FGH96合金固相擴散連接界面組織與失效機制

楊 杰，劉光旭，張 晶，王文瑩，王曉峰，鄒金文

中國航發北京航空材料研究院先進高溫結構材料重點實驗室，北京 100095

粉末冶金高溫合金是用粉末冶金工藝制成的高溫合金，這類合金最早起源于彌散強化合金。由于在高溫合金中起強化作用的析出相隨溫度升高會重新溶入基體，導致高溫合金的最高工作溫度受限于強化相溶解溫度。為解決這一問題，科技工作者嘗試添加物理和化學性能高度穩定的金屬或惰性氧化物來強化，而這類氧化物只有彌散均勻分布才能起到強化效果，且無法通過常規熔煉工藝生產，因此采用粉末冶金的方法制備高溫合金逐步發展起來。

與傳統的鑄造和鍛造高溫合金相比，粉末高溫合金具有組織均勻、晶粒細小、沒有宏觀偏析等優點，同時，粉末高溫合金具有良好的高溫綜合力學性能，已成為先進航空發動機渦輪盤的首選材料[1?2]。FGH96合金可長期服役于650 ℃，并在750 ℃下仍能保持良好的力學性能，是一種廣泛用于制造粉末渦輪盤的重要損傷容限型粉末高溫合金[3]。

粉末高溫合金制備的高壓壓氣機盤、高壓渦輪盤、鼓筒軸等關鍵件被大量應用于先進航空發動機中。為了進一步提高發動機的可靠性，采用焊接來代替傳統壓氣機端盤與盤、高壓渦輪端盤與軸之間的螺栓連接。由于粉末高溫合金基體中含有較高含量的γ?相，在焊接后凝固過程中極易產生微裂紋，因此粉末高溫合金很難通過傳統的熔化焊方式進行連接[4]。基于此原因，研究人員針對粉末高溫合金的連接展開了大量的研究，例如慣性摩擦連接[5?6]和瞬時液相擴散連接[7?8]。慣性摩擦連接具有生產效率高、接頭質量好的優點，但這種摩擦連接工藝需要的設備輔助工裝復雜、造價昂貴。更為重要的是，慣性摩擦連接工藝會導致接頭產生較大的“飛邊”，需要二次加工去除[9]。瞬時液相擴散連接不會產生連接“飛邊”，并可在較低溫度和較短時間下實現界面的高效連接，但因中間層中添加的低熔點元素會引入脆性相或金屬間化合物，對服役于高溫和高應力復雜工況下的粉末高溫合金接頭來說，顯然是致命的存在[10]。

固相擴散連接是在真空下，對連接界面施加一定的溫度和壓力，使待連接表面相互接觸，通過微觀塑性變形擴大待連接表面的物理接觸，使結合材料在發生微小塑性變形和蠕變的同時，經一定時間的原子間相互擴散，形成可靠整體連接的一種連接方法。固相擴散連接的主要優點包括：一方面，固相擴散連接產生的宏觀變形量較小，不需二次加工或二次加工的量很小；另一方面，通過合理設計連接工藝，可使得界面與母材基體保持基本一致的組織特征，且接頭的強度和塑性可與母材基體相當[11]。研究人員針對In718[12]、GH4169[13]和GH4099[14]等沉淀強化型鎳基高溫合金開展了相關固相擴散連接研究工作，并得到了性能優異的連接接頭。然而，針對粉末高溫合金的固相擴散連接的研究較少，鮮見對粉末高溫合金固相連接界面組織表征及失效機制的報道。

本文采用固相擴散連接工藝獲得FGH96合金連接界面，利用光學顯微鏡（optical microscope，OM）和掃描電子顯微鏡（scanning electron microscope，SEM））對連接界面進行顯微組織表征，通過電子背散射衍射（electron back scattering diffraction，EBSD）對連接界面的晶粒尺寸、晶粒取向和微織構進行了分析，并對連接界面的力學性能進行測試，分析了固相擴散連接界面失效行為，為FGH96合金粉末盤關鍵件同種材料間的可靠連接提供理論與基礎支持。

