MnZSM-5 催化劑上NH3-SCR 反應機理的研究

李寶忠, 王寬嶺, 李英霞

（1. 中國石油化工股份有限公司 大連石油化工研究院, 遼寧 大連 116045;2. 北京化工大學 化工資源有效利用國家重點實驗室, 北京 100029）

化石燃料的燃燒過程中會產生大量的氮氧化物（NOx）, 特別是工業生產中窯爐的燃燒和機動車尾氣排放, 這對人體和環境造成了嚴重的影響, 因此NOx排放控制的重要性不容忽視［1-2］. NOx主要包括NO、 NO2、 N2O、 N2O5等, 其中NO為主要成分, 約占90%～95%, 目前NH3選擇性催化還原（NH3-SCR） 是最有效且應用最廣的NOx控制方法［3-5］. NH3-SCR技術的核心就是脫硝催化劑, 銳鈦礦TiO2負載氧化釩是NH3-SCR反應的傳統催化劑, 但由于氧化釩具有毒性, 反應條件要求較高, 應用受到限制. 因此, 開發綠色環保、 高效無毒、 來源廣泛的新型催化劑是脫硝反應的技術關鍵, 其中, 銳鈦礦TiO2負載型過渡金屬和稀土金屬基低溫脫硝催化劑是研究的熱點, 理論和應用研究取得了重大進展［6-7］.

近些年, 分子篩負載金屬氧化物催化劑顯示出高催化活性和N2選擇性, 作為NH3-SCR反應催化劑的潛力股受到廣泛關注［8-10］. Mn因半充滿狀態的電子排布具有較強的氧化還原能力, 負載型錳基催化劑在NH3-SCR反應中更是體現出優異的催化能力.較多研究者對分子篩負載錳基催化劑在NH3-SCR反應中的應用進行了大量實驗研究［11-13］, 如, Lou等［11］研究了焙燒溫度對采用沉淀法制備出的Mn/ZSM-5催化劑表面活性物種的影響, 結果表明300 ℃時可得到活性最高的Mn/ZSM-5, 該溫度下Mn主要以Mn3O4和非晶型MnO2形態存在于催化劑表面，其在表面的富集使得催化劑活性優越. 研究……