微流道氣-液兩相流研究及其在PEMFC中的應用進展

廖珮懿，楊代軍，明平文，薛明喆，李冰，張存滿

（1 同濟大學汽車學院，上海 200092；2 同濟大學新能源汽車工程中心，上海 201804）

從20 世紀90 年代以來，微反應系統已經迅猛發展并成功應用于傳熱傳質、化學反應、生化反應和分析檢測等領域[1-5]。微反應系統的重要組成部分是其中可供流體相互作用和流動的微流道，微流道的特征尺度介于微米級和毫米級之間[6]，從而使得其具有的主要特點有：比表面積高，傳熱和傳質程度增強；微流道中反應所需劑量與常規系統相比大大減少，具有經濟性和環保性；當微流道特征尺度小于可燃氣體燃爆的臨界直徑時可阻礙燃爆過程，使得反應更加安全[7]。由于這些特點，可以使化工過程得到強化且易于控制，這也引起了世界各國學者對微化工技術領域的廣泛關注和濃厚的研究興趣。

化工技術領域中涉及的加氫、氟化、氧化、氯化等許多反應體系均與氣-液兩相反應體系密切相關，而微反應系統在氣-液兩相反應體系中扮演著重要的角色。研究表明，運用微反應系統可以使液側體積傳質系數和界面面積相較于普通反應系統提高1～2 個數量級[8]，還可以迅速地使反應氣體加熱到反應溫度以及使氣液兩相快速混合，加快反應速度[9]，提高轉化率和時空產率[10]。因此，微流道系統具有極高的應用價值。然而，微流道內的流體特性與在常規尺度下表現出的特性有顯著差異以及氣-液體系所具有的內在復雜性，為了探明氣-液相在微流道內的時空信息以達到提高反應效率的目的，還需要對微流道內氣-液兩相流的三個關鍵特征即流型、壓降、傳質展開進一步的研究和探索。

現今人類社會對能源高效利用和可持續發展的需求日益迫切，燃料電池作為新型綠色能源系統越來越激發著人們的興趣。值得關注的是，燃料電池的發電過程與氣液兩相流密不可分，燃料電池中反應氣從進氣口到反應位點的傳質能力和水管理狀況會極大地影響其發電性能和穩定性。目前，燃料電池中的流場細密化也是提高燃料電池性能的關鍵發展方向之一。許多研究者認為，適當減小流道尺寸有利于提升燃料電池性能[11-13]，研究者得到的普遍結論是應當把流道尺寸設置在1mm以內[14-16]，因此燃料電池中的精細流道可以借鑒傳統化工領域中微流道的研究方法并結合實際工況進行探索。2020年12月，豐田汽車發布的第二代Mirai 燃料電池汽車的電堆功率密度已達到國際領先的5.4kW/L，然而提高至7.4kW/L才能與傳統內燃車媲美。對微流道內氣液兩相流研究的不斷深入，必然會促進燃料電池流場設計的不斷優化，進而提升燃料電池性能，實現功率密度超過9kW/L的目標。這對于實現燃料電池的商業化進程至關重要。

本文綜述了微流道內氣液兩相流的流型、壓降和傳質等諸多理論研究與實驗方法的創新性研究進展與成果，并分析了其在燃料電池流場的設計優化研究中的實際作用與應用前景。

1 微流道內氣-液兩相流流型

1.1 流型的界定及其特征

深入認識流型的形成及轉換過程是理解氣-液兩相動力學的關鍵途徑之一，也是了解兩相流其他特性，如壓降和傳質的必經之路。

在早期的研究中，Xu 等[17]對泡狀流（bubble flow）、段塞流（slug flow）、攪混流（churn flow）、環形流（annular flow）給予了清晰的描述。此外還觀測并說明了三種過渡流型，即帽狀-氣泡流、段塞液滴流和環形液滴流。帽狀-氣泡流通常出現在氣體流速較低液體流速較高的條件下，當氣速增大會轉變為攪混流，而當液體流速降低時會形成段塞液滴流。段塞液滴流在氣體速度增大的條件下可形成攪混流，當處于攪混流后再進一步升高氣體速度得到環形液滴流。該文對這些流型所描述的主要特征整理如表1所示。

表1 流型及其特征對照表

Triplett 等[18]發現了一種過渡流型即段塞-環形流，該流型是由占據整個流道的氣段和直徑突然減小的波浪狀氣體段組成。Kreutzer 等[19]發現在液體表觀速度非常低時可形成液膜流（film flow），液體貼著流道壁流動，而氣體沿著流道中心流動。此外還說明了Taylor 流在其他文獻中的命名，如塞流（plug flow）、氣泡列車流（bubble train flow）和毛細段塞流、分段流和間歇流等。Taylor流的特征是氣泡直徑占據整個流道截面。由于Taylor流具有分散相如一連串的子彈形狀間隔地排布于連續相液柱中的特點[20]，其在中文文獻中常被稱為彈狀流[21-22]。彈狀流的氣泡因受到壁面接觸角的影響而變形為不對稱的結構，這樣的流型又被稱為小溪流[23-24]。由此可見，文獻中對流型的命名林林總總，為使讀者清晰的界定各種流型，本文基于上述文獻描述的流型特征，重構了各類流型的圖像并以形成條件的表觀氣速和液速之比由低至高排列，如圖1所示。

