基體厚向梯度化聚酰亞胺復(fù)合材料制備與表征

倪洪江 ,李 軍 ,邢 宇 ,張代軍 ,陳祥寶

（1.中國(guó)航發(fā)北京航空材料研究院 軟材料技術(shù)研究中心,北京 100095；2.先進(jìn)復(fù)合材料國(guó)防科技重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100095）

結(jié)構(gòu)輕量化是先進(jìn)航空發(fā)動(dòng)機(jī)的重要發(fā)展趨勢(shì)。樹(shù)脂基復(fù)合材料具有高比強(qiáng)度、高比模量和易設(shè)計(jì)等優(yōu)點(diǎn)[1]，在發(fā)動(dòng)機(jī)中應(yīng)用具有明顯的減重效應(yīng)。聚酰亞胺（PI）復(fù)合材料是一類(lèi)以聚酰亞胺樹(shù)脂為基體的樹(shù)脂基復(fù)合材料，其耐溫優(yōu)異，是航空發(fā)動(dòng)機(jī)外涵機(jī)匣、噴口外調(diào)節(jié)片、內(nèi)涵道前段等高溫冷端部件的理想選材[2]。

聚酰亞胺復(fù)合材料是在聚酰亞胺樹(shù)脂帶動(dòng)下不斷發(fā)展的[3]。按樹(shù)脂分子鏈封端結(jié)構(gòu)，聚酰亞胺復(fù)合材料主要包括降冰片烯（NA）封端和苯乙炔苯酐（PEPA）封端兩類(lèi)材料。PMR-15 是第一種廣泛應(yīng)用的NA 封端熱固性聚酰亞胺，其復(fù)合材料可在280～315 ℃溫度下使用[4-5]。美國(guó)通用電氣（GE）公司最早采用PMR-15/T300 碳纖維復(fù)合材料制備了F404 發(fā)動(dòng)機(jī)的外涵道，相對(duì)于鈦合金機(jī)匣可實(shí)現(xiàn)15%～20%的減重率和30%～35%的成本降低率。在PMR-15 樹(shù)脂基體的基礎(chǔ)上，國(guó)外研究機(jī)構(gòu)通過(guò)分子結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，進(jìn)一步發(fā)展了具有更高耐溫性能的改性NA 封端聚酰亞胺樹(shù)脂體系，包括PMRII、LaRC-RP46、AFR-700B 和DMBZ-15 等，并開(kāi)展了復(fù)合材料的相關(guān)研究[6-10]。相對(duì)于PMR-15，改性NA 封端聚酰亞胺樹(shù)脂在耐熱穩(wěn)定性和成型工藝方面均有所提升。雖然以NA 封端的PMR 型聚酰亞胺樹(shù)脂體系取得了巨大的成功，但其存在工藝窗口窄、熱穩(wěn)定性低和成型工藝差的問(wèn)題[11-12]。特別是由于NA 封端聚酰亞胺樹(shù)脂在高溫下會(huì)釋放揮發(fā)分，不存在穩(wěn)定的低黏度工藝窗口，一般只能采用熱壓工藝成型。

