GH4175合金固溶過程中γ相晶粒長大與γ′相回溶規律研究

郭浩坤，羅皎，張志剛

GH4175合金固溶過程中γ相晶粒長大與γ′相回溶規律研究

郭浩坤，羅皎，張志剛

（西北工業大學 材料學院，西安 710072）

研究固溶處理工藝參數對GH4175合金微觀組織演化的影響。對擠壓態的GH4175鎳基高溫合金進行亞固溶處理，通過定量分析，明確不同固溶處理制度對合金γ相晶粒尺寸、γ′相尺寸和體積分數的影響規律。合金在1 145～1 160 ℃固溶60 min時，γ相晶粒尺寸從6.58 μm長大到32.08 μm，γ′相尺寸從1.20 μm減小到1.14 μm，γ′相體積分數由5.25%下降到0.53%；加熱溫度為1 155 ℃、保溫時間為15～ 120 min時，γ相晶粒尺寸從7.76 μm長大到34.10 μm，γ′相尺寸從1.07 μm長大到1.56 μm，γ′相體積分數由2.84%下降到1.37%。隨著加熱溫度的升高和保溫時間的延長，γ相晶粒尺寸增大，γ′相的體積分數降低，γ′相尺寸隨加熱溫度的升高而減小、隨保溫時間的延長而增大。加熱溫度超過1 150 ℃時，γ′相發生不連續回溶，晶粒的長大速度加快。

GH4175合金；固溶處理；微觀組織演化；γ′相顆粒；定量分析

鎳基高溫合金因具有高強度、高斷裂韌性、耐高溫和耐腐蝕等優異特性，在航空航天發動機和各類燃氣輪機中有廣泛的應用[1-2]。隨著航空航天工業的快速發展，航空發動機推力和推重比不斷增大，渦輪入口溫度不斷提高，對合金的組織性能調控提出了更高的要求[3]。熱處理是調控高溫合金微觀組織、提高合金性能的重要手段，分為固溶和時效2個過程。在鎳基高溫合金的固溶處理過程中，微觀組織演化對固溶工藝參數非常敏感[4]。對于渦輪盤用沉淀強化型高溫合金，熱處理過程涉及晶粒長大、晶界初生γ′相的回溶或粗化、晶內的亞微米級的二次γ′相及納米級三次γ′相的形核析出、長大和粗化等一系列復雜的科學問題[5-7]。

明確鎳基高溫合金熱處理過程中的微觀組織演化對指導控制渦輪盤組織和性能有著重要意義，因此國內外研究者們對熱處理過程中微觀組織演化規律以及機制有廣泛的研究。Ruan等[8-9]研究了Inconel 718合金在熱處理過程中的相變和晶粒長大行為，并總結了固溶時γ′相的回溶規律，發現晶粒隨著γ′相回溶迅速長大，證實了晶界附近Nb和N的擴散分別控制了NbC和TiN的粗化。Moore等[10]研究了625鎳基高溫合金在不同加熱溫度下的晶粒長大行為，研究表明，合金中的溶質會阻礙晶界遷移，而晶界擴散是合金晶粒長大的主導機制。Singh等[11]研究了René 88DT合金在1 150 ℃固溶處理30 min后，以不同冷卻速率連續冷卻時γ′相的析出規律，研究表明，以較快速率連續冷卻時，γ′相的尺寸呈現單峰分布，而以24 ℃/min緩冷時，γ′相尺寸則出現多峰分布特征，其中，首先析出的較大塊γ′相的成分更接近化學平衡成分，而次生的小塊γ′相的成分偏離化學平衡成分。呂少敏[12]研究了GH4151合金等溫固溶時的微觀組織演化規律，發現在加熱溫度為1 100～1 140℃時，隨著溫度升高，晶界處初生γ′相不同程度地均勻回溶，γ′相釘扎晶界的作用逐漸減弱，晶粒的生長速率增加且均勻長大，但當合金在1 150 ℃和1 160 ℃時，初生γ′相大量不均勻回溶，失去初生γ′相釘扎作用，出現局部異常長大。

