熱磁耦合作用下磁流變脂剪切穩定性及其機理

楊廣鑫，潘家保，，3，周陸俊，高洪，王曉雷

（1安徽工程大學機械工程學院，安徽蕪湖 241000；2南京航空航天大學直升機傳動技術國家重點實驗室，江蘇南京 210016；3汽車新技術安徽省工程技術研究中心，安徽蕪湖 241000）

磁流變液（MRF）的流變特性可隨磁場強度變化而定量改變，具有可控優勢，使其在磁流變阻尼、減振、傳動等領域展現出了廣闊的應用前景[1-3]。但沉降穩定性制約著相關磁流變器件的發展，磁流變介質長期服役是磁流變器件面臨的重要挑戰之一。磁流變脂（MRG）以潤滑脂為基載液，潤滑脂皂纖維結構能有效防止磁性顆粒沉降，使其在提升磁流體沉降穩定性方面展現出獨特優勢[4]。然而，磁流變器件在服役過程中，器件耗能后會出現放熱現象，其工作條件為典型的熱磁耦合工況。而溫度變化對于磁流變脂的基載液流變特性、磁性顆粒磁學性能均會產生影響[5-8]，這使得熱磁耦合作用下磁流變脂的流變學性能變得更加復雜。

目前，國內外研究人員針對磁流變脂的研究主要集中在其成分、添加劑含量及種類等對其流變特性的影響。汪輝興等[9]通過對磁流變脂流變特性的研究發現，磁流變脂的黏度隨磁場強度與剪切速率的增加而非線性上升，增幅逐漸趨于穩定。Kim等[10]通過有無磁場情況下的穩態剪切和振蕩測試，研究了基于羰基鐵粉顆粒的磁流變脂流變特性。胡志德等[11]研究了稠化劑含量對于磁流變脂流變行為的影響，稠化劑的不同含量僅改變磁流變脂骨架結構強度，對磁流變脂的結構體系并無影響，這與傳統潤滑脂類似。何國田等[12-13]研究了磁流變脂機理和磁性顆粒形狀對磁流變脂剪切應力影響，研究發現磁流變脂剪切應力不僅與剪切應變率相關，而且與零場黏度緊密相關。同體積下剪切應力隨接觸邊長的減少而減小，非圓形粒子形狀對磁流變液剪切應力的影響非常顯著。Mohamad等[14-15]比較了片狀和球形羰基鐵粉顆粒對磁流變性能的影響，研究發現磁性顆粒含量較低時，片狀顆粒接觸面積大，具有更高的黏性和彈性。由此可見，采用不同形狀、不同種類磁性顆粒，磁流變脂會展現出不同的流變特性。磁流變脂服役過程中主要為剪切工作模式，剪切過程中內摩擦效應使得磁流變器件不可避免地會出現溫升效應，熱磁耦合作用下，磁流變脂若想實現可靠服役，就必須具有良好的剪切穩定性。然而，針對此類問題，現有文獻報道少有涉及[16]。

基于此，本文采用旋轉流變儀和振動樣品磁強計分別測試了熱磁耦合工況下磁流變脂流變學性能和磁學性能，從剪切流動性能和剪切觸變性分析角度考察了溫度及磁場強度變化對其剪切穩定性的影響規律，并進一步結合磁學性能結果和磁流變脂結構體系特征討論了磁流變脂的熱磁耦合觸變機理。本研究為磁流變脂器件設計、性能評價、失效分析提供基礎理論和實驗數據支撐。

1 實驗材料與方法

1.1 實驗材料

本研究的磁流變脂由實驗室制備而成，以潤滑脂作為基載液，羰基鐵粉作為磁性顆粒，采用升溫攪拌混合制備而成，具體制備方法按照Mohamad等[17]所提出的方法，即對潤滑脂進行升溫攪拌，并將一定質量分數的羰基鐵粉加入后，繼續攪拌一段時間，冷卻后即可得到試驗用磁流變脂。其中，潤滑脂采用中國石化潤滑油有限公司天津分公司生產的NLGI 1鋰基潤滑脂，主要成分和技術參數如表1所示。磁性顆粒選用江蘇天一超細金屬粉有限公司生產的平均粒子直徑分布為3～5μm的MRF-15型羰基鐵粉，具體參數如表2所示。因潤滑脂特有的皂纖維結構，制備磁流變脂并不需要添加額外成分來保證其沉降穩定性。

