層流氣體霧化制粉工藝粉末形貌及霧化機理*

徐金鑫 陳超越 沈鷺宇 玄偉東 黎興剛 帥三三李霞 胡濤 李傳軍 余建波 王江 任忠鳴

1) (上海大學材料科學與工程學院, 省部共建高品質特殊鋼冶金與制備國家重點實驗室, 上海 200042)

2) (上海大學中歐工程技術學院, 上海 200042)

3) (南方科技大學前沿與交叉學科研究院, 深圳 518055)

層流氣體霧化制備的金屬粉末具有粒徑較小且粒度分布窄的優點, 目前對層流氣體霧化的研究主要集中在工藝參數對霧化效果和粉末特性的影響, 其霧化機理仍不完全清楚. 本文通過數值模擬和實驗分析, 系統地研究了層流氣體霧化過程中的霧化氣體流場、一次霧化和二次霧化機理以及最終的粉末顆粒形態. 采用標準k-ε湍流模型, 研究了基于De Laval噴嘴的層流霧化單相氣體流場, 流場呈“項鏈”狀結構, 并伴有斜激波的膨脹波團. 采用耦合水平集-體積分數法研究了一次霧化和二次霧化機理, 并通過霧化實驗得到了凝固碎片和粉末, 驗證了該模型的有效性, 數值模擬結果也為層流氣霧化制粉技術的實際應用和具體工藝提供了重要參考. 研究表明, 液柱周圍的熔體主要以細絲或韌帶的形式剝離, 這顯示出了增壓低維度霧化的特點. 二次霧化過程中球形液滴主要基于Rayleigh-Taylor不穩定變形和Sheet-Thinning破碎模式分解破碎, 絲狀熔體則主要以曲張波表面發生擾動從而引起波谷處破裂的方式進行破碎.

1 引 言

球形金屬粉末廣泛應用于各種工業生產領域, 如增材制造(additive manufacturing, AM)[1-4]、熱等靜壓[1]、金屬注射成型[5]、熱噴涂或冷噴涂等[1,4,6]. 這些工業應用需求的不斷增長也促進了金屬粉末制備技術的發展. 特別是AM技術, 由于其具有近凈成型特性, 可以快速精密地制造出擁有復雜結構的成型件, 近些年受到越來越多的關注. 金屬粉末的特性對AM成型件的性能起著至關重要的作用, 例如在金屬增材制造過程中, 部分空心粉末中的氣體無法逸出導致了AM成型件中存在氣孔缺陷, 粉末中氧含量較高會使成型件中氧含量較高, 進而嚴重影響成型件的力學性能[1,7-9]. 金屬增材制造市場的迅速擴展, 需要各項性能更為出色的AM成型件, 這對高質量金屬粉末的形貌、內部缺陷、流動性、尺寸和成分控制提出了越來越高的要求. 目前, 氣體霧化技術是應用最廣泛的球形金屬粉末生產技術, 具有成本低、生產效率高、粉末質量控制好等優點.

當前, 工業生產金屬粉末主要有兩種氣體霧化方法, 真空感應熔煉氣體霧化法(vacuum induction melting gas atomization, VIGA)[4,10,11]和電極感應熔煉氣體霧化法(electrode induction melting gas atomization, EIGA)[12,13]. 作為氣體霧化的重要組成部分, 霧化噴嘴結構對流場分布、氣體加速效果和能量轉換效率起著決定性的作用, 進而直接決定粉末的粒徑、球形度、表面形貌和晶粒結構等性質. “自由落體式”和“緊密耦合式”是VIGA系統中使用最廣泛的兩種噴嘴結構. 在“自由落體式”噴嘴結構中, 熔體在遇到霧化氣流之前, 會沿重力方向自由飛行一段距離, 這將不可避免地導致熱損失. 因此, “自由落體式”噴嘴系統常被用于生產低熔點金屬粉末. 此外, 這種結構的噴嘴具有較高的生產效率, 但制備的粉末粒度分布廣, 形狀不規則[14]. 在“緊密耦合式”噴嘴系統中, 高速霧化氣體射流直接沖擊自導流管流出的金屬熔體[15]. 盡管這種噴嘴可以更好地控制粉末粒徑, 但由于導流管會直接受到高速低溫氣流的沖擊, 也更容易在導流管末端出現堵塞問題. 在使用這兩種傳統霧化噴嘴制備粉末時, 霧化氣流在沖擊熔體流之前表現為湍流狀態, 霧化氣體在進入金屬熔體流的過程中減速, 同時氣體密度降低. 傳統的氣體霧化方法, 由于對霧化介質能量的利用有限, 且霧化前初始熔體尺寸較大, 霧化粉末粒徑較大, 粒徑分布較廣, 粉末整體質量不高.