1 實驗材料及方法

1.1 FGH96合金的固相擴散連接實驗

實驗用FGH96合金的主要化學成分如表1所示。經真空感應熔煉和氬氣霧化得到合金粉末，粉末經處理裝入不銹鋼包套，封焊后進行熱等靜壓，熱等靜壓錠坯經等溫鍛造得到鍛坯。一方面從鍛坯上選取φ40 mm×80 mm試樣，進行標準熱處理（固溶+時效），用于母材基體性能的對比研究；另一方面，從鍛坯上選取φ40 mm×40 mm試樣，以三種實驗路線進行固相擴散連接：1）鍛態試樣→兩對φ40 mm×40 mm試樣固相擴散連接→標準熱處理 （固溶+時效）→連接界面分析；2）鍛態試樣→固溶處理→兩對φ40 mm×40 mm試樣固相擴散連接→時效處理→連接界面分析；3）鍛態試樣→固溶處理+半時效處理→兩對φ40 mm×40 mm試樣固相擴散連接→半時效處理→連接界面分析。通過固相擴散連接得到三種不同原始狀態的試樣，分別稱為鍛態（as-forged）、固溶態（as-solution）和半時效態 （sub-aging）試樣。

表1 FGH96鎳基粉末高溫合金化學成分（質量分數）Table 1 Chemical composition of the nickel-based powder metallurgy superalloy FGH96 %

固相擴散連接實驗條件為真空壓強≤7×10?3Pa，連接溫度1120 ℃，連接壓力20 MPa，保持時間1 h，爐冷。固溶處理條件為加熱溫度1150 ℃，保溫時間1 h，空冷。時效處理條件加熱溫度760 ℃，保溫時間4 h，爐冷。半時效處理條件加熱溫度760 ℃，保溫時間2 h，爐冷。

1.2 連接界面顯微組織及元素擴散分析

利用金相光學顯微鏡（Leica，optical microscope，OM）觀察試樣連接界面金相組織。采用冷場發射掃描電子顯微鏡（FEI Nova nanoSEM450，field emission scanning electron microscope，FESEM）觀察試樣連接界面γ?相顯微組織及拉伸斷口形貌。顯微觀察試樣使用電化學拋光和電化學浸蝕方法制備，所用電解拋光試劑為20%HCl+80%CH3OH（體積分數），電壓為20～30 V，時間為10～20 s；電解浸蝕試劑為15 gCrO3+170 mLH2PO4+10 mLH2SO4，浸蝕電壓為2～5 V，時間為2～5 s。通過電子探針 （JXA-800）對微區成分進行表征。利用Image Pro軟件對二次γ?相進行統計。采用電子背散射衍射（electron back scattering diffraction，EBSD）獲得連接界面晶粒尺寸、晶粒取向和織構信息。

1.3 拉伸性能測試

在Instron4507和Instron1196拉伸試驗機上分別進行室溫與高溫拉伸試驗。利用線切割機加工制備拉伸試樣，其中固相擴散連接拉伸試樣沿垂直于連接界面方向取樣，母材基體拉伸試樣沿高度方向取樣。室溫和650 ℃高溫拉伸測試方法分別為HB 5143及HB 5195。

2 結果與討論

2.1 FGH96合金固相擴散連接界面金相組織及元素擴散分析

圖1為原始狀態分別為鍛態、固溶態和和半時效態試樣經固相擴散連接后界面金相組織。由圖可知，鍛態試樣經擴散連接和標準熱處理后界面實現了良好的冶金結合，連接界面無孔洞、縫隙等缺陷，界面擴散充分，組織過渡平緩，無明顯擴散界面存在，連接界面個別晶粒稍大于基體，界面最大晶粒約50 μm，基體平均晶粒約30 μm，連接影響區局限在最大晶粒范圍內，如圖1（a）所示。然而，與鍛態試樣相比，固溶態及半時效處理試樣經固相擴散連接和后續處理后，界面處存在明顯的連接影響區，寬度約200 μm，連接界面處的晶粒明顯長大，最大晶粒約160 μm，如圖1（b）和圖1（c）所示。這主要由鍛態試樣、固溶態試樣和半時效態試樣連接界面處原子擴散通道不同所導致。一般而言，鍛態試樣富有大量亞晶界及高密度位錯，亞晶界處的晶格畸變較大，能量較高，利于原子擴散；類似的，位錯線是晶格畸變的管道，相互聯通，形成網路，也可起到促進原子擴散的作用。鍛態試樣經固溶或（和）時效處理后，晶粒發生再結晶，亞晶粒數量降低，位錯密度下降，因此出現較明顯的連接影響區。