RTM 成型工藝具有工藝相對(duì)簡(jiǎn)單、生產(chǎn)成本較低、可成型復(fù)雜構(gòu)件、構(gòu)件整體性高和工藝周期短等優(yōu)點(diǎn)。聚酰亞胺復(fù)合材料實(shí)現(xiàn)RTM 工藝成型的關(guān)鍵，在于具備適于RTM 成型的低黏度樹(shù)脂。為了解決NA 封端聚酰亞胺樹(shù)脂體系存在的工藝和熱穩(wěn)定性問(wèn)題，PEPA 封端聚酰亞胺因良好的工藝性和熱穩(wěn)定性受到了廣泛的關(guān)注[13-14]。PETI-5是第一種研制成功的苯乙炔基封端的聚酰亞胺預(yù)聚物，其綜合性能優(yōu)異，可在177 ℃長(zhǎng)期使用[15-16]。特別是由于PETI-5 設(shè)計(jì)分子量高達(dá)5000 g/mol，其熱穩(wěn)定性優(yōu)異，但高分子量也帶來(lái)高黏度問(wèn)題，其黏度在1000 Pa?s 以上，成型難度大。在PETI-5 樹(shù)脂體系的基礎(chǔ)上，研究者通過(guò)重復(fù)結(jié)構(gòu)單元優(yōu)化和降低分子量，開(kāi)發(fā)了適于RTM 成型的PETI-330和PETI-375 等PEPA 封端聚酰亞胺樹(shù)脂體系[17-20]。為了使 PETI-330 和PETI-375 具有低黏度性能，其分子量?jī)H為750 g/mol，這又降低了相應(yīng)聚酰亞胺復(fù)合材料的熱穩(wěn)定性能。

從上述聚酰亞胺樹(shù)脂基體及其復(fù)合材料的發(fā)展歷程可知，采用單一的樹(shù)脂基體難以同時(shí)實(shí)現(xiàn)復(fù)合材料的RTM 成型和高熱穩(wěn)定性。功能梯度材料是材料結(jié)構(gòu)或成分在空間上的梯度分布從而實(shí)現(xiàn)特殊功能或性能提升的材料，其思想最早應(yīng)用于金屬/陶瓷材料中[21-22]。聚合物基梯度材料是從功能梯度材料概念出發(fā)，以聚合物為主體得到的梯度材料[23]。對(duì)于纖維增強(qiáng)樹(shù)脂基復(fù)合材料而言，可基于上述思想對(duì)樹(shù)脂基體或纖維進(jìn)行成分上的梯度設(shè)計(jì)，以實(shí)現(xiàn)常規(guī)的各向同性復(fù)合材料難以具備的性能。例如，通過(guò)對(duì)纖維含量在厚度方向進(jìn)行梯度構(gòu)造，可有效提升復(fù)合材料彎曲模量等力學(xué)性能[24]。本研究基于功能梯度材料的思想，對(duì)聚酰亞胺復(fù)合材料的基體成分進(jìn)行梯度化設(shè)計(jì)，力求解決單一樹(shù)脂基體難以同時(shí)實(shí)現(xiàn)復(fù)合材料RTM 成型和高熱穩(wěn)定性的技術(shù)難題。制備高耐熱RTM 成型聚酰亞胺復(fù)合材料的關(guān)鍵之一，是制備適于RTM 成型的高耐熱聚酰亞胺樹(shù)脂基體，本研究首先研制兼具低黏度、超長(zhǎng)工藝適用期和耐高溫特點(diǎn)的RTM 成型樹(shù)脂，在此基礎(chǔ)上，設(shè)計(jì)基體厚向梯度化聚酰亞胺復(fù)合材料，并采用RTM 工藝進(jìn)行制備?；w厚向梯度化復(fù)合材料的表層基體和芯層基體分別為高熱穩(wěn)定樹(shù)脂和RTM 成型樹(shù)脂，通過(guò)這一特殊設(shè)計(jì)，提升RTM 成型復(fù)合材料熱穩(wěn)定性能。

1 實(shí)驗(yàn)材料與方法

1.1 實(shí)驗(yàn)原料及預(yù)浸料制備

復(fù)合材料表層高熱穩(wěn)定樹(shù)脂基體為EC-380A 聚酰亞胺樹(shù)脂，由中國(guó)航發(fā)航材院研制，EC-380A 樹(shù)脂溶液固含量為45%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)，下同）。CCF800 碳纖維為T(mén)800 級(jí)碳纖維，購(gòu)自威海拓展纖維有限公司。EC-380A/CCF800 單向預(yù)浸料通過(guò)CCF800 纖維預(yù)浸EC-380A 樹(shù)脂溶液得到，揮發(fā)分含量為（11±3）%，干樹(shù)脂含量為（35±3）%。