2 層流氣體霧化工藝及實驗細節

基于De Laval噴嘴的“層流氣體霧化”技術(laminar flow gas atomization, LFGA)可以更好地控制氣霧化粉末的粒度分布, 有效提高粉末的整體質量. 如圖1所示, 熔體和霧化氣體在De Laval噴嘴的喉部匯合, 細化一次霧化中熔體的尺寸, 并且使其在噴嘴喉部位置呈現層流特征[16,17]. 在理想的流場特征條件下, 金屬熔體和霧化氣體以層流形式平行通過De Laval噴嘴. 由于De Laval噴嘴具有獨特的收縮-擴張結構, 霧化氣體可以從每秒幾米加速到擴張部分的超音速狀態[17]. 同時, 導流管中的熔體在剪切力和氣體的擠壓作用下變形為尺寸較小的細絲[18]. 此外, 熔煉室中的高壓氣氛可以促進熔體從中間包流過直徑足夠小的導流管[19].在這種條件下, 可以通過層流氣體霧化獲得粒徑更小的粉末.

圖1 層流氣體霧化過程示意圖Fig. 1. Illustration of laminar flow gas atomization process.

迄今為止, 對層流氣體霧化的工藝研究還很少, 而且大多關注工藝參數對霧化效果的影響[20].Planche等[16]和Allimant等[21]研究表明, 層流氣霧化工藝可以獲得具有較窄粒度分布范圍的金屬粉末, 同時粉末的平均直徑隨著霧化壓力的增加和導流管中熔體流直徑的減小而減小. 由于負超壓和熔體流動速率的降低, 氣體與金屬的流量比(gas to metal ratio, GMR)的增加速度低于霧化壓力,通過改變霧化過程中的氣體壓力, 可以有效控制并得到更窄的粒度分布. 此外Khatim等[22]通過研究不同霧化階段收集的粉末特征, 發現在較高的霧化壓力下, 層流氣體霧化工藝制備的粉末具有相對較窄的粒度分布.

然而, 層流氣體霧化的獨特霧化機理尚未完全厘清, 其中涉及復雜的物理過程, 包括霧化氣體和熔體的流體力學、傳熱學、凝固過程等[23]. 現有的大多數對基于其他類型噴嘴的非層流氣霧化機理和氣體流場的研究是通過數值模擬進行的[24-26].夏敏等[27]對基于緊耦合式(限制式)噴嘴的EIGA霧化過程進行了數值模擬, 使用流體體積分數法(volume of fluid, VOF)和歐拉-拉格朗日離散相法(discrete phase model, DPM)對一次霧化和二次霧化過程進行了模擬. 戴劍鋒等[28]使用耦合水平集-體積分數法(coupled level-set and volumeof-fluid, CLSVOF), 成功模擬了單個液滴撞擊液膜時的飛濺現象, 為氣霧化中的液滴破碎研究提供了一種很好的方法.

本文使用有限元分析方法對層流氣體霧化過程中的霧化原理和液滴破碎機理進行了系統性研究. 采用單相氣體流場數值模型對不同進氣壓力條件下的霧化氣體流場進行了數值模擬. 基于霧化氣體和熔體兩相流模型, 采用耦合水平集-體積分數法(coupled level set-volume of fraction, CLSVOF)研究了一次霧化和二次霧化過程, 并最終將層流氣體霧化得到的粉末形貌與數值模擬結果進行了比較, 得到了較高的符合度.

本文基于自制的層流氣霧化制粉設備展開了AlSi10Mg粉末的制備研究, 并通過金屬粉末實驗對數值模擬結果進行比較和驗證. 本文的數值模擬與霧化制粉實驗均以AlSi10Mg合金鑄錠為原料,并使用高壓氬氣作為霧化氣體. 實驗裝置示意圖如圖2所示. 在霧化實驗過程中, 采用機械泵和羅茨泵將熔煉室和霧化室的壓力抽至50 Pa以下. 在熔煉之后, 向熔煉室中充入高壓氬氣, 熔煉室中的高壓氣體作用于熔體上表面并對熔體流動起驅動作用. 霧化室連接風機, 使霧化室內壓力低于0.1 MPa,始終保持熔煉室和霧化室的壓力差. 熔體通過陶瓷導流管被細化為直徑小于2 mm的液柱, 之后從導流管中流出, 直接通入De Laval噴嘴窄喉部, 利用De Laval噴嘴內部超音速氣流直接霧化金屬熔體, 如圖1所示. 隨后熔體在霧化氣體流場中經歷一次破碎和二次破碎變為小液滴, 并在下落過程中快速冷卻, 最終凝固為金屬粉末.

圖2 自主設計的氣霧化設備示意圖Fig. 2. Schematic diagram of home-made gas atomization equipment.

本文采用Nova Nano 450場發射掃描電子顯微鏡(field emission scanning electron microscope,FESEM)研究了氣霧化AlSi10Mg粉末的表面形貌, 使用LEICA DM 6000M金相顯微鏡觀察了球形粉末橫截面的金相組織, 使用激光粒度分布儀Malvern 3000統計氣霧化粉末的粒度分布, 使用JHY-1002霍爾流速計測試粉末流動性, 并采用X射線斷層掃描計算機重構(X-ray computed tomography, XCT)統計球形度以及空心粉末占比.