對原始狀態為鍛態試樣在垂直于連接界面進行元素擴散線掃描，結果如圖2所示。由圖可知，擴散連接后，連接界面與母材基體間沒有明顯的元素偏析現象存在，連接界面原子得到了充分的擴散。

圖2 鍛態試樣連接界面金相組織（a）與元素擴散線掃描（b）Fig.2 Microstructure (a)and element line scanning (b)of the as-forged specimens

2.2 FGH96合金固相擴散連接界面γ?相顯微形貌組織分析

圖3為原始狀態分別為鍛態、固溶態和和半時效態試樣經固相擴散連接后界面γ?強化相顯微形貌組織。利用Image Pro軟件對二次γ?相進行統計，鍛態+固相擴散連接+標準熱處理試樣連接界面處二次γ?相均為典型的球形與橢球形形貌，二次γ?相尺寸均值約100 nm，如圖3（a）所示；固溶態+固相擴散連接+時效處理試樣連接界面處二次γ?相主要為方狀，局部發生了分化，尺寸均值約200 nm，如圖3（b）所示；半時效態+固相擴散連接+半時效處理試樣連接界面處二次γ?相主要為方狀，局部發生了分化，尺寸均值約250 nm，如圖3（c）所示。

自連接界面向母材基體延伸方向進行γ?強化相顯微形貌表征，結果如圖4所示，其中Zone-1為連接界面到100 nm區域，Zone-2為100～160 nm區域，Zone-3為160～200 nm區域。如圖4（a）、圖4（d）和圖4（g）所示，原始狀態為鍛態的試樣由連接界面向母材基體延伸位置的二次γ?相均為典型的橢球形形貌，平均尺寸也基本一致，表明當原始試樣狀態為鍛態時，固相擴散連接對界面及母材基體中的二次γ?相影響較小，可以較好的保證γ?相組織的一致性。如圖4（b）、圖4（e）和圖4（h）所示，原始狀態為固溶態的試樣由連接界面向母材基體延伸位置的二次γ?相形狀和尺寸也基本一致，但較原始狀態為鍛態的試樣相比，二次γ?相的尺寸明顯長大，且呈多邊形特征，某些二次γ?相還出現了分化特征。如圖4（c）、圖4（f）和圖4（i）所示，與固溶態試樣相比，原始狀態為半時效態的試樣經固相擴散連接+半時效處理后，二次γ?相的尺寸進一步增加，且分化特征更為明顯。

圖4 不同原始狀態試樣距離固相擴散連接界面不同位置γ?強化相：（a）鍛態，Zone1；（b）固溶態，Zone1；（c）半時效態，Zone1；（d）鍛態，Zone2；（e）固溶態，Zone2；（f）半時效態，Zone2；（g）鍛態，Zone3；（h）固溶態，Zone3；（i）半時效態，Zone3Fig.4 Microstructure of γ? phases in the different distance from the solid-state diffusion bonding interface of specimens: (a)as-forged,Zone1;(b)as-solution,Zone1;(c)sub-aging,Zone1;(d)as-forged,Zone2;(e)as-solution,Zone2;(f)sub-aging,Zone2;(g)as-forged,Zone3;(h)as-solution,Zone3;(i)sub-aging,Zone3

不同原始狀態試樣固相擴散連接界面二次γ?相形貌不同，主要是由固相擴散連接+熱處理熱循環導致。對于原始狀態為鍛態的試樣，由于固相擴散連接溫度低于FGH96合金的標準固溶處理溫度，對二次γ?相尺寸及形貌調控起主導作用的是連接后的標準熱處理，連接試樣在固溶加熱與保溫過程中，γ?相完全回溶至基體，固溶冷卻階段重新析出，連接界面與母材基體的γ?相形貌基本保持一致。當原始狀態為固溶態的試樣，由于固相擴散連接溫度低于固溶處理溫度，固相擴散連接前已完成對晶粒度和強化相尺寸形貌的初步調控，在經歷后續固相擴散連接和時效處理后，會顯著影響強化相的尺寸和形貌，γ?相經過高溫熱循環后長大、分化。類似的，原始試樣為半時效態試樣也存在此問題，且原始試樣為半時效態試樣較原始狀態為固溶態試樣，二次γ?相尺寸更大，因此經后續高溫熱循環后二次γ?相尺寸也更大。