圖1 微流道中各種氣-液兩相流型重構示意圖

1.2 流型形成與轉換的影響因素

流型的形成與轉換受到微流道的尺寸、表面特性（如接觸角和粗糙度）、傾斜度和流體性質（如表面張力和黏度）以及操作條件等因素的影響。因此，以下將從微流道、流體性質、操作條件三個方面，對流型的影響因素進行闡述。

1.2.1 微流道的影響

除微流道的尺寸外，微流道的表面特性也會改變兩相流流型的形成。Choi 等[28]分別對接觸角為25°和105°的矩形微流道（dh=0.5mm）進行流型的觀測。其研究發現，親水壁面可觀測到泡狀流、長泡狀流、段塞-環形流；而疏水壁面則更傾向于形成分層流型即上文提到的液膜流。這主要是因為水滴在疏水表面上受到更大的阻礙運動的表面張力作用。另外，微流道的拐角對經過的流體具有顯著的毛細力作用。因此，在疏水表面上要使液膜環繞著氣泡運動，需要更高的能量來克服表面張力和毛細力。由此疏水的微流道中更易產生獨特的分層流。Zhou等[29]除了探究流道接觸角的影響，還探究了流道表面粗糙度的影響。這是因為表面的親疏水性除了由表面化學成分決定其固有的接觸角外，還會受到固體表面的粗糙度的影響[30]。該文對接觸角分別為30°、110°以及150°的微流道進行探究，發現在接觸角從36°增加到150°的過程中，段塞流所占據的對應氣速和液速范圍逐漸擴大，尤其是當接觸角達到150°時，液膜流和段塞環形流完全消失，只剩下段塞流。這是由于當壁面疏水程度較高時，液體與壁面之間的接觸面積減少，而與氣體的接觸面積增大，氣液之間的剪切力減小。因此使流型的變換受到阻礙，從而呈現更少的流型和更寬的邊界范圍。即使在固有接觸角較小時，表面粗糙度增大也會使表面疏水性增加，從而呈現疏水特征和大接觸角表面相似的流型產生與轉換規律。Zhou等[29]的研究與Choi等[28]的研究相比，對表面親疏水特性的探究不僅限于固有接觸角的探究，還考慮了表面粗糙度的影響，增強了研究結論的科學性和正確性。

微流道的研究中通常不考慮重力對流體的影響，這是由于微流道中Bo（Bo=ρgd2/σ）計算值通常小于1，重力的作用比起表面張力而言可以忽略[31-32]，但是對于有液體的壁面往往發現重力依舊可以對兩相流產生明顯的作用。如Saisorn等[33]發現水力直徑為0.53mm 的微流道在垂直放置時形成了五種不同的流動模式，即段塞流、喉環流（即段塞-環狀流）、攪混流、環形流和環形小溪流，而在同樣的氣速下，垂直向上的微流道中液速較水平方向的低，無法觀測到彈狀流，這是因為在垂直向上流動中，流動慣量和浮力的共同作用會使段塞流兩端出現彎曲。另外，在水平方向的微流道中觀測不到環狀流，這是因為在垂直的微流道中，流體垂直向上流動，受到浮力和慣性力共同作用形成高動能氣芯限制了液相的進入，形成了圍繞氣芯的平穩液膜。垂直放置和水平放置導致的流動形態的變化如圖2所示，該研究充分說明了管道放置的傾斜度影響了流體所受的合力進而影響了其流動特性。

圖2 流道放置方式對流型的影響示意圖[33]

1.2.2 流體特性的影響

除了流道本身，流道內的流體性質也會改變兩相流的流型。宋靜[34]發現在水力直徑為0.4mm的微流道中隨著液體黏度的增加，越容易出現環形流，并提供考慮了表面張力和黏度的流型map圖。袁希鋼等[35]通過在數值模擬中設置流體的物性參數如密度、黏度和表面張力的方法，考察了不同液體性質對流型的影響，同時通過改變氣體和液體進口速度得到不同流速下的氣液分布流型圖，得出結論為：隨著表面張力的減小，Taylor流的區域縮小，而黏度增加對流型的過渡線移動的影響并不明顯。因此袁希鋼等[35]認為黏度并不會顯著地改變流型，這與宋靜[34]認為黏度增加促進了環形流的產生結論是不一致的，這可能是因為研究的流體種類不同，黏度的范圍差異較大，如袁希鋼[30]研究的黏度范圍是0.001～0.05Pa·s，而宋靜[34]探究的黏度范圍是0.0008～0.006Pa·s，因此在不同黏度范圍內探討流體性質對流型的影響可能會得到不同的結論。由此可見，對于微流道中的兩相流問題的研究，必須具體問題具體分析，不能簡單地套用前人的結論。