表1 基載液潤滑脂主要成分及技術參數

表2 MRF-15羰基鐵粉顆粒主要技術參數

1.2 實驗方法

磁流變脂流變特性采用旋轉流變儀（安東帕Physica MCR-302，德國）的平板測試頭進行測試，測試模塊選用PP20/MRD，平板間隙為1mm。磁場強度控制模塊為MRD180，溫控模塊采用JULABO F25溫控單元。MRD180采用控制電流大小產生不同強度的磁場，實驗過程中設置電流值為0、0.25A、0.5A、1A、2A，所對應的磁場強度為0、55mT、110mT、220mT、440mT（1mT=795A/m）。磁流變脂的磁滯回線采用振動樣品磁強計（Quantum Design公司SQUID-VSM，美國）進行測試，潤滑脂皂纖維結構采用場發射掃描電鏡（蔡司Supera 55，德國）進行測試。具體測試條件如下。

（1）潤滑脂皂纖維實驗的測試條件為15kV、高真空模式、放大倍數20000。在對潤滑脂進行皂纖維結構考察之前，需要采用正庚烷進行浸泡，以抽取皂纖維結構間的基礎油[18]。

（2）恒定速率剪切的速率為10s-1，測試黏度隨剪切時間變化規律；觸變性試驗中，剪切速率先由0.01s-1升至100s-1，再降至0.01s-1，測試樣品剪切應力隨剪切速率的變化規律，測試取點選用測試系統中遞減模式，即其在剪切速率為0.01s-1時取點時間為10s，隨剪切速率增大遞減，在剪切速率為100s-1時取點時間為1s，觸變性試驗中剪切速率上升和下降的測試時間均為225.5s，總測試時間為451s。針對各實驗溫度（20℃、40℃、60℃、80℃）分別開展恒定速率剪切試驗和觸變性試驗。

（3）磁滯回線分別開展不同溫度下（20℃、40℃、60℃、80℃）的磁流變脂磁滯回線分析，測試過程中，磁場強度先由1500mT降低為-1500mT，最后再恢復至1500mT，最終考察不同磁場強度下的磁流變脂磁化強度隨磁場強度的變化規律。

2 結果與討論

2.1 零場強度下磁流變脂結構特性

圖1給出了磁流變脂結構形態圖，羰基鐵粉作為磁性顆粒、潤滑脂為基載液，磁性顆粒均勻分布在基載液內部構成穩定的磁流變脂混合體系[19]。其中，圖1(a)給出了羰基鐵粉磁性顆粒形貌圖，磁性顆粒大部分均為3～5μm大小的球形顆粒。圖1(b)給出了基載液潤滑脂皂纖維結構圖，皂纖維結構為高度纏結網狀形態，可有效防止磁性顆粒的沉降。磁性顆粒均勻分散到潤滑脂內部，構成了新的磁流變脂混合體系。如圖1(c)所示，零場強度下，磁性顆粒均勻分散在潤滑脂膠體體系內部；在施加磁場作用下，磁性顆粒將沿著磁場方向開始定向排布，構成磁鏈，展現出磁流變效應。磁流變器件在工作過程中磁流變脂多承受剪切作用，因而需要其擁有良好剪切穩定性，才能確保磁流變脂可靠服役。

圖1 磁流變脂結構形態圖

圖2給出了各實驗條件下磁流變脂和潤滑脂的觸變性試驗結果。觸變性試驗采用剪切速率掃描實驗進行評價，即每個樣品施加一組上升階段剪切速率和下降階段剪切速率并測試剪切應力（獲取流動曲線），對比兩階段流動曲線的差異性。圖2(a)給出了零場強度下磁流變脂觸變性試驗結果，從圖中可看出各溫度下磁流變脂上升階段和下降階段流動曲線均非常接近；圖2(b)給出了基載液潤滑脂的剪切穩定性分析結果，潤滑脂在上升和下降階段剪切應力隨剪切速率變化曲線基本一致。潤滑脂是一類體系穩定的膠體系統[18]，剪切穩定性良好。零場強度下磁流變脂的觸變性試驗結果與潤滑脂類似，這說明各溫度下磁流變脂具有較好的剪切穩定性。潤滑脂的觸變性試驗結果解釋了磁流變脂為何具有良好的沉降穩定性，即以潤滑脂為基載液，皂纖維能夠有效防止磁性顆粒的沉降，即使承受剪切過程中皂纖維結構發生變化，但剪切被去除后皂纖維可迅速恢復，因而磁流變脂展現出良好沉降穩定性。為進一步探究磁流變脂的剪切穩定性，將進一步對其施加恒定剪切速率的剪切，考察其剪切穩定性。