3 數值模擬過程

為了研究霧化機理, 采用有限元方法對霧化過程進行了數值模擬, 自制層流氣體霧化設備及霧化噴嘴示意圖如圖2和圖3(a)所示. 一般來說, 霧化室尺寸遠大于噴嘴尺寸, 霧化過程只發生在噴嘴下方的有限區域內. 因此, 在保證霧化噴嘴的結構特征的同時, 合理地簡化了有限元模型中的霧化室結構. 在單相氣體流場和一次霧化兩相流模擬計算過程中, 采用二維軸對稱結構作為幾何模型, 選擇左邊界為旋轉對稱軸, 計算域和相應的邊界條件如圖3(b)所示.

圖3 (a)層流氣體霧化噴嘴系統及流場結構示意圖; (b)氣體單相計算域、網格劃分及邊界條件Fig. 3. (a) Schematic of the nozzle system and flow field structure in the laminar flow gas atomization; (b) computational domain and mesh grid of single-phase, and primary atomization with boundary conditions.

3.1 單相霧化氣體流場模擬

如圖3(b)所示, 在單相氣體流場模型中, 將導流管出口的邊界條件設置為壁面, 將霧化室出口的邊界條件設置為壓力出口. 同時在網格劃分時對導流管周圍進行網格細化, 以提高模擬精度.

單相氣體流場模擬的控制方程如下所示. 其中連續性方程為

式中,ρg為氣體密度;t為時間;ui為xi方向上的速度分量. 動量守恒(Navier-Stokes)方程:

式中,uj為xj方向上的速度分量;P為壓力;μ為動力黏度;τij為雷諾應力張量;Si為動量守恒方程的廣義源項. 能量方程為

式中,T為溫度;K為熱導率;ST為黏性耗散函數.流場計算采用標準k-ε湍流模型:

式中,k為湍流動能;Gk為平均速度梯度引起的湍流動能;Gb為浮力產生的湍流動能;ε為湍流動能耗散率;YM為可壓縮湍流中脈動膨脹;Sk為源項;σk為黏度系數;μt為湍流黏度,Sε為源項.

在單相氣體流場的模擬中, 高壓霧化氣體設定為氬氣, 計算了五種不同進氣條件下的氣體流場,具體壓力條件如表1所列. 迭代時間步長為10—6s,為保證流場穩定, 需迭代100000步. 使用隱式二階迎風離散格式的瞬態求解器求解偏微分方程.

表1 單相流模型的模擬參數Table 1. Simulation parameters of the single-phase flow model.

3.2 一次霧化兩相流模擬

熔體通過導流管時的流動速度由熔煉室與霧化室之間的壓力差和液態金屬的流體靜壓力決定.為了研究霧化壓力對一次霧化過程的影響, 假設霧化過程中熔體流動速率恒定. 根據液態金屬和霧化氣體的實際流動情況, 在一次霧化兩相流模型中,將收縮部分前端邊界條件設置為壓力入口, 將導流管出口處邊界條件設置為質量流入口. 其余邊界條件與單相流模型相同(見第3.1節).

對于一次霧化, 采用耦合水平集-體積分數法(CLSVOF)與標準k-ε湍流模型相結合的方法進行研究(見(4)式和(5)式). CLSVOF方法將流體體積法(VOF)與水平集方法(LS)相結合, 克服了VOF法計算界面曲率時精度低及LS法存在的質量泄漏問題[29], 具有較高的界面跟蹤精度和較好的質量守恒性, 且計算復雜度低, 分辨率高. 模擬一次霧化兩相流使用的控制方程如下:

式中,v為速度矢量;τ為黏性應力張量;g為重力加速度;Fσ為體積表面張力;α為體積相分數;σ為表面張力. 采用CLSVOF方法捕捉氣液界面的動態演化過程. 其中?(x,y,t)=0 的氣液界面時空演化由相導數水平集方程定義:

其中?=0 代表氣/液界面,?＞0 代表液相,?＜0代表氣相.

采用兩步法模擬了一次霧化的兩相流. 在對單相氣流進行計算并使流場穩定后, 將金屬熔體引入霧化氣流中. 金屬材料選用AlSi10Mg合金, 其特性參數如表2所列. 一次霧化兩相流模擬的具體邊界條件如表3所列.

表2 數值模擬中使用的AlSi10Mg合金和氬氣的特性參數[30]Table 2. Properties of AlSi10Mg alloy and argon used for numerical simulation[30].

表3 一次霧化模擬參數Table 3. Simulation parameters of primary atomization.

3.3 二次霧化的兩相流模擬

一次霧化之后, 細絲或液滴狀的熔體在霧化氣流的作用下繼續發生破碎, 即發生二次霧化. 在對二次霧化機理的探索過程中, 首先研究了液滴狀熔體的破碎, 其次研究了細絲狀熔體的破碎. 為了獲得具有普遍代表性的二次霧化機理, 需要根據韋伯數計算不同尺寸液滴的破碎可能性. 經典的二次霧化機理研究是基于霧化氣流與一次霧化后不同直徑液滴之間的速度差進行的.

在二次霧化的兩相流模擬之前, 先推導出一次霧化后不同尺寸液滴的飛行速度. 對于霧化氣流中的加速液滴, 受力平衡由阻力、重力和浮力組成,如圖4所示. 阻力為

圖4 液滴飛行過程中受力平衡示意圖Fig. 4. Schematic diagram of the force balance on the inflight droplets.