1.2 RTM 樹(shù)脂制備

在氮?dú)獗Ｗo(hù)下，在裝有機(jī)械攪拌的三口燒瓶?jī)?nèi)，加入二胺、二酸酐和PEPA，二胺、二酸酐和PEPA 中的氨基和酸酐官能團(tuán)比例為1∶1。用N-甲基吡咯烷酮（NMP）溶解，固含量調(diào)至30%～40%，在室溫下攪拌12 h 至均相。于反應(yīng)瓶上加裝分水器和冷凝管，并加入甲苯，加熱至180 ℃回流10 h后，將分水器中的水和甲苯放出，繼續(xù)升溫至200 ℃時(shí)停止加熱。待體系溫度降至150 ℃左右時(shí)，將溶液倒入大量熱水中，析出黃色沉淀。過(guò)濾出沉淀，用大量水洗滌沉淀，120 ℃常壓干燥過(guò)夜后，200 ℃真空干燥24 h，得黃色樹(shù)脂固體RTM-PI。

1.3 基體厚向梯度化復(fù)合材料制備

基體厚向梯度化復(fù)合材料采用RTM 工藝制備。預(yù)成型體通過(guò)鋪層鋪貼制備，表層為EC-380A 碳纖維單向預(yù)浸料，芯層為干碳纖維單向簾子布，其結(jié)構(gòu)如圖1 所示。鋪層總數(shù)量為16，碳纖維單層面密度為130 g/m2。其中，表面層單側(cè)鋪層數(shù)量為1 或者2，相應(yīng)地，芯層總數(shù)量為14 或12。表1 給出了PI 復(fù)合材料的編號(hào)及組成。以2L-380A/RTM-PI/CCF800 為例說(shuō)明復(fù)合材料制備過(guò)程：（1）按2 層EC-380A 預(yù)浸料表面鋪層、14 層碳纖維單向簾子布芯層鋪貼預(yù)成型體；（2）將預(yù)成型體置入模具中；（3）將模具升溫至200～240 ℃之間，保溫1 h 以上；（4）樹(shù)脂注射機(jī)和模具升溫至260～287 ℃，注射機(jī)中加入RTM-PI 樹(shù)脂，將熔融的樹(shù)脂注入模具；（5）將模具升溫至325 ℃，保溫2 h；（6）將模具升溫至380 ℃，保溫2 h；（7）模具降至室溫，脫模，得到基體厚向梯度化PI 復(fù)合材料2L-380A/RTM-PI/CCF800。

表1 PI 復(fù)合材料的編號(hào)及組成Table 1 Numbering and composition of PI composite

圖1 基體厚向梯度化PI 復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)Fig.1 Structure of matrix-graded PI composite along thickness direction

1.4 測(cè)試方法

樹(shù)脂和復(fù)合材料的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度通過(guò)TAQ800 動(dòng)態(tài)熱機(jī)械分析（DMA）表征，升溫速率為5.0 ℃/min，氣氛為氮?dú)?。?shù)脂熱失重采用TA-Q50熱重分析（TGA）表征，升溫速率為20.0 ℃/min，氣氛為氮?dú)狻?shù)脂固化反應(yīng)過(guò)程通過(guò)TA-Q100 量熱示差掃描分析（DSC）法表征，升溫速率為10.0 ℃/min。樹(shù)脂流變性能通過(guò)TA 流變儀表征，測(cè)試使用平行平板夾具，平板直徑25 mm；將預(yù)聚物粉末在室溫下制成直徑25 mm、厚1 mm 左右的圓片狀測(cè)試樣品，進(jìn)行流變性能測(cè)試，升溫速率2.0 ℃/min，測(cè)試溫度區(qū)間為240～380 ℃。復(fù)合材料表面或斷面的元素分析采用VG Scientific ESCALab220i-XL 型X-射線光電能譜儀（XPS）進(jìn)行測(cè)試，激發(fā)源為MgKαX 射線，功率約300 W；測(cè)試時(shí)的真空度為3×10-10Pa。復(fù)合材料層合板內(nèi)部質(zhì)量采用中國(guó)航發(fā)航材院自研的超聲波無(wú)損方法檢測(cè)。復(fù)合材料短梁剪切強(qiáng)度按標(biāo)準(zhǔn)ASTM D 2344 測(cè)試，試樣厚度2 mm，測(cè)試設(shè)備為Instron 5982 萬(wàn)能試驗(yàn)機(jī)。