GH4175合金是一種γ′相體積分數較高的難變形高溫合金，服役溫度最高可達800 ℃，是渦輪機組循環發動機用高溫合金的重要備選材料[13]。文中采用的試驗材料為GH4175合金熱擠壓態棒材，合金晶界處存在大量的γ′相析出物，晶界處的γ′相和碳化物在固溶過程中對晶界遷移有釘扎作用，控制著合金γ相晶粒尺寸。文中開展不同加熱溫度和保溫時間的等溫固溶試驗，研究γ′相的回溶與晶粒長大行為，闡明γ′相回溶程度對γ相晶粒尺寸的影響規律，為調控組織、提高GH4175合金的性能提供理論依據。

1 試驗

1.1 材料

試驗材料為擠壓態的GH4175鎳基高溫合金，其主要化學成分見表1。GH4175合金的微觀組織如圖1所示，擠壓態GH4175的初始組織由細小的γ相等軸晶粒和大量初生γ′相顆粒組成，在細小γ相晶粒的晶界處，大量的γ′相顆粒和碳化物呈現出短鏈狀聚集的特征，γ相晶粒的尺寸為（1.53±0.16）μm，初生γ′相體積分數約為35%。根據示差掃描量熱法的測量結果[14]，GH4175合金γ′相的全溶溫度約為1180 ℃。

表1 GH4175合金的主要化學成分（質量分數）

Tab.1 Chemical composition of GH4175 superalloy (mass fraction) %

圖1 供應態GH4175合金微觀組織

1.2 方法

從110 mm的GH4175鎳基高溫合金擠壓棒邊緣取10 mm×6 mm×5 mm塊狀試樣，采用KSL- 1400XA4型箱式熱處理爐對試樣進行亞固溶處理，以8 ℃/min的升溫速率將高溫爐加熱至加熱溫度，溫度達到后將塊狀試樣放入爐中保溫，最后在空氣中冷卻至室溫。針對在γ′相全溶溫度附近初生γ′相加速回溶的現象，文中研究在加熱溫度為1 145～1 160 ℃、保溫時間為15～120 min的固溶制度下，γ相長大和初生第二相的回溶演化規律。

使用240#～2 000#水砂紙逐級打磨固溶處理后的試樣，直至試樣表面沒有明顯劃痕，使用機械磨拋至表面光亮后進行化學腐蝕，其中用于觀察和定量γ晶粒的試樣在100 mL CH3OH+100 mL HCl+50 g CuCl2溶液中進行化學腐蝕，而用于觀察和定量γ′相的試樣，則采用針對基體相的電解腐蝕，利用Struers TenuPol-5型電解拋光機進行電解腐蝕，腐蝕液為體積比為1︰9的磷酸水溶液，拋光電壓為1.5 V，腐蝕時間為5 s，經腐蝕的試樣中析出相較為明亮，而基體被腐蝕后呈黑色。試樣制備完成后采用Leica DMI3000M光學顯微鏡觀察GH4175合金熱處理后的微觀組織。

2 結果與討論

2.1 加熱溫度

圖2為保溫時間為60 min、冷卻方式為空冷時，加熱溫度對擠壓態GH4175合金微觀組織的影響。圖3為對應的γ相晶粒尺寸定量結果，圖4為不同加熱溫度下γ相晶粒尺寸。將圖1的原始組織與圖2a中1 145 ℃固溶處理后的微觀組織進行對比分析，發現固溶后的γ相晶粒發生了長大，晶界處的初生γ′相的含量較初始組織變少，初生γ′相分散在晶界處，不再呈短鏈狀在晶界處富集。圖2b展示了擠壓態GH4175合金1 150 ℃保溫60 min的微觀組織，與圖2a相比，1 150 ℃固溶時γ相等軸晶粒尺寸更大。結合圖3的γ相晶粒尺寸定量結果，在1 145 ℃和1 150 ℃固溶60 min時，γ相晶粒平均尺寸分別從初始的1.53 μm增大到6.58 μm和12.45 μm，這是由于在多晶材料中，晶界是一種面缺陷，較晶粒內部能量更高，因此在熱處理作用下，為了降低系統的自由能，發生晶界遷移使晶粒長大。由圖2c和d可知，在加熱溫度高于1 150 ℃時，隨著加熱溫度的上升，晶粒的生長出現了較明顯的加速，晶粒內部可以觀察到孿晶組織，并且在晶粒內部出現了很多γ′相，結合定量結果分析，加熱溫度為1 155 ℃和1 160 ℃的γ相晶粒平均尺寸分別為17.57 μm和32.08 μm，這說明在1 155 ℃和1 160 ℃固溶時，由于接近γ′相全溶溫度，γ′相發生不連續回溶，對晶界遷移的釘扎作用減弱，晶粒的尺寸加速長大，使原本在細小γ晶粒晶界處的γ′相出現在了晶粒內部。