其中Ad為液滴最大截面積, 而pdg為氣體作用在液滴上的壓力, 可以表示為

其中ug為氣流速度;ud為液滴速度. 阻力系數(CD)是一個常數, 與雷諾數(Re)有關:

其中d為特征長度;μg為黏性系數,CD在(ug,ud)用以下公式計算[31,32]:

浮力為

液滴的速度可以用下面公式表示:

式中,ρd為液滴密度;Vd為液滴體積. (16)式可以轉換為

在Matlab R2018b中使用歐拉法求解微分方程(17):

其中步長h為0.5 × 10—20, 以保證方程的收斂性.

二次霧化的二維模型如圖5所示. 模型的左邊界設置為速度入口, 其余邊界設置為自由邊界條件. 將液滴看作牛頓流體, 具有近似線性的應力應變關系. 對二次霧化的整個計算網格也進行了改進, 以捕捉二次霧化產生的子液滴的形貌, 網格尺寸最小約為10 μm. 將CLSVOF模型((6)—(10)式)與標準k-ε湍流模型((4)式, (5)式)相結合, 對二次霧化過程進行數值模擬.

圖5 二次霧化數值模擬的計算域、網格和邊界條件Fig. 5. Computational domain, mesh, and boundary conditions for numerical simulation of secondary atomization.

為著重研究破碎過程, 研究中忽略了一次霧化后熔體與霧化氣流之間的傳熱過程. 二次霧化過程數值模擬中所用材料的物理性質與一次霧化相同.數值模擬參數見表4. 兩種不同形狀的熔體如球形熔滴和細絲狀熔體, 在初始狀態之前是分散的. 此外, 在模擬過程中還考慮了不同相之間的相互作用.

表4 二次霧化的數值模擬參數Table 4. Parameters for numerical simulation of the secondary breakup.

4 結 果

在金屬熔體的霧化過程中, 氣體流場中熔滴的形狀和最終霧化粉末的表面形貌受很多因素影響.例如噴嘴結構直接決定了霧化氣體的加速模式和流場分布. 霧化氣體壓力的變化會影響氣體流場的特性. 當熔融金屬從導流管進入De Laval噴嘴并與霧化氣體相遇時, 諸如流量和過熱度的金屬熔體相關參數將決定氣液兩相流的相互作用, 并直接影響熔體流的霧化效果.

4.1 單相霧化氣體流場的特征

對單相氣體流場進行模擬, 研究了通過De Laval噴嘴的氣流的速度分布和氣體壓力變化特征, 為熔體的破碎過程提供了重要參照. 如圖6(a)所示, 矢量圖描繪了2.0 MPa霧化氣體壓力下的氣體流場速度分布. 圖6(a)右側為有效霧化區域的放大圖, 加速時霧化氣體的速度方向與噴嘴的對稱軸成一定角度. 如圖6(b)所示, 霧化氣體流場呈“項鏈”狀結構, 并帶有斜激波的膨脹波團, 氬氣氣流產生的沖擊波沿氣流軸線方向逐漸減弱. 在De Laval噴嘴的收縮部分, 氬氣氣流的速度沿氣流方向不斷增加, 在De Laval噴嘴的擴張部分, 氣體發生膨脹, 氬氣氣流加速到超音速, 氣體速度矢量方向偏離軸向. 在達到最大速度后, 氣體速度突然下降到最低值, 并在該位置產生一個駐點.

圖6 (a)入口壓力為2.0 MPa時流場中的氣體速度矢量; (b)入口壓力為2.0 MPa時的霧化氣體速度等值線Fig. 6. (a) Gas velocity vector depicting flow characteristics at pressure inlet of 2.0 MPa; (b) atomizing gas velocity contours at an inlet pressure of 2.0 MPa.

圖7(a)顯示了在不同霧化壓力下, 氣體速度沿噴嘴中心線的變化. 霧化氣流逐漸加速到超音速峰值, 然后突然下降到谷點. 在谷點之后, 氣體流速在波動中逐漸減小. 通過觀察不同霧化壓力下的霧化氣流速度變化曲線, 可以發現初次加速階段幾乎重合. 由此可見, 增大霧化壓力并不能顯著地提高氣流的加速度; 然而, 在較高的霧化氣體壓力下,氣體的加速距離較長, 并由此獲得更好的加速效果, 氣體速度峰值也相應升高. 氣體壓力沿噴嘴中心線的變化如圖7(b)所示, 隨著霧化壓力的增大,駐點下方一次負壓區的范圍逐漸向下擴展. 而霧化壓力的增大對一次負壓區的最小壓力值影響不大.

圖7 氣體流場特性 (a)不同入口壓力下沿噴嘴中心線的氣體速度曲線; (b)不同入口壓力下沿噴嘴中心線的氣體壓力曲線Fig. 7. Gas flow field characteristics: (a) Gas velocity curve along nozzle center-line under different inlet pressures; (b) gas pressure curve along nozzle center-line under different inlet pressures.

