周忠岳,楊玖重,潘 洋,齊 飛
(1.上海交通大學機械與動力工程學院,上海 200240;2.中國科學技術大學國家同步輻射實驗室,安徽 合肥 230029)
燃燒是當今世界的主要能源來源,目前約80%的全球一次能源供應來自于化石燃料的燃燒,其在交通、工業、國防等諸多核心領域發揮著不可替代的作用。燃燒過程同時會產生大量的溫室氣體CO2和污染物(NOx、未燃碳氫化合物、碳煙等),導致全球氣候變化及環境污染。為了提高燃燒效率、降低污染物排放,我們需要認識并理解燃燒,最終可以控制燃燒,而燃燒過程中關鍵中間產物的定性和定量測量是認識燃燒的重要環節,提供了驗證燃燒反應動力學模型的重要數據。另一方面,各種化學品和燃料的制備均涉及到催化過程,對于催化反應中間產物的探測,可以進一步揭示催化反應機理,并定向調控催化反應路徑,提高目標產物的轉化率。燃燒等能源轉化過程的化學反應網絡極其復雜,伴隨大量中間產物的快速變化,既有如CO2、CO等穩定組分,又有CH3、OH等活潑自由基;分子質量分布寬,小至H、O原子,大到多環芳烴、碳煙等。高溫高壓工況進一步導致關鍵中間產物生成和消耗速度加快。如何實現對上述組分的選擇性電離和在線測量是一大挑戰。上述關鍵中間產物,尤其是活潑中間產物的探測一直是測量的難點。近年來,我們發展的同步輻射真空紫外光電離質譜(SVUV PIMS)技術,結合超聲分子束取樣,可以探測燃燒及催化反應過程中的關鍵中間產物,如烯醇、過氧化物、自由基等?!?br>