2.3 FGH96合金固相擴散連接界面電子背散射衍射晶粒尺寸與取向分析

采用電子背散射衍射表征連接界面晶粒尺寸與取向，圖5是原始狀態為固溶態的固相擴散連接界面晶粒表征結果。由圖可知，原始狀態為固溶態的試樣連接界面處平均晶粒尺寸為約80 μm，顯著高于母材基體平均晶粒尺寸（約30 μm）。連接界面處晶粒的長大主要與固相擴散連接時所施加壓力導致界面處發生塑性變形，進而對再結晶晶粒尺寸造成影響相關。再結晶晶粒的平均直徑（d）可用式（1）表示。[15]

圖5 固溶態試樣連接界面處電子背散射衍射晶粒表征Fig.5 Grains characterization by EBSD at the bonding interface of the solid solution specimens

式中：G為晶粒長大線速度，為形核率，K為比例常數。固相擴散連接產生的變形量使得再結晶儲存能增加，但由于固相擴散連接產生的變形量較小，的增加量小于G的增加量，導致比值增加，因此界面處再結晶晶粒的平均直徑較未發生變形的基體增高。

對原始狀態為固溶態的固相擴散連接界面采用電子背散射衍射表征晶粒取向與微織構，結果如圖6所示，其中X0、Z0所決定的平面為連接界面。根據圖6（a）中極圖結果可知，連接界面大晶粒區存在擇優取向{100}//連接界面，晶粒沿著垂直于擴散加壓方向、平行于連接界面方向生長，最大極密度為8.45。為了進一步考察連接界面不同區域的晶粒取向是否有梯度變化，對距離連接界面不同區域進行電子背散射衍射分析。由圖6（b）和圖6（c）中極圖結果可知，距離界面100～200 μm區域處最大極密度為3.14，距連接界面200～300 μm區域處最大極密度為1.80。可見，距離固相擴散連接界面越近，晶粒的擇優取向越發明顯。

圖6 固溶態試樣連接界面區域電子背散射衍射晶粒取向分析：（a）連接界面處；（b）距連接界面100～200 μm處；（c）距連接界面200～300 μm處Fig.6 EBSD analysis of the grain orientation at the bonding interface of the solid solution specimens: (a)bonding interface;(b)100~200 μm away from the bonding interface;(c)200~300 μm away from the bonding interface

2.4 FGH96合金固相擴散連接界面拉伸性能測試

沿軸向（垂直于連接面方向）分別從原始狀態為鍛態、固溶態和半時效態的φ40 mm×80 mm固相擴散連接試樣切取拉伸試樣，連接面位于拉伸試樣的中心位置。與此同時，在未經擴散連接而直接進行熱處理的基體試樣上沿相同方向切取拉伸試樣。每種狀態試樣測試室溫和650 ℃拉伸性能，每種狀態在每個溫度下測試3根試樣，獲得3組數據。用于對比分析的數據包括抗拉強度（σb）、屈服強度（σ0.2）、延伸率（δ5）和斷面收縮率（ψ），均取3根試樣測試結果的均值。

研究母材基體及原始狀態為鍛態、固溶態、半時效態試樣連接界面區域室溫及650 ℃拉伸性能，結果如圖7所示。從圖7（a）和圖7（b）中可以看出，原始狀態為鍛態試樣的連接界面過渡區室溫拉伸性能水平要高于原始狀態為固溶態和半時效態的試樣。從圖7（c）和圖7（d）中可以看出，原始狀態為固溶態試樣的連接界面室溫延伸率、斷面收縮率最高。這主要與不同原始狀態下試樣連接界面晶粒粗化、γ?相長大及分化有關。

圖7 不同原始狀態試樣室溫拉伸性能：（a）抗拉強度；（b）屈服強度；（c）延伸率；（d）斷面收縮率Fig.7 Tensile properties at room temperature of the different specimens: (a)tensile strength;(b)yield strength;(c)elongation;(d)reduction of area

晶界可以阻礙位錯運動，提高合金強度。對于FGH96合金，根據式（1）中Hall-Petch公式[15]可知，晶粒越細，強度越高，塑性越好；另一方面，γ?相越細小、均勻，錯配度越低，強度越高；γ?相越粗大，塑性越好。