4.2 一次霧化過程及機理

在氣體霧化全流程模擬過程中, 一次霧化是連接霧化氣體單相流場和二次霧化的中間環節. 研究霧化氣流與熔體的相互作用, 特別是熔體通過噴嘴窄喉部分時的速度和形態的變化, 是揭示層流氣體霧化機理的關鍵. 本節對一次霧化氣液兩相流進行了研究以揭示氬氣氣流和金屬熔體之間的相互作用機制. 如第4.1節所述, 在De Laval噴嘴的擴張部分, 霧化氣體迅速減壓并加速至超音速狀態. 同時, 金屬熔體在重力、熔體靜壓和熔化室內高壓氣體壓力的共同作用下流出導流管, 并與霧化氣流發生相互作用.

圖8 顯示了金屬熔體與氬氣氣流共同通過De Laval噴嘴時的形態變化. 根據熔體的形態特征, 將一次霧化過程分為初始階段和穩定階段. 如圖8(a)所示, 熔體受霧化氣流的影響, 在初始階段向噴嘴的軸向收斂, 熔體流尺寸得到細化. 熔體向下輸送過程中, 在噴嘴最窄部分, 首先經歷一個短暫的穩定期(0.10至0.12 ms), 隨后在繼續下落過程中, 熔體流受霧化氣流干擾, 出現局部紊亂(如圖8(a)中“a-1”處所示), 并且在通過最窄喉部位置, 進入De Laval噴嘴擴張部分之后, 在膨脹加速氣體的剪切力作用下發生破碎(如圖8(a)中“a-2”處所示).

圖8 De Laval噴嘴的一次霧化過程 (a)初始階段; (b)穩定階段Fig. 8. Primary atomization process with the De Laval nozzle: (a) Initial period; (b) stable period.

隨著熔體的連續流動, 一次霧化進入穩定期,熔體與氣流的相互作用在噴嘴最窄處得到加強. 在軸對稱加速氣流作用下, 金屬熔體快速通過噴嘴最窄部位, 如圖8(b)所示, 當金屬熔體從導流管流出時, 立即受到高壓霧化氣體壓縮作用而發生變形,圓柱形熔體的直徑逐漸減小. 圖9(a)為霧化制粉實驗后得到的導流管出口處凝固金屬的形態示意圖, 可以看到, 金屬熔體從內徑為2 mm的導流管進入De Laval噴嘴后呈錐形, 且其直徑僅有1 mm,這證實了上述模擬中熔體直徑變小的現象, 說明熔體尺寸在霧化前就已得到明顯細化, 具有低維度的特征, 有利于熔體在后續過程中破碎成更小尺度的液滴.

圖9 (a) 導流管出口處的凝固熔體; (b) De Laval噴嘴擴張段一次霧化后凝固熔體的形態Fig. 9. (a) Solidified melts at the outlet of the delivery tube;(b) morphology of solidified melts after primary atomization at the divergent section of De Laval nozzle.

在一次霧化穩定階段, 金屬熔體在De Laval噴嘴喉部出現層流狀態, 如圖8(b)中“b-1”所示.為了進一步分析熔體在噴嘴窄喉部呈現層流狀態的形成機理, 對De Laval噴嘴窄喉處的霧化氣體和金屬熔體兩相流進行了放大, 如圖10(a)所示.從圖10(a)可以看到, 熔體在噴嘴窄喉處的流動方向幾乎與霧化氣流平行, 金屬熔體在被氣流加速的同時受到氣體的剪切力發生破碎. 離開最窄喉部截面后, 隨著霧化氣體壓力的降低和金屬熔體壓力的增加, 熔體變得不穩定(如圖8(b)中“b-2”所示).相較于初始階段, 熔體轉變為絲狀或片狀的趨勢更為明顯(如圖8(b)中“b-4”所示), 在熔體流的中間區域可以觀察到不規則的斷裂特征(如圖8(b)中“b-3”所示). 圖9(b)為De Laval噴嘴擴張段凝固熔體的形態, 如圖中的紅色箭頭所示, 噴嘴出口周圍的金屬呈現細絲狀; 如黑色箭頭所示, 金屬熔體在噴嘴窄喉下方以較大的液滴形式存在. 圖11為霧化制粉實驗后得到的不規則薄片狀和不規則棒狀金屬碎片, 這些碎片的形成是因為一部分金屬熔體在噴嘴擴張段受到氣流的膨脹加速作用而脫離了熔體主體(如圖8(b)中“b-4”所示), 在隨后的下落過程中, 由于偏離了主霧化區, 未發生二次霧化而直接冷卻凝固, 形成粗大的不規則金屬碎片, 因此保留了一次霧化后的形貌. 這為后續二次霧化的研究提供了重要參考.

圖10 (a) 氣液兩相速度矢量; (b) 在t = 0.20 ms下一次霧化中熔體形態的比較Fig. 10. Comparison of (a) two-phase velocity vector; (b) morphology of melt in primary atomization at t = 0.20 ms.

圖11 大液滴形態 (a)不規則薄片; (b)不規則棒狀Fig. 11. Morphology of huge droplet: (a) Irregular flake;(b) irregular bar.