1.2.3 操作條件的影響

在流道和流體既定的條件下，操作條件也會影響流型的形成與轉換。Puccetti等[36]對Taylor流對應的表觀氣、液速范圍內從下限值到上限值進行調整，得到了細分的Taylor 流型，即Taylor 環流和按氣泡長度將Taylor 流劃分的長、中、短Taylor 流。分別研究了這些流型的氣泡長度和空隙率。實驗結果表明，流道出口處氣泡的平均長度和空隙率與液體表觀速度的大小密切相關。當表觀液體速度減小時，氣泡長度增加，段塞態演變為環形態。該研究的一個重要意義是對低氣速、低液速范圍內微流道的流型進行了補充和細化。Lim 等[37]同樣是對Taylor 流進行進一步的研究，前人的研究[26,28,35-36]中的氣液入口夾角均為90°，而該文對氣液注入角進行梯度實驗。他們考察了入口處的兩相夾角分別為20°、45°、90°、135°和160°時對Taylor 流的影響，并采用理論計算的方式對氣泡長度和液體段體積進行計算，同時與實驗圖像處理后所得的兩相尺寸進行對比。結果表明，當氣速、液速都不變時，入口處的兩相夾角小于90°會導致氣泡和液滴在入口處占據的截面面積增大，氣泡尺寸和單個氣-液單元的體積增大。而當夾角大于90°時，液相注入后的流動方向與氣相流動方向互逆，使得氣泡不能擴散至占據匯聚處的整個截面而使氣泡體積增大。因此，入口夾角大于90°時產生的氣泡更密，氣泡的比表面積也更大。這正是化工領域的研究者們所期待的結果，因為反應物的比表面積增大一般可以提高反應效率。該結論可以為調控微流道反應系統以強化化工反應過程提供理論支撐。

綜上所述，研究者們通過改變流道的尺寸，表面特性和流體性質以及操作條件得到多種多樣的流型并建立了這些影響因素與流體形態的相互對應關系。本文將近年來研究者對這些影響因素的代表性研究成果進行整理概括，并以論文報道的時間順序展示于表2之中。由表2及前文可知，隨著研究時間的推移，后序的研究主要是對前人探究范圍和影響因素的補充與完善，逐漸得出了較為完善的流型圖數據庫。但是不同流型之間的界限有時并不明朗，若要準確地控制和預測流型還需要對流型轉化的原因進行更深層次的解釋，可通過細化考察其影響因素并從兩相界面入手進行解釋。如王長亮等[38]則是進一步通過數值模擬細化研究了8組接觸角的影響并解釋了壁面接觸角的改變是如何引起流型的轉換的。其研究說明了接觸角的增大會使氣液相界面的形狀由凸變凹，在疏水狀態下，氣體更傾向于貼緊壁面，形成漩渦。這使得液相對氣相的剪切力減弱使氣泡生成周期增長從而轉變為小溪流。但目前這類針對界面解釋的報道較少，還需要有更深入的研究。另外，由于制造工藝的精確度限制，流道的截面通常不會達到設計值那樣完全規整，截面傾角、弧度的改變等因素的影響探究還有待進一步考察。

表2 微流道內氣-液兩相流流型的研究進展

2 微流道內氣-液兩相流的壓力降

微流道內氣液兩相流的壓力降是工藝系統的設計和優化的重要考察參數，因為壓降過大會使系統能耗增加，降低系統的能量轉化效率，而且也容易使零部件受到損壞。因此，探究壓力降的影響因素，是降低壓力損失和能耗，提高系統效率的理論基礎。本文由回顧壓力降的預測模型的研究進展分析影響壓降的因素，進而提出降低壓力降的有效途徑。

2.1 壓力降的預測模型

微流道內氣液兩相流的壓力降主要由三部分組成：摩擦壓力降、加速度壓力降以及連接管路到微流道進口管徑差異帶來的壓力降。相較于摩擦壓力降，另外兩種壓力降比例加起來不足1%[39]，因此目前文獻研究的壓力降主要針對摩擦壓力降。

摩擦壓力降有兩種經典的預測模型：一種是均勻流動模型，如式(1)所示[40]；另一種為分離流動模型，如式(2)所示[41]。

式中，χ為液相壓降與氣相壓降之比；C為Chisholm參數，代表著兩相流的相互作用效應，與流體所處的流動狀態（層流/湍流）及微流道的尺寸等因素有關，是研究者們基于分離流動模型修正的主要對象。

研究者們分別對這兩種模型進行預測值的計算并與實驗值作對比，以期尋找與特定微流道內實際壓降相匹配的模型。由Venkatesan 等[27]的研究可知，在微流道中無法形成如傳統流道中的氣相和液相均勻混合的分散氣泡流，這就使得微流道中的氣-液兩相流難以滿足均勻流動模型要求的氣-液相需均勻混合條件。因此，微流道中的摩擦壓力降預測應該圍繞著分離流動模型展開，這一結論在Kawahara 等[42]的研究中得到了證明。Kawahara 等[42]研究了直徑為0.1～1mm 微流道內單相流和氮氣-水兩相流的壓降。其研究結果為：微流道內處于層流狀態的單相流的摩擦壓力系數與雷諾數的關系式與在傳統流道中的表達沒有差異，但在實驗中兩相流的摩擦壓力降數據顯示，其實驗數值與通常應用于預測傳統流道的均勻流動模型的輸出結果相比，一致性較差，誤差高達±20%。而采用由Lee 等[43]對Chisholm 值進行修正的分離流動模型（Chisholm 值在氣-液兩相均為層流時與液相的密度、速度和雷諾數以及流道水力直徑成正比，而與液相黏度成反比；當任意一相處于湍流時只與雷諾數成正比）與實驗結果誤差在10%以內。由此證明了分離流動模型更適用于微流道內的氣-液兩相流摩擦壓力降預測。