2 結(jié)果與分析

2.1 芯層RTM 成型樹(shù)脂的合成與性能

芯層PI 樹(shù)脂通過(guò)注射的方式進(jìn)入預(yù)成型體，與纖維進(jìn)行復(fù)合，同時(shí)其耐熱性能是復(fù)合材料使用溫度的決定性因素之一。芯層PI 樹(shù)脂需具備低黏度、長(zhǎng)工藝期和高玻璃化轉(zhuǎn)變溫度性能，以適用RTM 成型工藝和保障復(fù)合材料耐熱性能。本研究芯層RTM-PI 樹(shù)脂采用PEPA 封端，其分子量在1200 g/moL 以下，樹(shù)脂采用高溫法制備，用二胺單體、二酸酐單體和封端劑在溶劑中形成聚酰胺酸低聚物后，通過(guò)回流脫水亞胺化得到聚酰亞胺低聚物溶液，低聚物溶液經(jīng)過(guò)沉淀和干燥后得到用于RTM 成型的聚酰亞胺樹(shù)脂。圖2 為RTM-PI 樹(shù)脂的合成方法。

圖2 芯層RTM-PI 樹(shù)脂的高溫法合成Fig.2 Synthesis of RTM-PI resin for core layers

對(duì)RTM-PI 樹(shù)脂的流變特性和耐熱性能進(jìn)行表征，圖3 和圖4 分別為樹(shù)脂的流變曲線和DMA 曲線，表2 為樹(shù)脂性能數(shù)據(jù)?？梢钥吹?，樹(shù)脂具有極低的黏度，最低黏度在0.1 Pa?s 以下；270 ℃恒溫300 min 后黏度仍在0.1 Pa?s 以下，工藝期在300 min 以上，極長(zhǎng)的工藝期可保障大尺寸復(fù)合材料的注射成型。同時(shí)，樹(shù)脂的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度達(dá)到445 ℃、熱分解溫度達(dá)到578 ℃，具備350 ℃以上的耐溫能力。

表2 RTM-PI 樹(shù)脂的性能Table 2 Properties of RTM-PI resin

圖3 RTM-PI 樹(shù)脂的流變曲線Fig.3 Rheology curves for RTM-PI resin

圖4 RTM-PI 樹(shù)脂的DMA 曲線Fig.4 DMA curves for RTM-PI resin

在獲得芯層RTM-PI 樹(shù)脂的基礎(chǔ)上，篩選基體厚向梯度化復(fù)合材料的表層樹(shù)脂。為提升樹(shù)脂RTM 成型復(fù)合材料的熱穩(wěn)定性能，表層樹(shù)脂需具有優(yōu)異的熱穩(wěn)定性能，同時(shí)表層樹(shù)脂在芯層RTM樹(shù)脂的注射溫度下應(yīng)呈非黏流態(tài)，以減小對(duì)熔融狀態(tài)下芯層RTM 樹(shù)脂的黏滯阻力。EC-380A 是中國(guó)航發(fā)航材院針對(duì)航空發(fā)動(dòng)機(jī)高溫冷端部件應(yīng)用研制的耐高溫聚酰亞胺樹(shù)脂基體，其采用PEPA 封端，玻璃化轉(zhuǎn)變溫度達(dá)440 ℃以上，樹(shù)脂最低黏度在200 Pa?s 以下，且在RTM-PI 低黏度狀態(tài)下呈非黏流態(tài)。同時(shí)，EC-380A/CCF800 復(fù)合材料具有優(yōu)異的熱穩(wěn)定性，350 ℃熱老化100 h 后，熱老化失重在0.5%以下。EC-380A 有與RTM-PI 注射相匹配的流變行為及高熱穩(wěn)定性，選擇EC-380A/CC800作為基體梯度化復(fù)合材料的表層材料。