本實驗采用的氣霧化方法與傳統的霧化方法不同, 熔煉室中的高壓霧化氣體直接作用于熔體的上表面, 推動熔體流過導流管, 從而加大了熔體進入De Laval噴嘴的流速. 此外, De Laval噴嘴收縮段的霧化氣流對熔體的細化會減小一次霧化前金屬熔體的尺寸. 金屬熔體的提前細化有助于減小一次霧化的液滴尺寸. Khatim等[22]通過兩相流模擬發現, 在De Laval噴嘴的收縮部分, 熔體在霧化氣流的作用下明顯得到細化, 這與本文的研究結果一致. 綜上所述, 在一次霧化過程中, 熔體中位于液柱外圍的部分被剝離, 形成較大的不規則碎片,而液柱核心部分則破碎成較大的液滴. 一次霧化中的高壓驅動與熔體獨特的小尺寸特性, 有效地提高了霧化效率和氣體利用率.

4.3 粒度對一次霧化液滴加速行為和表面張力的影響

金屬熔體經歷一次霧化破碎后, 液柱核心部分的較大液滴在表面張力的作用下迅速形成球形液滴, 隨后發生二次霧化[33,34], 而液柱外圍的一些不規則熔體則以細絲的形式從外圍脫落. 由于動態不穩定性, 熔融液滴在氣流中破碎成更小的液滴, 最后凝固成金屬粉末. 根據二次霧化理論, 只有在液滴和霧化氣流之間的相對速度足夠高時, 才能發生有效破碎[35]. 所以在對二次霧化過程進行數值研究之前, 需要先研究不同尺寸液滴的加速行為. 如圖12所示, 霧化氣流中的液滴加速行為受液滴尺寸的影響. 不同尺寸的液滴在同一霧化氣流中加速時, 小液滴比大液滴具有更好的加速效果. 所以,大液滴與氣流的相對速度高于小液滴與氣流的相對速度.

圖12 不同尺寸液滴在氣流中的速度隨飛行時間的變化Fig. 12. The velocity of droplets with different sizes in gas flow as a function of flying time.

除相對速度外, 液滴的二次霧化還受液滴表面張力的影響. 同一材料液滴的表面張力直接受到液滴溫度的影響. 一次霧化液滴的冷卻速度受到液滴尺寸的影響. 液滴尺寸越大, 冷卻速度越低[32,36].即與小液滴相比, 大液滴具有更低的冷卻速率和更高的溫度, 也就具有更小的表面張力. 由以上分析可知, 在相同的流場條件下, 大液滴比小液滴具有更高的溫度和更大的相對速度. 因此, 大液滴比小液滴更容易發生二次霧化.

4.4 二次霧化過程及機理

本文在一次霧化結果的基礎上, 對二次霧化過程中的液滴和絲狀熔體形貌演化分別進行了研究.根據經典霧化理論, 一次霧化的熔體在流場中會發生二次霧化[14,37-39]. 在二次霧化數值模擬過程中,氣體流場的初始條件由圖12中的液滴相對速度確定.

在二次霧化過程中, 流體慣性和表面張力的平衡決定了熔滴的變形和破碎. 通常, 無量綱韋伯數(We)用于量化二次霧化中液滴破碎的趨勢, 其公式如下:

式中,u為特征流速;d為特征長度. 圖13給出了不同We數下液滴的典型破碎過程,We數較高的液滴具有更高的破碎率和破碎效率.

圖13 (a)典型的液滴破碎模式[14]; (b)液滴破碎過程的陰影圖像[38]Fig. 13. (a) Schematic diagram of typical droplet breakup modes[14]; (b) shadowgraph of droplet breakup process[38].

對于絲狀熔體破碎的研究, 考慮了擴張(對稱)擾動和彎曲(非對稱)擾動, 如圖14所示. 在擴張擾動模式下, 絲狀熔體存在一個有對稱曲張波的未擾動平面. 而在絲狀熔體的彎曲擾動中, 自由表面的運動方向與曲張波相同[40,41].

圖14 絲狀熔體的不同擾動模式 (a) 擴張(對稱)擾動;(b)彎曲(不對稱)擾動Fig. 14. (a) Dilatational (symmetric) disturbance; (b) sinuous (asymmetric) disturbance of liquid ligaments.

4.4.1 球形熔滴的破碎過程

如圖15所示, 由兩相流模擬獲得了液滴破碎過程的時間序列圖像. 從圖15可以看到在t= 0至t= 0.15 ms的時間內, 液滴在變形過程中保持對稱. 然而, 從t= 0.2 ms到t= 0.4 ms的時間內, 對稱的液滴形狀被“神經元”形狀所取代. 三個“神經末梢”狀液滴在氣流的作用下繼續破碎, 而中央區域沒有發生明顯破碎. 氣流和液滴之間的相互作用決定了液滴的分解方式.

圖15 液滴破碎的不同階段及霧化氣流的運動規律Fig. 15. Atomizing gas streamline moving with droplet at different breakup stages.