式中，δ為修正的液段長度；Δ為液膜厚度；fi為氣液界面摩擦系數，見式(6)[48]。

由上述分析可得，前人關于微流道中壓力降預測模型的研究成果提供了三大類模型，即基于均勻流動模型和分離流動模型的一系列修正模型以及基于流型確定的模型。其中，基于分離流動模型和特定流型下的預測模型的預測值與實驗值更為吻合。但是，目前的預測精度還有待提高，還需要在此基礎上依據實際實驗條件進行修正。

2.2 壓力降影響因素分析

綜合上述預測模型的表達式可知，不同的流型對應的壓力降大小不同，而同一流型下壓力降的值也會根據微流道的水力直徑、幾何形狀和流體性質（密度、黏度等）以及流體速度的改變而改變。Choi等[49]發現在不同流態下，壓力降隨氣速的變化趨勢是不同的。當流型呈泡狀流和環形流時，壓力降隨著氣體表觀速度增大而增大；而在過渡流態中，壓降隨著氣速的增大反而減少。總體來看壓力降的大小排序為：環形流>過渡流型>泡狀流。Barreto等[50]對探究的流型范圍進行了擴充。該文對直徑為1.2mm 的圓管中的環形流、泡狀流、段塞流、攪混流進行了壓降的探究。測量得到壓力降的排序為：環形流>段塞流>攪混流>泡狀流。

微流道的尺寸和結構對壓降的影響對于微流道的設計而言是十分重要和必要的。由Pamitran 等[51]的研究可知，微流道的直徑減小（由3mm 減小至0.5mm）會引起微流道內的壓力降增大。Sempértegui-Tapia 等[52]對具有不同截面形狀的微流道在當量直徑[53]幾乎相同的條件下進行探究。其研究結論為微流道不同截面形狀的壓力降排序為：三角形>矩形>圓形。其研究還指出了流體質量流量對壓降的影響，即流體質量流量的增大會導致壓力降增大。

在既定的微流道內，即使呈現同一種流型，流體的性質（密度、黏度）也會使壓力降值發生改變。Yao 等[54]研究了流體黏度對微流道中彈狀流的影響。研究發現，隨著流體黏度的增大，瞬時的液體流量也增大，使得液相加速對氣泡的擠壓導致氣泡的長度變短，其相應的壓降也隨之增大。

結合預測模型的公式及實驗測得的壓力降變化規律，可以為微流道的設計和流體的選擇提供降低壓力降的參考方案，有利于提高系統的能量轉化效率。

3 微流道內氣-液兩相流的傳質

微流道內的氣-液兩相傳質能力是化工生產中的重點關注對象之一。這是因為微流道的特征尺寸微小化，兩相之間緊密接觸，接觸面積大大增加，使得傳質效率提高進而提高化工反應的轉化率和產率。

3.1 傳質分析及預測模型

研究者們采用傳質系數以表征微流道內的氣-液兩相的傳質能力，并提出了預測傳質系數的模型。早在1997年，Tortopidis等[55]測量了CO2與水接觸后的液側體積傳質系數，其表達式見式(7)。

式中，Ce為該溫度下氣相的飽和濃度；C0為氣相入口濃度；C1為氣相出口濃度；ULS為液體表觀速度。

Tortopidis等[55]采用平均體積傳質系數研究了不同流型下的傳質能力，其研究表明，氣-液兩相流的傳質系數與流型密切相關，分層流的傳質系數最低，而環形流傳質系數最高。特別地，當固定表觀液速時，段塞流的傳質系數將不會隨氣速的變化而變化。Yue等[8]研究了水力直徑更小（dh=0.667mm）的矩形微流道內的氣-液兩相流傳質特性。研究中得到了CO2和水的兩相流型有段塞流、段塞-環形流和攪混流，并采用物理吸收法得到了不同流型下的液側體積傳質系數，同時還針對這三種流型分別給出了預測方程[段塞流的傳質系數預測方程如式(8)、式(10)，另兩種流型的預測方程如式(9)、式(10)]，且預測結果和實驗結果基本吻合。在該研究中液側傳質系數和界面面積可分別高達21s-1、9000m2/m3，比傳統尺度的流道中相應的值高出1～2 個數量級，也證明了微流道在氣-液化學系統中應用的巨大潛力。

式中，Sc為施密特數，Sc=μ/ρD；D為擴散率。

Zhang 等[56]在 深 度 分 別 為0.8mm、1.45mm、3mm的矩形微流道（寬1mm、長60mm）中觀測到了液膜以及液膜降落的流動形態，并對液膜流型進行了傳質特征的探究。其得到細分的三種液膜流分別為角膜流、帶干燥斑的下降膜流和完全下降膜流，對比發現第三種流動狀態傳質能力最強，而越淺的流道深度更容易在低液速下得到這種流型。由此說明不同的流型對應著高低不一的傳質能力，因此后續的傳質系數預測模型大多基于某一種特定的流型進行預測。Sobieszuk 等[57]研究了直徑為0.4mm的圓柱形微流道中Taylor氣液兩相流型的傳質系數和界面面積，先將Taylor流的傳質系數分為帽端和膜處兩部分，分別記為kLC和kLF，進一步地在實驗中發現這兩部分數值相差不大，因此提出了一種新的預測公式，可以適用于kLC和kLF的計算，見式(11)和式(12)。