2.2 基體厚向梯度化復(fù)合材料的制備方法及工藝

采用RTM 工藝制備基體厚向梯度化復(fù)合材料，主要過(guò)程包括預(yù)成型體鋪貼、升溫預(yù)處理、樹(shù)脂注射和固化成型等，制備過(guò)程見(jiàn)圖5。預(yù)成型體通過(guò)鋪層鋪貼制備，表面層為EC-380A 碳纖維單向預(yù)浸料，芯層為干碳纖維單向簾子布。EC-380A樹(shù)脂具有優(yōu)異的熱穩(wěn)定性，對(duì)復(fù)合材料具有熱防護(hù)作用，從而提升復(fù)合材料的整體熱穩(wěn)定性能。同時(shí)，盡管EC-380A 預(yù)浸料具有較高的樹(shù)脂黏度，但由于其位于復(fù)合材料表面，將不會(huì)對(duì)樹(shù)脂的注射流動(dòng)過(guò)程產(chǎn)生明顯阻礙。根據(jù)樹(shù)脂的升溫?zé)崾е厍€、流變曲線和DSC 曲線，確定預(yù)成型體預(yù)處理溫度、注射溫度、樹(shù)脂滲透保溫溫度和固化溫度。

圖5 基體厚向梯度化PI 復(fù)合材料的RTM 工藝成型過(guò)程Fig.5 Processing of matrix-graded PI composite along thickness direction by RTM

預(yù)成型體的表面預(yù)浸料層中的EC-380A 樹(shù)脂為羧酸銨鹽酯前驅(qū)體狀態(tài)，其含有揮發(fā)分，需在樹(shù)脂注射前將揮發(fā)分完全除去，以保證復(fù)合材料不出現(xiàn)孔隙和分層等缺陷。圖6 為EC-380A 樹(shù)脂的升溫?zé)崾е厍€。由圖6 可以看到，樹(shù)脂從130 ℃開(kāi)始出現(xiàn)明顯失重，150 ℃時(shí)失重速率最高，240 ℃后基本不再發(fā)生失重。羧酸銨鹽酯前驅(qū)體在升溫時(shí)會(huì)發(fā)生脫醇和亞胺化脫水過(guò)程。130 ℃、150 ℃和240 ℃分別對(duì)應(yīng)樹(shù)脂的起始脫醇和亞胺點(diǎn)、快速脫醇和亞胺點(diǎn)以及亞胺化結(jié)束點(diǎn)。為保證表面預(yù)浸料的完全亞胺化，將熱處理溫度設(shè)定在200～240 ℃之間。

