孫 敏,陳俊文,慕旭宏,舒興田
(中國石化石油化工科學研究院 石油化工催化材料與反應工程國家重點實驗室,北京 100083)
IM-5分子篩是由法國石油公司的Benazzi等于1997年首次合成出的一種新型硅鋁分子篩[1]。該分子篩被認為是骨架結構最復雜的沸石分子篩之一,其拓撲結構為IMF,孔道結構是由二維十元環通道相交形成,有效孔寬度為0.48~0.59 nm,第三維方向上存在有限孔道[2-5]。與ZSM-5分子篩相比,IM-5分子篩具有更好的熱穩定性和水熱穩定性[6]。這種獨特復雜的孔道結構和穩定性賦予了其不尋常的催化性能,使其在烴裂化/裂解、異構化、氮氧化物催化還原、輕芳烴烷基化等反應中表現出優異的活性、擇形性和穩定性。因此,IM-5分子篩在一些催化反應中有望成為在石化工藝中廣泛使用的十元環ZSM-5分子篩的有力競爭者和替代者[7-16]。
盡管IM-5分子篩表現出了良好的催化性能和應用前景,但自1997年首次制備以來,其合成方法研究進展緩慢[1,10,13,17-20]?,F有合成方法主要是以1,5-雙(甲基吡咯烷)溴化戊烷為模板劑的一次水熱晶化法,但該方法易產生雜晶,凝膠組成配比受限,難獲得高硅鋁比的高結晶度IM-5分子篩[10,18]。高硅鋁比IM-5分子篩的制備常采用低硅鋁比IM-5分子篩脫鋁后處理的方法[21],但該方法會對分子篩晶體骨架產生一定的破壞,導致分子篩的結晶度下降,微孔性能下降,對其催化性能和強度均產生不利影響。因此,開發制備高硅鋁比、高結晶度IM-5分子篩的方法是急需解決的問題。
二次晶化法一般以季銨堿為堿源和結構導向劑[21-25],但鮮見以雙季銨鹽(或堿)對分子篩進行二次晶化合成的研究,特別是以雙季銨鹽(或堿)為結構導向劑對IM-5分子篩進行二次晶化合成的研究未見報道。……