鈰鎳摻雜OMS-2 催化劑的合成、表征及其催化臭氧降解草酸的性能研究

徐新月， 張?jiān)戮В?孫磊， 袁向娟，2， 夏東升，2

（1.武漢紡織大學(xué) 環(huán)境工程學(xué)院， 武漢 430200；2.武漢紡織大學(xué)紡織印染清潔生產(chǎn)教育部工程中心， 武漢 430200）

氧化錳八面體分子篩（OMS-2）是一種類(lèi)似于沸石型分子篩結(jié)構(gòu)的新型材料［1］， 其孔道中不同價(jià)態(tài)的Mnn+的存在， 促進(jìn)了電子的轉(zhuǎn)移， 增加了催化劑的氧化還原性能； K+可通過(guò)提供電荷平衡來(lái)促進(jìn)OMS-2 的穩(wěn)定性［2］。 許多研究者嘗試通過(guò)金屬離子（Ag+、 Ni2+、 Co2+等）摻雜改性， 替換OMS-2框架的孔道或者骨架中的Mn 或K， 改變OMS-2的內(nèi)部結(jié)構(gòu)， 使其催化性能得到了明顯提升［3-6］。目前關(guān)于單金屬Ce 或Ni 摻雜OMS-2 的研究已廣泛報(bào)道， Ce 或Ni 的摻雜會(huì)提高OMS-2 的比表面積， 以產(chǎn)生更多潛在的活性位點(diǎn)［7-9］。 此外， 研究者在探討雙金屬摻雜金屬有機(jī)骨架化合物的研究中明確提出， 2 種金屬為中心有助于調(diào)節(jié)催化劑的電子狀態(tài)［10］。 目前關(guān)于雙金屬摻雜OMS-2 的研究較少， 為指導(dǎo)高效臭氧催化劑的開(kāi)發(fā)， 有必要嘗試用雙金屬對(duì)OMS-2 改性， 進(jìn)一步增強(qiáng)其催化性能。

臭氧具有較高的氧化還原電位（2.07 V）［11］， 可以與有機(jī)物直接反應(yīng)， 也可發(fā)生鏈?zhǔn)椒纸猱a(chǎn)生高氧化活性的·OH， 以達(dá)到降解有機(jī)物的目的［12］。 草酸（OA）是有機(jī)污染物被臭氧氧化后的主要副產(chǎn)物之一［13］。 本研究以O(shè)A 為目標(biāo)物， 通過(guò)估沉積沉淀法制備的雙金屬Ce 和Ni 摻雜OMS-2（Ce／Ni-OMS-2）的催化活性， 并結(jié)合表征手段推測(cè)雙金屬Ce／Ni-OMS-2 降解OA 的可能機(jī)制。

1 材料與方法

1.1 化學(xué)試劑

試驗(yàn)用草酸（C2H2O4·2H2O）， 高錳酸鉀（KMnO4），乙酸錳（MnAc2·4H2O）， 乙酸（CH3COOH）， 氫氧化鈉（NaOH）， 六水合氯化鎳（NiCl2·6H2O）， 六水合硝酸鈰（Ce（NO3）3·6H2O）等試劑均為分析純。

1.2 催化劑制備

（1） OMS-2 采用水熱法制備。……