圖2 無磁場作用下磁流變脂和潤滑脂觸變性

圖3給出了零場強度、不同溫度下磁流變脂和潤滑脂的黏度隨剪切時間的變化關系。可以看出，各實驗條件下其黏度值基本不隨剪切時間的延長而降低。即在恒定剪切速率10s-1下，持續剪切并不影響磁流變脂與基載液潤滑脂的黏度。這主要因為磁流變脂在零場強下流變特性主要是潤滑脂所展現的流變性能，潤滑脂具有良好的膠體剪切穩定性，故磁流變脂膠體體系的剪切穩定性良好。同等溫度條件下磁流變脂的黏度低于基載液潤滑脂，根據流體力學的觀點，黏度是由內摩擦引起的，潤滑脂流動阻力主要來源于皂纖維剪斷產生的阻力，而磁性顆粒加入，皂纖維的濃度將會降低，從而導致黏度下降[9]。

圖3 零場強度下剪切穩定性

由圖3可知，磁流變脂的黏度隨溫度升高呈非線性下降，表明高溫降低了基載液潤滑脂皂纖維的纏結程度，導致黏度下降。由此可見，零場強度下磁流變脂的黏度在連續剪切中能夠保持穩定，其剪切穩定性良好。

2.2 磁流變脂磁學性能

圖4給出了磁流變脂在不同溫度下的磁滯回線。從圖中可以看出，各溫度下磁流變脂的磁滯回線較為接近，且磁化強度與磁場強度呈正相關，并在達到一定值后趨于穩定。在實驗溫度范圍內，磁流變脂的磁化強度隨溫度升高而降低。需要指出，溫度變化對磁流變脂磁化強度的影響很弱，同時各溫度下磁流變脂達到飽和磁化強度時所對應的磁場強度也維持在400mT左右，且并未看到明顯區別，這說明溫度對磁流變脂在飽和磁化強度的磁學性能影響有限。然而，在非飽和磁化強度下，在磁場增加和磁場減小階段，磁流變脂磁化曲線所顯示的磁化強度并不一致，之間存在較為明顯的差值，這說明在施加磁場和削減磁場過程中，磁流變脂的磁化性能發生了一定的改變[20]，其對磁流變脂的流變學性能產生的影響，還需要進一步結合施加磁場后的磁流變脂流變學性能展開討論。

圖4 各溫度下磁流變脂磁滯回線

2.3 磁流變脂剪切穩定性

由圖4可知，磁流變脂在施加磁場超過400mT時將會達到飽和，而在非飽和磁化強度下，磁化曲線在施加磁場和削減磁場時存在一定的差異性，因而在研究不同磁場強度下磁流變脂的流變學行為，其磁場強度將需涵蓋從非飽和至飽和狀態，本研究選用的磁場強度分別為55mT、110mT、220mT和440mT。

圖5給出了不同溫度和磁場強度下磁流變脂黏度隨剪切時間的變化情況。可以看出，恒定剪切速率下的持續剪切，磁流變脂黏度基本保持不變，這說明熱磁耦合工況下磁流變脂的剪切穩定性良好。各磁場強度下，磁流變脂在承受恒定剪切速率時，溫度越高，磁流變脂黏度值越低。特別需要指出，溫度較低（20℃和40℃）時，黏度下降更為明顯。在不同的剪切速率下，均保持了較好的穩定性，剪切應力下降非常有限。為進一步探究熱磁參數對恒定剪切速率下磁流變脂的黏度影響，對圖5中各實驗條件下的磁流變脂剪切黏度取平均值，探究圖示剪切時間范圍內的磁流變脂平均黏度隨熱磁參數的變化規律。

圖5 恒定剪切速率磁流變脂剪切流動性能

圖6給出了不同溫度和磁場強度下磁流變脂的平均剪切黏度。由圖6可見，在零場強度下，磁流變脂的平均剪切黏度隨溫度的升高逐漸降低；給磁流變脂施加磁場后，平均剪切黏度隨溫度升高而降低的趨勢依然保留。但隨磁場強度增大，這種變化在逐漸發生變化。在較低磁場強度下，磁流變脂的平均剪切黏度隨磁場強度增大而減小的趨勢較為緩慢；在較高磁場強度下，磁流變脂的平均剪切黏度隨磁場強度增大而減小的趨勢較為顯著，特別是在較低溫度下（20～40℃）。需要指出，出現這樣的變化規律與磁流變脂結構特性相關聯。處于較低溫度下，基載液潤滑脂的皂纖維與施加磁場所形成的磁鏈形成復合體系，二者共同發揮作用，進而影響磁流變脂的剪切流動性能；而較高溫度下，基載液潤滑脂皂纖維結構纏結程度降低，磁流變脂結構強度主要依靠磁鏈，因而磁流變脂的剪切流動性能隨磁場強度變化并不顯著。

