的指標。

(2)在小應力掛載條件下，粘接面力學性能(界面能量)顯著依賴于掛載應力，幾乎不依賴于掛載時間。

(3)基于分子鏈交聯密度演化，在較小應力范圍與實驗所進行的時間范圍(≤200 d)條件下，能夠很好預測界面能隨掛載應力的演化關系。