宋少佳, 張 璇, 陳怡爽, 龍柏廷, 宋衛余
(中國石油大學(北京)重質油國家重點實驗室, 北京 102200)
丙烯是重要的化工原料, 可以制備聚丙烯, 丙烯腈、 丙烯酸及其酯類等化工產品[1]. 近年來隨著丙烯需求的日益增長, 丙烷催化脫氫制丙烯作為一條有競爭力的油氣清潔轉化技術路線發展迅速[2].目前工業上丙烷脫氫催化劑主要包括兩大類: 貴金屬Pt催化劑和鉻氧化物催化劑, 其分別面臨價格昂貴和對環境存在污染的問題, 石油化工行業綠色低碳發展已經成為全球共識, 通過改進催化劑減少污染是綠色化工和環保技術的重要趨勢. 科學界和工業界都迫切需要開發新型環保型非貴金屬PDH催化劑[3-5]. 目前已經有多種金屬及其氧化物催化劑, 如VOx[6]、 CoOx[7]、 Ga2O3[8]、 MoOx[9]、 ZnO[10]、InOx等已被報道存在一定的PDH活性, 但相較Pt、CrOx基催化劑性能仍有較大差距. 二氧化碳作為氧化劑輔助脫氫(CO2-PDH)被認為是更有前途的生產低碳烯烴的策略, 該方法滿足綠色化學, 也符合“雙碳”要求.
近年來, 銦基催化劑逐漸在PDH領域受到關注. Tan等[11-12]報道了通過調控銦-鎵及銦-鎵-鋁復合氧化物的組成優化其丙烷脫氫催化性能, 最優的In/Ga/Al=5∶15∶80催化劑表現出17%的丙烷轉化率和86%的丙烯選擇性, 是In2O3-Ga2O3或In2O3-Al2O3二元氧化物活性的3倍以上. 結構表征數據表明復合氧化物的不同元素組成影響了催化劑的還原性以及酸強度, 提高還原性以及酸量有助于提升催化性能; 此外, In2O3在丙烷脫氫氣氛中逐漸還原成金屬態是該催化體系的主要失活原因之一……