圖15顯示了在不同破碎階段圍繞液滴移動的氣體流線, 白色箭頭表示氣體流場的大小和方向.在破碎開始時(t= 0.01 ms), 可以觀察到液滴左側的氣流速度遠高于液滴右側的氣流速度. 當t=0.06 ms時, 液滴左側表面發生明顯的Rayleigh-Taylor(R-T)不穩定性變形. Dai和Faeth[42]觀察并研究了表面波變形機制, 如圖16(a)所示. 在液滴尾部表面后方出現兩股對稱的旋轉回流. 尾部表面回流和“R-T”變形使液滴逐漸變形為不規則的“平頂傘”形狀. 從t= 0.06 ms到t= 0.15 ms, 液滴形狀沿氣流方向變薄, 液滴變成類似數字“3”的形狀. Yang等[43]使用VOF模型進行數值模擬,從阻力系數、We數、液相結構表面區域和液滴形態等方面研究了不同密度比下液滴的變形破碎過程, 在研究中發現了類似的液滴變形行為. 此外,液滴邊緣呈錐形, 并出現Sheet-Thinning (S-T)破碎. 在“S-T”破碎機制中, 由于氣流的剪切應力, 子液滴脫離主液滴并從邊緣向下游移動, 如圖16(b)所示.

圖16 (a) Rayleigh-Taylor不穩定變形; (b) Sheet-Thinning破碎機理[37,43]Fig. 16. (a) Rayleigh-Taylor instability deformation; (b) Sheet-Thinning breakup mechanism[37,43].

在t= 0.17 ms時, 兩股對稱的旋轉回流匯入一個較大的旋轉回流區, 使液滴前后表面產生壓力差并導致液滴發生形變. 除了上下部分的彎曲外,中間部分還出現了類似“3”形狀液滴的破碎過程.隨著“S-T”破碎的繼續進行, 液滴逐漸變成新月形.如圖17所示, 霧化實驗中得到的空心粉末證明了二次霧化的這一過程. 從t= 0.24 ms到t=0.33 ms的時間內, 在高速氬氣氣流的加速作用下,“S-T”破碎產生的子液滴逐漸遠離主液滴. 在t=0.24 ms時, 液滴呈三角形, 粉末形貌如圖17(b)所示. 隨著子液滴從主液滴上剝離, 主液滴的體積逐漸減小, 三個“神經末梢”逐漸消失, 如圖15中t=0.33 ms時的圖像所示.

圖17 (a) 層流氣流霧化粉末的截面特性; (b) 三角形粉末的掃描電鏡圖像Fig. 17. (a) Cross-section characteristics of laminar flow gas atomized powders; (b) SEM images of triangular powder.

4.4.2 絲狀熔體的破碎過程

如第4.2節中所述, 液柱在一次霧化過程中,由于平行霧化氣流的強大剪切力, 除了破碎成液滴外, 液柱的外圍以細絲或液膜的形式剝落. 圖18顯示了熔融絲狀韌帶出現擾動和解體的過程. 從圖18可以看到在t= 0.08 ms時由于氣流的擾動,絲狀熔體出現了曲張波擾動. 這種擾動模式會使熔體韌帶變薄, 最終由于氣流的作用而破碎成小液滴. 當變形波動增長到一定程度時, 液滴會出現長尾, 由于快速凝固, 液滴在表面張力的作用下不能完全變為球形. 這種情況下, 在二次霧化凝固之后會形成紡錘形粉末. 如圖19中紅色箭頭所示,氣霧化實驗得到的粉末中有少部分呈現出帶有尾部的不規則形狀, 這主要由不穩定的絲狀熔體容易在曲張波的波谷處發生破碎而形成的.

圖18 熔融韌帶的二次霧化過程Fig. 18. Secondary atomization process of melt ligaments.

圖19 層流氣體霧化制備粉末的掃描電鏡圖像Fig. 19. SEM image of powders prepared using laminar flow gas atomization.

4.5 層流氣霧化制粉實驗結果

基于上述數值模擬結果, 采用自主設計的層流氣霧化制粉設備進行了AlSi10Mg粉末的氣霧化制備實驗. 基于最高承載條件, 所采用霧化氣體壓力為2 MPa, AlSi10Mg金屬熔體的初始溫度為800 ℃, 過熱度為150 ℃, 導流管內直徑為2 mm,均與數值模擬對應參數一致. 隨后, 對實驗制得AlSi10Mg粉末的各項性能進行了表征. 如圖20(a)所示, 首先使用激光粒度儀對粉末的粒徑分布進行統計, 并得出粉末的粒度分布曲線. 統計結果表明,AlSi10Mg粉末的D50為54.3 μm, 適用于激光選區熔化工藝的細粉(粒徑小于53 μm)收得率為48.7%, 而傳統的氣霧化工藝制備的AlSi10Mg粉末細粉收得率不高于35%, 優化后的耦合壓力氣體霧化法細粉收得率也僅為40%[44], 可見層流氣霧化技術相較于傳統氣霧化工藝顯著提升了粉末的細粉收得率. 此外, 約90%的粉末集中在30—100 μm,粒度分布范圍較窄, 證明了層流氣霧化可以有效地控制并得到更窄的粉末粒徑分布. 使用霍爾流速計對AlSi10Mg粉末流動性進行了測試, 得到粉末的霍爾流速為56.51 s/50 g, 粉末流動性得到顯著提高. 使用XCT技術對上述層流氣霧化AlSi10Mg粉末進行檢測. 基于XCT技術的計算機圖像處理及統計表明, 上述粉末中空心粉數量僅占粉末總數的0.39%, 同時重構圖像表明粉末整體球形度較好, 統計顯示粉末平均球形度為0.92. 具體的球形度統計分布如圖20(b)所示.