Yang等[58]將泡狀流的發展階段進行劃分，討論了氣泡流動階段和氣泡形成階段的傳質特征并根據這兩個階段給予預測方程。該文開發了一種在線測量泡狀流總傳質系數的方法對預測模型進行驗證，驗證結果說明預測值與實驗值基本吻合。研究發現，在氣泡形成階段，傳質系數與氣體的體積分數和毛細數Ca 成正比，而在氣泡流動階段，傳質系數的計算與兩相雷諾數和施密特數成正比。

由上述研究可以得到流型與傳質之間的相互關系以及各種流型下的傳質模型，通過這些關系式可以了解到影響傳質的因素，并為進一步提升兩相流的傳質能力奠定了良好的理論基礎。然而，傳質過程在流型過渡時的變化及其合適的預測模型還有待于在實際問題中進一步補充和完善。

3.2 增強傳質的途徑

由上述各種流型的傳質系數表達式可知，傳質系數隨著氣-液兩相的雷諾數增大而增大。在近兩年（2019—2020 年）發表的文獻中，非規則型流道結構被開發，以增大微流道內氣-液兩相的擾動程度即增大氣-液兩相的雷諾數，由此提高微流道中氣-液兩相的傳質能力。Yin等[59]在微流道中設置擋板，來提高其微流道內氣-液兩相的傳質能力以增加CO2在MEA/[Bmim][BF4]溶液中的吸收量。同時，進一步地研究了擋板的尺寸對傳質和壓降的影響，分別設置擋板在橫截面中延伸出0.1mm、0.2mm、0.3mm、0.4mm。研究發現，傳質系數隨著擋板延伸寬度增加而增大。當擋板延伸寬度為0.4mm 時，由于增強了擾動、加快了流體的速度，液相雷諾數增加，傳質系數隨之增大，然而壓降也隨著擋板延伸寬度的增加而升高。當延伸寬度為0.4mm 時，壓降比起沒有擋板的流道增加了0.3kPa，增長率為20%，但是傳質的強化效果更顯著，傳質系數增大了1.5 倍。因此綜合考慮，這個壓降在化工過程中還是可以接受的。Yin 等[59]采用的是使截面突然變小的方法改變流體的流動方向，而Zhang 等[60]則是運用該思路的相反方向即采用流道截面突然變大的方法來達到相同的目的。Zhang等[60]的研究開發了一種具有突擴結構的微流道來增強微流道中CO2-[Bmim][BF4]體系的傳質能力。該文對兩相流流速和突擴單元數對體積傳質系數的影響進行了考察。結果表明，對于同一個流道，液側體積傳質系數（kLa）隨著氣-液流量比的增大而增大，這是因為隨著氣液流量比的升高，突擴結構使旋渦明顯增強，加速了液段塞的內部循環和液膜與液塞之間的液體交換。而在同一氣液流量比下，突擴結構使氣泡被更多的液體包圍，促進了液膜表面的更新，從而增強了氣泡與周圍液體之間的傳質。此外，kLa隨突擴單元數的增加而增加，由此證明了突擴結構有利于氣液兩相傳質。除了通過改變截面面積外，研究者還通過構建新型流道結構以促進流道內的傳質過程。如Zheng 等[61]開發了一種樹狀流道結構，通過實驗和仿真結果共同證實了在該結構中由于流道尺寸的快速變化和流道壁面的影響，氣相在壓降的作用下在樹狀入口處加速后與擋板壁發生碰撞，氣相的動量隨之發生變化，大的氣泡被破碎成較小的氣泡。部分氣泡通過流道進入兩側的微流道，流經單元，并在到達下一個樹狀單元入口之前由于壁的擠壓而合并成更大的氣泡。另一部分氣泡在和壁面碰撞后與喉部（兩個樹狀單元交接處）流出的氣泡匯合。這種碰撞進一步增強了混合效率，放大了來自不同方向的氣泡合而引起的擾動，促進了湍流域的擴張，增大了兩相雷諾數使得傳質系數增大。文中進一步地對左右兩流道夾角從45°～90°進行了7 組角度的優化探究，結果表明當夾角為67.5°時界面系數最大且壓降較小。由此可知，通過優化流道結構以改變兩相流動矢量可以達到增強傳質和降低壓降的目的。

為了形象地說明上述研究構造的特殊結構，本文將特殊的流道形狀重構于圖3中。其中，第一種如圖3(a)所示為內嵌擋板，在直流道的基礎上，兩側以一定間隔錯開向內凸起形成矩形擋板。圖3(b)所示為對稱的突擴結構，流體在流經一段直流道后進入帶圓角的寬度增大的單元再回到直流道，如此往復。還有脫離直流道的復雜結構流道，如圖3(c)所示的樹狀流道，氣體和液體由樹狀結構的底部進入，然后沿著逐漸變窄的流道進入一個狹窄的“喉口”，通過后再向兩側擴散，由此周期性地改變流體的流動方向。上述研究進展清晰地分析了與傳質系數成正比的相關參數，并采用改變微流道結構的方式以增大相關參數。由此可以廣泛地應用于氣體的吸收、氟化、加氫等化工過程中提高反應效率。在這些研究基礎上，還可以通過構建新型的流道結構來增大流體的雷諾數，以及減小微流道的水力直徑以促進氣-液兩相之間的傳質。