圖6 EC-380A 樹(shù)脂的TG 曲線Fig.6 TG curve for EC-380A resin

樹(shù)脂注射溫度根據(jù)RTM-PI 和EC-380A 的流變曲線確定，確定依據(jù)是降低樹(shù)脂流動(dòng)過(guò)程中的阻力。樹(shù)脂注射應(yīng)在RTM-PI 樹(shù)脂低黏度狀態(tài)下進(jìn)行；同時(shí)，為降低預(yù)成型體表層中EC-380A 樹(shù)脂對(duì)RTM-PI 樹(shù)脂流動(dòng)的阻礙，樹(shù)脂注射時(shí)EC-380A 應(yīng)處于非黏流態(tài)，這是因?yàn)镋C-380A 處于黏流態(tài)時(shí)會(huì)對(duì)RTM-PI 產(chǎn)生較高的黏滯作用。樹(shù)脂黏度在5000 Pa?s 以上時(shí)處于較好的剛性狀態(tài)，因而，RTM-PI 的注射溫度應(yīng)設(shè)定在EC-380A 樹(shù)脂黏度高于5000 Pa?s 的溫度點(diǎn)。圖7 為RTM-PI 和EC-380A 的升溫流變曲線對(duì)比圖。RTM-PI 樹(shù)脂在260～340 ℃之間具有低于1 Pa?s 的黏度，而EC-380A 樹(shù)脂在287 ℃以下時(shí)具有高于5000 Pa?s的黏度?；谏鲜龇治?，將樹(shù)脂的注射溫度設(shè)定在260～287 ℃之間。

芯層RTM-PI 樹(shù)脂注射后，應(yīng)在表層EC-380A 樹(shù)脂和芯層RTM-PI 樹(shù)脂的共同低黏度點(diǎn)進(jìn)行保溫，以實(shí)現(xiàn)樹(shù)脂向碳纖維的充分滲透。由圖7 可知，RTM-PI 樹(shù)脂在325 ℃黏度為0.06 Pa?s，同時(shí)EC-380A 樹(shù)脂也處于較低的黏度狀態(tài)，其黏度在200 Pa?s 以下，因而325 ℃是樹(shù)脂注射后理想的滲透保溫點(diǎn)。復(fù)合材料通過(guò)固化獲得最終的性能。根據(jù)RTM-PI 樹(shù)脂和EC-380A 樹(shù)脂固化反應(yīng)數(shù)據(jù)，將固化溫度設(shè)定在380 ℃，以實(shí)現(xiàn)RTM-PI樹(shù)脂和EC-380A 樹(shù)脂的共固化。

圖7 PI 樹(shù)脂的流變曲線Fig.7 Rheology curves for PI resin

2.3 基體厚向梯度化復(fù)合材料的表征

采用超聲波無(wú)損檢測(cè)法和截面光學(xué)顯微鏡表征復(fù)合材料的內(nèi)部質(zhì)量。圖8 為2L-380A/RTMPI/CCF800 復(fù)合材料層合板的超聲掃描圖。由圖8可以看到，復(fù)合材料不存在大面積孔隙、分層等缺陷。圖9 為復(fù)合材料層合板截面的光學(xué)圖片，材料內(nèi)部無(wú)可見(jiàn)缺陷。上述結(jié)果表明所采用的成型工藝可以得到內(nèi)部質(zhì)量?jī)?yōu)異的復(fù)合材料。

圖8 2L-380A/RTM-PI/CCF800 復(fù)合材料的超聲波無(wú)損檢測(cè)圖Fig.8 Ultrasonic nondestructive inspection photograph for 2L-380A/RTM-PI/CCF800 composite

圖9 2L-380A/RTM-PI/CCF800 復(fù)合材料的截面光學(xué)顯微鏡照片F(xiàn)ig.9 Optical micrograph for the cross-section of 2L-380A/RTM-PI/CCF800 composite

通過(guò)復(fù)合材料表層和芯層的元素分析對(duì)基體的厚向梯度化進(jìn)行表征確認(rèn)。圖10 為基體梯度化復(fù)合材料不同位置的XPS 譜圖。表3 為復(fù)合材料不同位置的元素含量。S 點(diǎn)、NS 點(diǎn)和M 點(diǎn)分別取自復(fù)合材料的表面、表層和芯層?？梢钥吹?，2L-380A/RTM-PI/CCF800 和4L-380A/RTM-PI/CCF800復(fù)合材料的表面（S 點(diǎn)）和表層（NS 點(diǎn)）的F/N 比值高于芯層（M 層），這一趨勢(shì)與EC-380A 樹(shù)脂體相的F/N 比值高于RTM-PI 一致，表明得到了具有基體成分梯度化結(jié)構(gòu)特征的PI 復(fù)合材料。

