鐵基分子篩活性位點的制備控制及對NH3-SCR 活性的影響

于 飛, 馬江麗, 任德志, 賴慧龍, 殷雪梅, 趙云昆, 常仕英

（昆明貴研催化劑有限責(zé)任公司, 云南 昆明 650106）

柴油車后處理技術(shù)中NH3的選擇性催化還原NOx技術(shù)（NH3-SCR）是最為有效的NOx排放控制手段［1-3］. 常用的NH3-SCR后處理催化劑包括釩基-SCR催化劑, 鐵基分子篩-SCR催化劑和銅基分子篩-SCR催化劑［4］. 其中鐵基-SCR催化劑由于具有較優(yōu)的SCR活性、 優(yōu)異的高溫性能及抗硫活性,而受到了廣泛關(guān)注［5-11］.

Fe-beta分子篩催化劑中含有不同的Fe活性物種, 并且活性物種的分布、 種類與制備方法、 原材料等關(guān)鍵因素相關(guān). 近幾年來, 大量的表征手段（EPR、 TPD、 Mo¨ssbauer、 FT-IR、 DRIFT、 UVVis、 XPS）用來研究Fe分子篩催化劑的活性物種分布［12-18］. 其中EPR和UV-Vis光譜的應(yīng)用最為普遍.因此, 我們利用UV-Vis光譜對Fe3+電荷遷移帶的敏感性, 通過其波長和強度來推斷催化劑表面的Fe物種的配位數(shù)和聚合度, 從而初步判定分子篩催化劑中共存的不同F(xiàn)e物種［19-20］. 基于以上分析, 通過調(diào)控制備條件, 形成具有不同F(xiàn)e活性物種的分子篩催化劑, 并探討不同活性物種對NH3-SCR的活性影響,建立制備條件-活性物種-催化活性的構(gòu)效關(guān)系, 實現(xiàn)對Fe分子篩催化劑的可控制備.

1 實驗部分

1.1 催化劑材料制備

采用離子交換法制備Fe-beta催化劑. 配置Fe離子濃度為0.2 mol/L的不同鐵金屬前驅(qū)體溶液, 將H-beta分子篩與183 mL溶液/10 g鐵金屬前驅(qū)體溶液在不同交換溫度下攪拌5 h, 并根據(jù)需要用氨水調(diào)節(jié)出不同pH的溶液. 交換完畢后, 進行洗滌, 烘干,并通過不同溫度煅燒后制備得Fe-beta分子篩材料.

1.2 催化劑小樣制備

1） 將Fe-beta分子篩材料加入蒸餾水, 加入粘結(jié)劑, 攪拌均……