圖2 保溫時間為60 min，不同加熱溫度對擠壓態GH4175合金微觀組織的影響

圖3 保溫時間為60 min時，加熱溫度對擠壓態GH4175合金γ相晶粒尺寸的影響

圖4 保溫時間為60 min時，不同加熱溫度對擠壓態GH4175合金中γ相晶粒尺寸分布的影響

圖5為保溫時間為60 min、冷卻方式為空冷時，加熱溫度對擠壓態GH4175合金中γ′相分布的影響。圖6為對應的γ′相體積分數和尺寸的定量結果，圖7為不同加熱溫度下γ′相的尺寸分布。對比圖1初始組織和圖5a固溶處理后組織中的γ′相組織特征，1 145 ℃固溶60 min時，原本在晶界處呈短鏈狀分布的γ′相發生回溶后，演化為相對較為彌散的γ′相小顆粒，隨著加熱溫度從1 145 ℃上升到1 150 ℃，γ′相的回溶加快，結合圖6和圖7定量結果可知，這個過程中，初生γ′相的平均尺寸變化較小，但尺寸小于0.5 μm和大于2 μm的γ′相顆粒所占比例減少，初生γ′相的體積分數僅從5.25%下降到5.08%，這是因為升高加熱溫度時，較小的γ′相顆粒回溶加快更加明顯。由圖5c和d可知，加熱溫度為1 155 ℃和1 160 ℃時，初生γ′相發生了快速回溶，晶界處的鏈狀γ′相顆粒幾乎全部發生了回溶，剩余少量的初生γ′相不再呈團簇狀聚集，原本尺寸較大的γ′相顆粒也發生了回溶，對應的γ′相體積分數分別下降到1.76%和0.53%，γ′相的平均尺寸分別由1 150 ℃固溶時的1.19 μm減小到了1.16 μm和1.14 μm，尺寸小于0.5 μm和大于2 μm的γ′相顆粒占比上升。由此可見，加熱溫度是γ′相回溶的關鍵因素，提高加熱溫度對γ′相回溶有顯著的促進作用。

圖5 保溫時間60 min，加熱溫度對擠壓態GH4175合金中初生γ′相分布的影響

圖6 保溫時間為60 min時，加熱溫度對擠壓態GH4175合金中初生γ′相尺寸和體積分數的影響

綜上所述，擠壓態GH4175合金在亞固溶條件下，加熱溫度為1 145、1 150、1 155、1 160 ℃，保溫60 min等溫固溶時，合金中初生γ′相出現不同程度回溶，初始的擠壓態GH4175合金晶界處存在著大量γ′相，有釘扎晶界、控制合金晶粒大小的作用，因此加熱溫度對γ相晶粒尺寸具有顯著的影響，加熱溫度在1 150 ℃以下時，隨著加熱溫度的升高，元素擴散作用加強，γ′相回溶加快，對晶界的釘扎作用減弱，導致γ相晶粒尺寸變大；當加熱溫度超過1 150 ℃時，接近γ′相全溶溫度，γ′相發生不連續回溶，失去對晶界的釘扎作用，晶粒迅速長大。