圖6 不同溫度和磁場強度下磁流變脂平均剪切黏度

綜上所述，磁流變脂基載液潤滑脂的皂纖維結構對磁流變脂流變學行為的產生了較為明顯的影響，將進一步結合熱磁耦合作用下磁流變脂的觸變特性開展其剪切穩定性的研究。

2.4 磁流變脂觸變性分析

圖7給出了不同磁場強度和溫度下的磁流變脂觸變性曲線。在施加磁場強度下，磁流變脂觸變曲線與零場強度下磁流變脂的觸變曲線相似。即剪切應力隨剪切速率呈非線性的增加和減小，這說明磁流變脂在剪切過程中依然呈現出非牛頓效應，這與潤滑脂和磁流體的非牛頓效應是一致的。剪切過程中，磁流變脂存在結構的破壞與恢復，進而展現出非牛頓效應。從各磁場強度下的觸變性分析結果來看，隨著溫度的升高，磁流變脂的觸變性曲線逐漸呈現出降低的趨勢。隨磁場強度增大，觸變性曲線也將會上升，而溫度對各磁場強度下的磁流變脂觸變性曲線的影響規律是一致的。此外，還可以看出，一定實驗條件下觸變性實驗中上升階段和下降階段的流動曲線不再高度重合。這說明在一定實驗條件下，磁流變脂的觸變性能發生了改變，剪切穩定性不再像零場強度下那樣穩固。特別需要指出，110mT和220mT磁場強度下，部分磁流變脂的觸變性實驗結果顯示，在下降階段的流動曲線高于上升階段的流動曲線，即反觸變性現象。這與傳統意義上結構體系在承受剪切后結構被破壞，上升階段流動曲線必然高于下降階段流動曲線的結果相反。為進一步探明磁流變脂剪切觸變性，將借助觸變環（上升和下降階段的剪切流動曲線所圍成的面積）探究熱磁參數對磁流變脂剪切觸變性的影響。

圖7 熱磁耦合作用下磁流變脂觸變性

圖8給出了熱磁耦合作用對磁流變脂觸變環面積的影響。從圖中可以看出，在55mT磁場強度下，觸變環面積變化趨勢與零場強度下的變化趨勢是一致的，即隨溫度的升高而逐漸降低。但在磁場強度達到110～440mT，觸變環面積不再隨溫度變化而單調變化。特別是在40℃～60℃之間，觸變環面積甚至出現了負值。從觸變環面積絕對值來看，110～440mT磁場強度下，觸變環面積最大值出現在40℃或60℃。觸變環面積為負值，說明磁流變脂在承受剪切過程中出現了反觸變性效應，這與傳統意義上潤滑脂觸變性實驗結果是不一致的[21]。針對反觸變性現象，丁松燕等[22]對羥乙基纖維素（HEC）溶液的觸變性展開研究時發現，HEC在溶液中產生了不同的聚集狀態，該聚集狀態在持續剪切的作用下又不斷發生改變，從而影響了溶液的流動性質。這也意味著溶液體系內部結構變化可能影響體系的流動性。基于此可以推斷，磁流變脂出現此類現象的原因可能在于，磁流變脂承受剪切后皂纖維被剪斷，磁性顆粒將會被釋放出來；由于存在磁場的影響，在觸變性試驗的剪切速率下降階段，磁性顆粒在較短時間內又無法恢復到之前的狀態，釋放出來的磁性顆粒更易成鏈，剪切應力增大，進而出現了觸變環面積為負值的現象。磁流變脂的磁滯回線結果則展現出了類似的現象，即在非飽和階段磁滯回線在增大磁場和減小磁場過程中，樣品的磁化強度不再高度一致，而是出現了一定的差值。因而，磁流變脂在熱磁耦合作用下皂纖維與磁鏈間存在交互作用，皂纖維纏結隨溫度的變化也將會影響磁流變脂磁鏈的形成，二者共同對磁流變脂的流變學性能產生影響。以上結論是基于結構體系演化角度進行機理推測得到的，磁流變脂在熱磁工況下出現的反觸變性機理還需要進行更為深入的探究。

圖8 不同磁場強度和溫度下觸變環面積

由此可見，熱磁耦合工況下，磁流變脂的剪切穩定性與磁流變脂內部結構體系的演化存在著內在的聯系，在探討磁流變脂剪切穩定性時，需要結合其結構體系在熱磁參數影響下的演化以進一步揭示其變化機理。