圖3 特殊結構微流道剖面三維示意圖

4 微流道氣-液兩相流研究在PEMFC的流場優化中的應用

在燃料電池中，質子交換膜燃料電池（PEMFC）由于其操作溫度低、體積比功率密度高，具有廣闊的應用前景。然而其真正商業化應用之前還需繼續提升功率密度，同時解決大電流密度發電時的水管理難題。正因為PEMFC 最佳操作溫度為80℃左右，水必然是以氣-液兩相并存。如何保證質子交換膜（PEM）中保持適量的水分，以促進質子的傳遞，又不致由于水含量過多而造成催化層水淹，就成為該領域的研究熱點問題，尤其是在車載工況下高低電流頻繁變化時，該問題進一步加劇，成為影響PEMFC 穩定運行甚至縮短壽命的主要因素之一。PEMFC 的性能提升，除了解決排水問題外，還需強化反應氣特別是陰極空氣的傳質過程以確保大電流下氧氣向催化層的及時供應。因此，PEMFC中（尤其陰極）的氣-液兩相流過程和規律值得深入研究，并應用于流場這一關鍵部件的設計和優化。

PEMFC 的流道位于雙極板上，起著氣體傳輸和水排除的作用。許多研究[14-16,62-63]表明具有精細流道的雙極板（流道特征尺寸小于1mm）有利于輸氣和排水。因此，本文重點闡述在精細流道中應用微流道氣-液兩相流的研究方法進行相關研究的進展。

4.1 PEMFC精細流道中氣-液兩相流的流型

結合前述微流道中氣-液兩相流流型的研究，在不同的氣體速度和液體速度下會得到不同的流型，而不同的流型中氣-液兩相分布的不同會改變流體的運動特性以及氣-液兩相在整個流場的均勻性。這在Lu 等[64]的關于燃料電池的精細流道內的兩相流研究中得到說明，該研究通過實際的燃料電池工況計算得到相應的表觀氣速和表觀液速進行實驗。實驗結果表明，在較低氣速下，平行流道中其中一條或幾條流道出現段塞流或半段塞流時會使該流道氣流量下降，并且使得排水變得困難，同時整個流場的氣體流量分布變得不均勻。當表觀氣速增大到8m/s 時，形成液膜流，該流型下氣流量的波動小于4.3%，說明水并未堵塞流道。當表觀氣速再進一步增大到計量比大于10 時形成霧流，液滴直接從粗糙氣體擴散層（GDL）表面被氣體帶走，使得流道中沒有水的累積，該流型與單相流的呈現基本一致，也不會造成水淹。但是霧狀流的形成需要的氣速太高導致泵的能耗大增。綜合來看，液膜流是PEMFC 中最理想的流型，因為它的排水能力較好且不需要非常高的壓降。該文清晰地闡述了在燃料電池通常的工況下產生的流型及其形成條件，并分析了其排水能力，但是并未與真實的燃料電池發電過程直接關聯。若要直接關聯則需進行燃料電池發電實驗并原位觀測其中的兩相流。如Hussaini等[65]采用透明極板進行性能測試并同步觀測兩相流流型的方法研究實際燃料電池工況下的兩相流型。研究發現，在低電流密度下呈現的是單相流偶有少量液滴；當電流密度增大，液滴增多，并逐漸過渡為液膜流，而隨著產水量的繼續增加，環狀膜流會轉變為段塞流。段塞流將會堵塞該流道而導致較大的壓降，此時同步發電的電壓損失增大，由此得到燃料電池性能與流型的關聯。

在流型和燃料電池性能之間關系的理論基礎上，可以通過觀測具有不同參數，如流道截面、流道表面特性、流道尺寸等的流道內的流型來評估這些參數對性能的影響，從而優化流道設計。Lu等[66]在其之前的研究[65]基礎上對流道表面潤濕度（接觸角分別為11°、85°、116°）和流道截面（矩形、模擬金屬沖壓得到的正弦形和模擬石墨板制造得到的梯形截面）以及流道放置方向（水平和豎直）的流型進行了探究。研究發現，在較低的表觀氣速下親水表面更易形成薄膜流，而疏水表面傾向于形成段塞流，因此親水表面更有利于水的排出。此外，該研究還指出，正弦形截面流道比起矩形和梯形更容易形成薄膜流，這是因為正弦波流道與矩形和梯形相比，具有獨特的連續圓形輪廓，這使得液態水更容易在整個流道表面擴散，并以膜流的形式沿流道輸送，從而降低了流道內的持水率。在關于放置方式的影響探究中發現，當放置方式從垂直方向過渡到水平方向時，需要更高的表觀氣速才能得到薄膜流，在低氣速下水平放置更傾向于得到段塞流，這是因為在垂直放置時，重力與氣體流動方向相同使得在氣體剪切力和重力的合力下液滴更容易移動。根據該研究可以得到一個流道參數及操作方式的優化方案，即親水的、正弦截面的流道在垂直放置時更容易將水排出并使得流體在平行流場中分布更為均勻。Malhotra 等[67]則是借鑒了對不同尺寸的微流道內氣-液兩相流的研究方法[18,20]探究了流道水力直徑和放置方式的影響，具體為設置流道水力直徑分別為1.65mm、1mm和0.65mm，以比較燃料電池蛇形流場中的小流道（dh>1mm）和精細流道（dh<1mm）在不同放置方向和不同We（We=ρu2L/σ）下的流型呈現差異。該文通過對比不同尺寸的流道中兩相的We可知微流道中主導流型的力是氣體的慣性力，而水力直徑更大的流道中的主導力是表面張力。研究中根據電流密度與氣體流量的表達式將微流道兩相流和燃料電池工況結合起來進行探究，其探究結果發現，隨著流道水力直徑的減小流型的種類也隨之減少；并且當流道水力直徑dh≤1mm時，在不同放置方向的條件下流型結果差異不大。此外，還發現在同樣的We（0.1