圖20 AlSi10Mg粉末表征 (a) 粒徑分布; (b) 球形度; (c) XCT三維重構形貌圖Fig. 20. Characterization of AlSi10Mg powders: (a) Particle size distribution; (b) sphericity; (c) 3D surface view reconstructed by XCT.

5 粉末霧化工藝探討

根據上述數值模擬和氣霧化制粉實驗結果, 為了更加準確地描述氣霧化制粉的全部流程, 將基于De Laval噴嘴的層流氣體霧化過程分為五個階段進行總結, 如圖21所示. 霧化氣體通過由De Laval噴嘴和導流管尖端組成的收縮結構不斷加速. 金屬熔體在遇到霧化氣流后尺寸變細. 氣流通過噴嘴窄喉部時, 與熔體平行, 并伴隨著加速. 隨后, 金屬熔體在De Laval噴嘴的氣液匯聚區發生一次霧化(第1階段). 金屬液柱外側表面部分剝落成細絲狀, 中間核心部分則破碎為較大的球形液滴, 并被高速霧化氣流加速(第2階段). 當相對速度達到一定水平時, 液滴會經歷二次破碎, 即發生二次霧化, 并隨著氬氣氣流繼續向下飛行(第3階段). 同時, 液滴經歷冷卻、形核和再輝(第4階段),直到完全凝固, 形成金屬粉末(第5階段). 在圖21中對一次霧化和二次霧化過程的數值模擬和層流氣霧化制粉實驗結果進行了比較.

圖21 De Laval噴嘴層流霧化過程Fig. 21. Processes of laminar flow atomization with De Laval nozzle.

需要指出的是, 在本研究中, 氬氣氣體流場中的溫度變化并不是精確耦合的. 但是, 依然能夠清楚地揭示金屬熔體霧化的全過程及其機理. 本文通過數值模擬和實驗分析, 對層流氣體霧化過程中的霧化氣體流場、一次霧化和二次霧化機理以及最終的粉末顆粒形態進行了系統性研究, 這些結果也為層流氣霧化制粉技術的應用和具體工藝提供了重要參考, 具體如下: 1)通過對不同霧化壓力下的氣體流場模擬結果可知, 增大霧化壓力可以延長高速氣流加速區的長度, 使氣流獲得更好的加速效果,氣體動能增加, 可以有效地提高熔體流的破碎率;2)不規則層片狀和不規則棒狀粉末產生的主要原因是金屬熔體僅發生一次霧化, 之后由于偏離出有效霧化區而未發生二次霧化, 所以增大霧化氣體壓力, 擴大初次霧化有效區域, 可以在一定程度上減少由于霧化不完全導致的此類不規則粉末數量;3)在二次霧化階段, 球形液滴“S-T”破碎形成的三角形粉末以及絲狀熔體曲張波擾動形成的紡錘形粉末都是由于未完全球化形成的不規則粉末, 其機理是液滴的球化時間比凝固時間長, 因此提高初始熔體的過熱度, 延長液滴的凝固時間使其充分球化是減少此類不規則粉末的有效方法.

6 結 論

本文采用CLSVOF方法對基于De Laval噴嘴的層流氣霧化過程進行了數值模擬. 將一次霧化和二次霧化的模擬結果與層流氣霧化制粉實驗得到的金屬碎片和最終粉末進行了比較, 得到了較高的吻合度. 數值模擬得出的相關結論也為層流氣霧化制粉技術的應用和具體工藝提供了重要參考.

1)流場結構呈“項鏈”狀結構, 霧化氣體在De Laval噴嘴的特殊結構中被迅速加速至超音速. 增大霧化壓力并不能顯著提高氣流的加速度, 但會延長氣流加速區的長度, 增大氣流速度峰值, 提高氣體動能.

2) De Laval噴嘴收縮段氣流對熔體的細化會導致一次霧化前金屬熔體的尺寸的減小. 金屬熔體的提前細化有助于減小一次霧化的液滴尺寸.

3)當霧化壓力為2.0 MPa時, 在一次霧化過程中液柱外圍的熔體主要以絲狀或韌帶狀形式剝離, 液柱核心部分以較大的球形液滴的形式繼續破碎.

4)二次霧化過程中, 球形液滴主要是以Rayleigh-Taylor不穩定性變形模式和Sheet-Thinning破碎模式發生破碎的. 絲狀熔體則主要以曲張波表面發生擾動從而引起波谷處破裂的方式進行破碎.

5)采用自主設計的層流氣霧化制粉設備進行制粉實驗, 得到的AlSi10Mg粉末流動性較好、球形度高、空心粉少, 且粒度分布較窄, 證明了層流氣霧化制粉技術可以有效控制并得到較窄的粉末粒度分布.

6)數值模擬的結果表明, 提高霧化氣體壓力可以增大氣體動能, 提高熔體破碎率, 在一定程度上減少層片狀和不規則棒狀粉末的數量; 此外, 提高初始熔體的過熱度可以延長熔體凝固時間, 使其在凝固前充分球化, 減少三角形和紡錘形粉末等不規則粉末的產生.

表 A1 文中所用參數Table A1. Parameters in the article.

附 錄