2.5 磁流變脂觸變性機理

圖9給出了磁流變脂結構體系的熱磁耦合演化機理圖。基載液潤滑脂高度纏結皂纖維結構，可有效防止磁性顆粒的沉降，在維持磁流變脂膠體穩定性方面發揮了重要作用。然而，磁流變脂的皂纖維結構在承受熱磁耦合作用時會發生相應改變，最終會對磁流變脂的流變學性能產生影響。結合圖9對磁流變脂剪切流動變化機理展開如下討論。

圖9 磁流變脂熱磁耦合觸變機理示意圖

（1）在無磁場作用下，磁流變脂表現出基載液潤滑脂的熱流變效應，即溫度升高皂纖維纏結程度降低，最終致使潤滑脂黏度降低。而在施加磁場強度時，磁流變脂膠體體系的結構由潤滑脂皂纖維和磁鏈共同組成。皂纖維纏結和磁鏈的影響在磁流變脂不同熱磁參數下的影響規律不同。在較低磁場、較低溫度下，潤滑脂皂纖維纏結程度較高，整個磁流變脂表現出與潤滑脂類似的流變學特性。較高溫度、較高磁場強度下，潤滑脂皂纖維纏結程度降低，而磁性顆粒在磁場作用下形成了穩固的磁鏈，最終使得磁流變脂表現出的流變學效應主要為磁鏈所表現出的流變學效應。

（2）隨著磁場強度的增大，磁鏈對磁流變脂流變學效應貢獻逐漸增大，當皂纖維和磁鏈對磁流變脂流變學特性影響相當時，皂纖維承受剪切破壞和恢復過程中，將會對磁性顆粒的成鏈產生影響，最終影響其剪切穩定性。在恒定剪切速率下，磁流變脂的皂纖維和磁鏈在施加剪切后，達到一個動態的穩定狀態，因而剪切黏度基本恒定不變。但在施加一個變速的剪切速率時，磁流變脂皂纖維存在有皂纖維的剪切破壞和恢復；皂纖維剪切破壞后，磁性顆粒將會被釋放出來，在剪切速率減小皂纖維結構恢復過程中，由于磁場的影響，磁性顆粒無法及時分散到皂纖維結構內部，使其更易形成磁鏈，展示出磁流變效應，甚至最終導致磁流變脂增速剪切（破壞）階段的流動曲線低于減速剪切（恢復）階段的流動曲線。

磁流變器件在設計時，其最大工作能力主要依據飽和磁化強度來進行設計。但對于器件性能調控，需要在零場強度至飽和磁化強度范圍內進行調控。因此，需要特別關注熱磁耦合工況下，皂纖維和磁鏈結構演化對磁流變脂剪切穩定性所產生的影響。解決這一問題的有效途徑可通過降低磁流變脂皂纖維結構敏感性來實現。可以預見，在潤滑脂中添加磁性顆粒，相當于使得潤滑脂稠化劑質量分數降低，因而整體的剪切黏度也會降低。磁性顆粒質量分數增加，皂纖維對磁流變脂體系剪切黏度的影響就越低，能夠削弱熱磁耦合作用下皂纖維結構演化對整個磁流變脂體系流變學性能的影響。但磁性顆粒質量分數增加對磁流變脂沉降穩定性的潛在影響還需要深入研究。

3 結論

從磁流變脂恒定速率剪切和觸變性實驗角度研究了熱磁耦合作用下磁流變脂的剪切穩定性，綜合磁流變脂磁學性能和結構體系演化討論了剪切穩定性變化機理。得出以下結論。

（1）磁性顆粒加入基載液潤滑脂內部構成磁流變脂新體系，會使整個體系剪切黏度值降低，但總體還表現出潤滑脂類似的流變學特性。

（2）熱磁耦合作用下磁流變脂總體保持著較好的剪切穩定性，基載液潤滑脂皂纖維結構和磁鏈的交互作用將會對磁流變脂剪切穩定性產生影響。

（3）熱磁耦合作用下，隨磁場強度增大，磁流變脂流變特性影響的主導影響因素由皂纖維逐步轉變為磁鏈；在皂纖維或磁鏈作為主導影響因素時，磁流變脂剪切穩定性良好；在從皂纖維影響占主導向著磁鏈影響占主導過程中，皂纖維和磁性顆粒成鏈的交互作用致使磁流變脂剪切穩定性變弱。

以潤滑脂為基載液制備磁流變脂，因特有皂纖維結構使磁流變脂沉降穩定性優異，但皂纖維和磁鏈在熱磁耦合作用下的交互作用會影響磁流變脂的剪切穩定性，這會對磁流變脂的性能調控帶來挑戰。因此，開展基載液潤滑脂皂纖維結構演化對磁流變脂流變特性影響機理及控制對策研究，對于磁流變脂工程應用和商業化具有現實意義。