2.2 固溶保溫時間

圖8為加熱溫度為1 155 ℃、冷卻方式為空冷時，固溶處理保溫時間對擠壓態GH4175合金微觀組織的影響。圖9為合金γ相晶粒尺寸定量結果，圖10為不同保溫時間的γ相晶粒尺寸分布。圖8a為擠壓態GH4175合金在1 155 ℃保溫15 min的微觀組織，相比于擠壓態初始組織，此時γ相晶粒發生了長大，但初生γ′相依然主要聚集在晶界處，對晶界的遷移造成了阻礙，并且在晶粒內部可以觀察到部分退火孿晶。由圖8b可知，當固溶保溫時間增加到30 min時，γ相晶粒尺寸較保溫15 min更大，結合圖9中定量結果，此時γ相晶粒尺寸由7.76 μm增大到9.45 μm，在晶粒內部出現了許多初生γ′相，可知隨著保溫時間的增加，部分γ′相隨晶界的遷移出現在了長大晶粒的內部。晶粒內部出現了更多的退火孿晶，其中大部分以互相平行的孿晶面為界橫貫整個晶粒，退火孿晶是通過晶界遷移過程中基體內堆垛層錯的生長形成的[16]。由圖8c和d可知，隨著固溶時間的繼續延長，γ′相的含量減少并逐漸彌散分布于晶粒內部，γ相晶粒尺寸出現了加速長大的現象，在保溫60 min和120 min時分別為17.93 μm和34.10 μm，并且在該溫度下，保溫時間達到120 min時γ相晶粒尺寸仍有繼續長大的趨勢，此時合金的晶粒度已經超出了此類合金服役時的晶粒度范圍。晶粒加速長大中的局部異常長大主要是因為在1 155 ℃固溶時，γ′相回溶加快，晶界的遷移受到阻礙較少，且在此溫度下元素的擴散作用較強。由此可見，當加熱溫度接近γ′相全溶溫度時，適當的保溫時間對控制γ相晶粒尺寸十分關鍵。

圖7 保溫時間為60 min時，不同加熱溫度對擠壓態GH4175合金中初生γ′相尺寸分布的影響

圖8 加熱溫度為1 155 ℃時，不同保溫時間對擠壓態GH4175合金微觀組織的影響

圖9 加熱溫度為1 155 ℃時，保溫時間對擠壓態GH4175合金γ相晶粒尺寸的影響

圖10 加熱溫度為1 155℃時，固溶處理保溫時間對擠壓態GH4175合金中γ相晶粒尺寸分布的影響

圖11為加熱溫度為1 155 ℃時，保溫時間對擠壓態GH4175合金中初生γ′相的影響。圖12為對應的初生γ′相體積分數和尺寸的定量結果，圖13為不同固溶保溫時間下γ′相的尺寸分布。由圖11a可知，在1 155 ℃固溶15 min時，晶界處γ′相較初始狀態發生了大量回溶，γ′相體積分數由35%降低到了2.84%，而尺寸較大的γ′相顆粒保留了擠壓后的不規則形狀，而較小的γ′相顆粒大多呈近球形。由圖11b可知，當保溫時間增加到30 min時，隨著回溶的繼續，γ′相顆粒的數量發生了減少，顆粒平均直徑的變化較小，γ′相體積分數由2.84%降低到了2.53%。由圖11c可知，當保溫時間增加到60 min時，γ′相的含量繼續降低，體積分數降低到了1.76%，其中尺寸小于1 μm的γ′相顆粒數量減少更多，而較大的γ′相顆粒也更接近球形，這主要是因為在γ′相回溶的過程中，γ/γ′相界面元素擴散速率與界面的曲率相關，在小顆粒的γ′相界面處以及不規則γ′顆粒的尖角處相變速率較快，γ′相隨著固溶時間的增加逐漸表現出小顆粒回溶、少量大顆粒粗化的規律[17]。由圖11d可知，當固溶保溫時間為120 min時，γ′相進一步發生熟化，小尺寸γ′相顆粒進一步回溶，保留下的初生γ′相顆粒平均尺寸為1.56 μm，而γ′相體積分數僅由1.76%降低到了1.37%，可知在保溫時間為60 min到保溫時間為120 min的過程中，γ′相的回溶速度降低，γ′相體積分數逐漸趨于平衡。

圖11 加熱溫度為1 155 ℃時，不同保溫時間對擠壓態GH4175合金中初生γ′相的影響

圖12 加熱溫度為1 155℃時，保溫時間對擠壓態GH4175合金中初生γ′相尺寸和體積分數的影響

由以上分析可以看出，GH4175合金在加熱溫度為1 155 ℃等溫固溶時，隨著保溫時間的增加，γ′相的回溶呈先勻速再減慢的規律，對晶界遷移的釘扎作用減少，在γ′相減少和元素擴散加快的共同作用下，γ相晶粒尺寸持續增大。因此，在選擇固溶制度時，固溶保溫時間的選擇應在γ′相充分回溶的前提下避免晶粒過度長大。