表3 由XPS 得到的PI 復(fù)合材料元素含量Table 3 Element contents of PI composite by XPS analysis

圖10 PI 復(fù)合材料XPS 能譜取樣位置（a）及2L-380A/RTM-PI/CCF800 復(fù)合材料的XPS 譜圖（b）Fig.10 Sampling points for PI composite（a）and XPS spectra for 2L-380A/RTM-PI/CCF800 composite（b）

表4 為PI 復(fù)合材料的熱老化失重。圖11 為復(fù)合材料的DMA 曲線。由圖11 可以看到，其玻璃化轉(zhuǎn)變溫度達(dá)到430 ℃以上，與RTM-PI 樹(shù)脂基體接近，說(shuō)明其具備350 ℃以上使用性能。采用熱老化的方法表征復(fù)合材料的熱穩(wěn)定性能。圖12 為基體梯度化復(fù)合材料350 ℃下的熱老化失重曲線。由圖12 可以看到，熱老化100 h 后，RTM-PI/CCF800復(fù)合材料熱老化失重達(dá)到3.05%，而2L-380A/RTMPI/CCF800 復(fù)合材料和4L-380A/RTM-PI/CCF800復(fù)合材料的熱老化失重分別降至1.57%和1.37%，熱老化失重分別降低了48.5% 和55.1%。復(fù)合材料熱穩(wěn)定性的顯著改善得益于具有高熱穩(wěn)定性表層的基體厚向梯度化結(jié)構(gòu)。同時(shí)，基體厚向梯度化復(fù)合材料表現(xiàn)出良好的層間結(jié)合強(qiáng)度，4L-380A/RTM-PI/CCF800 的層間剪切強(qiáng)度達(dá)到99 MPa，表明表層和芯層實(shí)現(xiàn)了充分的共固化。

圖11 2L-380A/RTM-PI/CCF800 復(fù)合材料的DMA 曲線Fig.11 DMA curves for 2L-380A/RTM-PI/CCF800 composite

圖12 PI 復(fù)合材料的熱老化失重曲線Fig.12 Mass loss curves under thermal ageing for PI composite

表4 PI 復(fù)合材料的熱老化失重Table 4 Mass losses under thermal ageing for PI composite

3 結(jié)論

（1）研制了芯層用樹(shù)脂傳遞模塑成型（RTM）工藝用聚酰亞胺（PI）樹(shù)脂基體RTM-PI，RTM-PI 樹(shù)脂兼具低黏度、超長(zhǎng)工藝適用期和高耐熱性能，最低黏度在0.1 Pa?s 以下，工藝期在300 min 以上，樹(shù)脂的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度達(dá)到445 ℃。

（2）基于表層樹(shù)脂和RTM-PI 樹(shù)脂的升溫?zé)崾е亍⒘髯兒凸袒磻?yīng)數(shù)據(jù)，確定了預(yù)成型體預(yù)處理、樹(shù)脂注射、樹(shù)脂滲透和復(fù)合材料固化工藝等RTM 工藝參數(shù)。當(dāng)注射溫度處于表層樹(shù)脂高黏度狀態(tài)和芯層樹(shù)脂低黏度狀態(tài)、樹(shù)脂滲透溫度滿足表層樹(shù)脂和芯層樹(shù)脂同時(shí)低黏度狀態(tài)時(shí)，可獲得內(nèi)部質(zhì)量?jī)?yōu)異的復(fù)合材料。

（3）基體厚向梯度化可顯著提升復(fù)合材料的熱穩(wěn)定性。相對(duì)于純RTM-PI 復(fù)合材料，當(dāng)高熱穩(wěn)定樹(shù)脂基體表面層數(shù)量為2 和4 時(shí)，復(fù)合材料350 ℃熱老化100 h 的失重分別降低48.5%和55.1%。