上述這些研究均是采用了前文所述的探究微流道內氣-液兩相流流型的影響因素的方法以探究流道的尺寸、形狀和表面特性以及放置方式對燃料電池實際工況下出現的流型的影響，由此可以對流道各個參數的設計和操作條件的選擇提供優化方案。

4.2 PEMFC精細流道中的壓力降

許多研究都表明精細流道有利于燃料電池性能的提高，如Cooper等[68]實驗研究了流道寬度和深度對交指型流場和平行流場的影響。發現水力直徑為0.25mm、0.5mm 和1mm 的流道中，流道寬度的減小有利于極限電流密度提高。Scholta等[12]通過實驗和計算流體動力學（CFD）模擬得到極化曲線和氧氣分布認為0.7～1mm的流道寬度和脊寬較有利于燃料電池性能的提高，窄流道可得到更高的電流密度。這些研究均證明了細密化流場的優越性。但是流道也不能一味地變窄，因為流道變窄除了會使可加工性變差外，還會使得壓降升高[51,69]。此外過大的壓力降也可能會造成陰陽極兩側氣壓差增大，從而使炭紙或PEM 的機械強度受損。另外，如果流道內有液態水阻礙氣體流動，也會增加流道內的壓降，因此壓降可作為流道內是否發生水淹的一個表征。Hsieh 等[70]對不同流場類型，如平行流場、蛇形流場和交指型流場以及網狀流場中的壓降進行研究，發現壓降由大到小的順序為：交指流場>蛇形流場>平行流場>網狀流場，持水量大小的排序與壓降的大小排序一致。

雖然壓降過高有上述缺陷，但是去除流道中的水滴需要一定的壓降，這個最小壓降值與流道的設計有關。Gopalan 等[71]則研究了具有梯形截面的流道中的開口角設計與這一最小壓降值的關系。該研究提供了液滴接觸流道壁面所需的最小壓降公式，該公式表明最小壓降是梯形截面開口角和氣體速度的函數，開口角越大所需的最小壓降也越大。除了出入口的壓降，還有一些基于壓降的指標可以衡量水淹情況，如Coeuriot 等[72]采用壓降比壓降波動以及兩相流比上單相流的壓降作為衡量流道是否容易發生水淹的指標，從而優化流道的深度以及表面的親疏水性。其結果表明，流道深度越小，越容易產生段塞流，壓降波動越大，而流道親水表面有利于形成液膜和減小壓降。

由上述研究可得，利用壓降作為參考指標可以對整個流場的類型和流場中流道的尺寸、截面幾何結構和表面特性等進行優化。因此，合理的流道壓降就成為了流場優化的一個目標。當然，若可以準確地預測壓降則可以為流場設計提供一個有效的借鑒方向。Mortazavi等[73]將典型的微流道中兩相流的壓降預測方法應用于燃料電池中的壓降預測，對在燃料電池工況下的氣-液兩相流的實測值與以往已發表的氣-液兩相流的9 種預測模型（包括了基于均勻流動模型和分離流動模型）進行對比，研究結果與微流道的氣-液兩相流壓降結果一致。均勻流動模型預測值與實測值偏離較大，而在分離流動模型中由Mishima等[74]提出的氣-液兩相流壓降預測模型預測值與實驗值吻合度較高（誤差在30%以內且53.7%的數據點在誤差10%以內），但是該模型只考慮了流道的幾何結構沒有考慮表面能和表面張力，因此該模型還有待進一步的修正。此外，目前針對燃料電池實際工況構建壓力降預測的研究還較少，并且燃料電池中的精細流道與通常的微流道的結構不同，精細流道由三個流道壁面和具有孔隙結構的GDL 組成。因此，燃料電池中的流道具有特殊壁面結構和材質從而不能照搬傳統微流道內的壓力降預測模型來預測精細流道內的壓力降，需要基于微流道內氣-液兩相流的壓力降預測模型的研究基礎，結合實際流道的特征及操作條件構建針對燃料電池內的流道的預測模型，以更好地優化燃料電池的流場設計。