基于2.1節和2.2節的分析，文中初步確定了GH4175合金的固溶處理制度，固溶加熱溫度為1 155～1 160 ℃、固溶保溫時間為60 min時，合金的γ相晶粒度為7—8級，初生γ′相回溶已較為充分，符合此類鎳基高溫合金渦輪盤對組織的要求。

圖13 加熱溫度為1 155 ℃時，固溶處理保溫時間對擠壓態GH4175合金中初生γ′相尺寸分布的影響

3 結論

研究了固溶處理工藝參數對擠壓態GH4175合金微觀組織的影響規律，通過不同加熱溫度和保溫時間的亞固溶試驗，研究了γ相晶粒長大規律與晶界初生γ′相的回溶規律。主要結論如下。

1）GH4175合金在1 145 ℃和1 150 ℃等溫固溶時，晶界處的初生γ′相發生均勻回溶，隨著加熱溫度的升高，晶粒的生長速度增加且均勻長大；在1 155 ℃和1 160 ℃固溶時，由于接近γ′相全溶溫度，γ′相發生不連續回溶，對晶界遷移的釘扎作用減弱，晶粒長大的速度加快。

2）隨著固溶保溫時間的增加，擠壓態試樣晶界處短鏈狀的γ′相逐漸回溶，γ′相隨著晶界的遷移彌散分布于晶粒中和晶界處，γ′相顆粒發生熟化，小尺寸的顆粒優先回溶，平衡時的γ′相為尺寸較大的近球狀顆粒。

3）初步選定了GH4175合金的固溶處理制度為加熱溫度1 155～1 160 ℃、固溶保溫時間60 min的亞固溶。

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Grain Growth Behaviors of γ Phase and Re-dissolution of γ' Phase during Solution Treatment of GH4175 Alloy

GUO Hao-kun, LUO Jiao, ZHANG Zhi-gang

(School of Materials Science and Engineering, Northwestern Polytechnical University, Xi'an 710072, China)

The work aims to study the effects of solution treatment parameters on microstructure evolution of GH4175 alloy. The extruded GH4175 nickel-base superalloy was subject to sub-solution treatment. The effects of different solution treatment schedules on the grain size of γ phase, the size and volume fraction of γ' phase were determined through quantitative analysis. The results showed that the grain size of γ phase increased from 6.58 μm to 32.08 μm, the size of γ' phase decreased from 1.20 μm to 1.14 μm and the volume fraction of γ' phase decreased from 5.25% to 0.53% after treated at 1 145～1 160 ℃ for 60 min. When the heating temperature was 1 155 ℃, the grain size of γ phase increased from 7.76 μm to 34.10 μm, the size of γ' phase increased from 1.07 μm to 1.56 μm, and the volume fraction of γ' phase decreased from 2.84% to 1.37% with the holding time increasing from 15 min to 120 min. With the increase of heating temperature and holding time, the grain size of γ phase increases, while the volume fraction of γ' phase decreases. The size of γ' phase decreases with increase of heating temperature and increases with the increase of holding time. When the heating temperature exceeds 1 150 ℃, the discontinuous dissolution of γ' phase occurs, leading to the acceleration of grain growth.

GH4175 superalloy; solution treatment; mircrostructure evolution; γ' phase particles; quantitative analysis

10.3969/j.issn.1674-6457.2022.04.004

TG132.3+2

A

1674-6457(2022)04-0028-10

2021-12-21

陜西省杰出青年科學基金（2020JC-17）；中央高校基本科研業務費人才團隊培養類項目（3102019PY007）；凝固技術國家重點實驗室（西北工業大學）自主研究課題（2019-QZ-04）

郭浩坤（1997—），男，碩士生，主要研究方向為高溫合金微觀組織演化。

羅皎（1981—），女，博士，教授，主要研究方向為鈦合金精密塑性成形理論與技術。

責任編輯：蔣紅晨