式中：σy為屈服應力，σ0為晶格阻力，d為晶粒直徑，ky是衡量晶界阻力系數。

通過對比三種不同原始狀態連接試樣的組織和拉伸性能可知，對于沉淀強化型的FGH96合金而言，采用鍛態試樣進行固相擴散連接再進行標準熱處理，利于界面組織一致性的控制及界面力學性能的保證，母材基體晶粒約30 μm，連接界面最大晶粒約50 μm，同時，連接界面二次γ?相平均尺寸約100 nm，其大小、分布與形貌基本與母材基體一致，因此其屈服、抗拉強度與母材基體相當，均值達到母材基體強度的99%，延伸率、斷面收縮率均值也達到母材基體的95%以上。采用先固溶處理再進行固相擴散連接的工藝路線，試樣連接界面晶粒明顯粗化，連接界面平均晶粒約80 μm，最大晶粒約160 μm，且二次γ?相長大并分化，二次γ?相平均約200 nm，因此其屈服、抗拉強度較鍛態試樣低，達到母材基體強度的90%，但由于γ?相粗化，其延伸率、斷面收縮率高于鍛態試樣。采用先固溶+半時效處理再進行固相擴散連接的工藝路線，試樣連接界面晶粒更為粗化，連接界面晶粒均勻，最大晶粒約200 μm，二次γ?相長大并分化，二次γ?相平均約250 nm，因此其屈服、抗拉強度較鍛態、固溶態試樣都低，僅為母材基體強度的85%，出現了較大的強度性能衰減，由于連接界面存在異常晶粒長大現象，其延伸率、斷面收縮率也較低。試樣在650 ℃下的拉伸性能規律與室溫一致，原始狀態為鍛態的試樣連接界面強度達到基體的99%，塑性也達到基體的95%以上。

2.5 FGH96合金固相擴散連接試樣拉伸斷口分析

利用掃描電鏡對FGH96合金擴散連接試樣拉伸斷裂后的斷口進行觀察，圖9是原始狀態為固溶態連接試樣的室溫及650 ℃拉伸斷口斷裂宏觀形貌及擴展區形貌。從圖中可以看出，無論是室溫拉伸斷口，還是650 ℃高溫拉伸斷口，斷口都呈現河流狀、韌窩等韌性斷裂形貌，試樣主要斷裂在連接界面處，主要原因為連接界面處晶粒長大及γ?相粗化引起的強度較母材基體降低所致，體現為穿晶的韌窩型斷裂。

圖9 固溶態連接試樣拉伸斷口形貌：（a）室溫宏觀形貌；（b）室溫擴展區形貌；（c）650 ℃宏觀形貌；（d）650 ℃擴展區形貌Fig.9 Tensile fracture morphology of the solid solution specimens: (a)macro morphology at room temperature;(b)extended region morphology at room temperature;(c)macro morphology at 650 ℃;(d)extended region morphology at 650 ℃

3 結論

（1）原始狀態為鍛態、固溶態和半時效態試樣經固相擴散連接后界面均實現了良好的冶金結合，連接界面無孔洞和縫隙等缺陷。鍛態試樣界面擴散更為充分，組織過渡更為平緩；固溶態試樣和半時效態試樣界面存在明顯的連接影響區，界面晶粒較基體明顯長大。

（2）鍛態試樣經固相擴散連接和標準熱處理后，二次γ?相細小、均勻且呈典型橢球狀，固溶態試樣和半時效態試樣因連接熱循環的作用導致γ?相發生長大和分化。

（3）電子背散射衍射測試結果表明，界面處大晶粒的擇優取向為{100}，晶粒沿著垂直于擴散加壓方向、平行于連接界面方向生長。距離固相擴散連接界面越近，晶粒的擇優取向越發明顯。

（4）原始狀態為鍛態的連接試樣連接區域抗拉、屈服強度達到基體強度的99%，原始狀態為半時效態試樣連接區域抗拉、屈服強度僅為基體強度的85%～90%。采用鍛態試樣進行固相擴散連接和標準熱處理，有利于界面組織一致性的控制及界面力學性能的保證，采用先固溶處理或固溶+半時效處理再進行固相擴散連接的工藝路線，會產生連接界面晶粒粗化，且二次γ?相長大及分化，進而影響連接界面的力學性能。

（5）試樣斷裂在連接界面處，原因為連接界面晶粒長大及γ?相粗化引起的強度較基體降低所致，體現為穿晶的韌窩型斷裂。