4.3 PEMFC流場中的傳質

微流道內氣-液兩相的傳質與燃料電池中所闡述的傳質是不同的，前者是氣液直接接觸的傳質，而在燃料電池的流道中的傳質主要指對流質量傳輸。對流傳輸系數與舍伍德數Sh 成正比，而Sh 與雷諾數成正比。因此，前述增大微流道內氣-液兩相的傳質系數的方法即增強流體的擾動以增大流體雷諾數的方法，在增強燃料電池陰極的流道內氧氣向反應位點的輸運中是可以沿用的，由此可以促進反應氣體向垂直流道方向即催化層方向擴散。因而許多研究者對流場的調整改進與前述微流道中增強傳質的手段相似，采取了突擴結構[60]、增加擋板[59]和構建新型結構[61]的方式來增強傳質。如Ramin等[75]設計了具有突擴結構的矩形流場，其探究發現截面突變使反應氣體迅速產生平行于擴散層方向的橫向擴張和收縮，能夠增強反應氣體向電極的擴散能力。除此之外還可以通過在流道中設置擋板促進反應氣體向擴散層傳質，Shen等[76]通過在蛇形流場中設置矩形擋板發現，隨著擋板堵塞的增加，增強了氣流的擾動從而改善PEMFC的性能。進一步地，還可以通過改變流道的維度構建新型結構來改善傳質，如豐田的三維精細化網格結構（圖4）[77]。這種三維結構通過斜向的導流槽將反應氣的傳輸向催化層方向引導，增強了反應氣向催化層的傳遞。此外由于三維結構單元尺寸的微小化，使得流場上密集地分布著這些導流槽，這也使得反應氣在整個反應區中的分布更加均勻。在豐田公司的精細化三維結構流場發布后，它成為了流場優化的一個熱點方向，如降低流道的尺寸、增加導流槽的角度等[78]，精細化三維結構的研究也趨于完善。但是除了這種網格線三維結構，是否還可以構造其他種類的三維結構來增強傳質，還需要研究者們作進一步的探究。

圖4 豐田3D精細化流場[77]

綜上所述，在燃料電池的氣-液兩相流研究中運用微流道的流型控制條件的研究成果，可以為燃料電池流場優化提供三大思路。第一，結合對燃料電池排水有利的流型研究，可確定期望的流型及其相應的微流道設計和操作要求。第二，可應用微流道內氣-液兩相流建立壓力降的方法來預測燃料電池流道內的壓力降，從而通過確定壓力降的影響因素來調整流道的設計以減小流道內的壓力降。第三，除了排水外，流場設計還需要促進反應氣的輸送，而微流道內提高氣-液兩相的傳質能力的策略可以很好地應用于增強反應氣從流道運輸到反應區這一過程，從而提高電化學反應效率。

但是，燃料電池中精細流道的研究與傳統微流道的研究明顯的差異點在于燃料電池實際應用時會受到啟動、怠速、大功率、停機4種典型工況的影響。這4種工況的交替變化會顯著地改變氣體流量和產水速率，進而使得流道內的氣-液兩相流型、壓降、氣體的傳輸發生動態變化。如何在現有的流道參數與這三者之間關系的研究基礎上，建立與這4種典型工況相匹配，并實現動態平衡的預測模型以優化燃料電池流場設計，還需要更進一步的探究。

5 結語

本文通過流型、壓降和傳質三個方面詳細地闡述了微流道中氣-液兩相流的研究進展，綜述了常見流型的種類及其形成條件。這些條件中包含了微流道的尺寸、形狀和表面特性等參數，而不同的流型對應著不同壓力降值和傳質能力，因此可以從降低壓力降和提高傳質系數的角度尋求合適的流型，并通過該流型的形成條件來優化微流道的設計。目前根據這一研究思路開展的微流道中氣-液兩相流的研究已成功地應用于各類化工反應體系中。本文重點闡述了該研究思路在質子交換膜燃料電池的流場優化中的應用，這些應用促進了燃料電池的流場設計優化的進程。

在現有研究進展基礎上，本文認為微流道和燃料電池精細流道中的氣-液兩相流還有以下方面值得進一步探討和研究。

（1）對各種流型之間轉換的原因還需要更清晰的了解。此外，目前流道截面的研究多為圓形和矩形，但是由于加工的誤差，微流道往往不會完全規整，因此應該引入實際形狀因子開展進一步探究。

（2）基于目前壓力降的預測模型所得到的預測值與實驗值的匹配度還需要進一步提高，因為準確的預測值可以給予化工系統設計以重要的參考。因此，還需根據具體的實驗對象和實驗條件“因地制宜”地建立與實驗值匹配度更高的壓降預測模型是微流道兩相流研究中具有應用價值的突破口。

（3）增強傳質能力是微流道反應所期待的結果，而傳質過程還需要更深入的了解，如反應物在氣泡和液膜之間的傳遞過程，流型轉換時傳質的變化等都需要進一步的研究。另外，通過構建新型的微流道結構來提高微流道中氣-液兩相之間的傳質能力的方法還值得進一步地探究和優化。

（4）燃料電池中的精細流道的壁面包括了GDL，因此其具有結構和材質的特殊性，使得傳統微流道的壓力降預測模型不再完全適用，還需要對現有的微流道壓力降預測模型進行修正。此外，對燃料電池這一特定動力系統對象，需要根據實際車用工況下的兩相流速探明燃料電池內流型、壓降和氣體傳輸的動態變化規律及其對燃料電池排水和傳質的影響，才能更好地提供燃料電池優化設計的參考方案。

符號說明

Bo—— 邦德數

Ca—— 毛細管數

dh—— 水力直徑，m

J—— 表觀速度，m/s

Kn—— 克努森數

kL—— 液側傳質系數，m/s

kLa—— 體積液側傳質系數，s-1

Re—— 雷諾數

Sc—— 施密特數

Sh—— 舍伍德數

U—— 速度，m/s

We—— 韋伯數

σ—— 表面張力，N/m