某生活垃圾填埋場周邊地下水飲水途徑健康風險評價

徐穎，馬藝銘，張溪，彭健，宿超然，史永強，湯家喜*

1. 遼寧工程技術大學環(huán)境科學與工程學院，遼寧 阜新 123000；2. 遼寧工程技術大學土木工程學院，遼寧 阜新 123000

自 80年代起，水資源短缺的問題在全球范圍內(nèi)屢有發(fā)生，是如今世界面臨的人口、資源和環(huán)境問題中重要的一部分，而地下水是水資源的重要組成成分之一，且部分地區(qū)由于過度開采地下水，使地下水水位下降，水資源短缺的問題愈發(fā)嚴重（王曉琳，2011；高照等，2016）。同時中國經(jīng)濟快速增長，人口與日俱增且城市化高速發(fā)展，致使了農(nóng)業(yè)污染物、生活垃圾等的大量排放，使地下水的水質(zhì)特性產(chǎn)生了改變，造成了水質(zhì)惡化，地下水環(huán)境的污染情況越來越嚴峻（王詩語，2019）。有資料顯示中國部分地區(qū)地下水受到了重金屬等的污染（高存榮等，2011；文冬光等，2012），而且地下水污染不易被人們所察覺，所以當?shù)叵滤艿轿廴竞蟾与y以被治理（郭高軒等，2014）。

垃圾填埋是中國處理生活垃圾的主要方式之一，但是這種處理方式，垃圾中有毒有害的物質(zhì)在降水過程中會隨之滲入地下水，引起地下水污染（張寶等，2012）。本文研究區(qū)域為阜新市生活垃圾填埋場周邊地下水流向的下游區(qū)域（見圖1），可能受到上游垃圾填埋場產(chǎn)生的滲濾液的影響，致使此區(qū)域內(nèi)地下水重金屬等因子超標。同時有研究表明，地下水中的重金屬可以在地下水中通過遷移、轉(zhuǎn)化的途徑經(jīng)由食物鏈在生物體內(nèi)富集（Kavcar et al.，2009；Sun et al.，2015），在長時間的作用下會對周邊居民健康產(chǎn)生威脅（秦曉鵬等，2019）。而當有毒有害物質(zhì)影響人體健康時，可以通過健康風險評價對人體健康受到影響的可能性的程度與大小進行概率估算（Sipter，2008）。

圖1 研究區(qū)采樣點位置Fig. 1 Location of sampling sites in study area

健康風險評價早在20世紀60年代開始萌芽，首先由美國國家環(huán)保局在 1976年提出針對有毒化學品的致癌風險評估方法。之后逐步完善，在1983年美國科學院提出了健康風險評價的定義等（NRC，1994）。而相較于國外，中國對于健康風險評價的研究起步較晚，對風險評價模型的研究也比較匱乏，所以近年來中國對此研究也越來越關注，其中利用US EPA推薦的健康風險評價模型進行風險評估的研究較多（劉蕊等，2014）。同時RBCA模型、Csoil模型等也逐漸被中國學者應用到地下水等污染健康風險評價中（武曉峰等，2012）。張韻等（2015）利用健康風險評價模型對當?shù)乩盥駡龅叵滤M行了健康風險評價。因此，本文針對此研究區(qū)域應用US EPA推薦的健康風險評價模型和RBCA健康風險評價模型進行分析與評價，以了解垃圾填埋場對研究區(qū)域地下水的污染程度及研究區(qū)域地下水對周邊居民健康產(chǎn)生的影響，為研究區(qū)域后期的管理與治理提供必要的理論支持。

1 分析方法

1.1 研究區(qū)域概況

阜新市生活垃圾填埋場位于阜新蒙古族自治縣阜新鎮(zhèn)巴斯營子村北約2.5 km，東距公官營子村北溝約2.5 km，西臨巴斯營子水庫。于2004年投入運行，填埋區(qū)占地面積26.68萬m2，日處理生活垃圾 1500 t，由于防滲設施不夠完善，實際處理的生活垃圾總量超出了填埋場可容納量，且接近服務期滿，所以進行了二期建設，主要包括衛(wèi)生填埋區(qū)的改擴建和污水處理站改建。該地區(qū)屬于大陸性干旱半干旱季風氣候區(qū)，具有多風、干燥、少雨，氣溫變化較大等特點。并且所處地區(qū)降雨量少、蒸發(fā)量大，多年平均降水量為 480 mm，7—9月為豐水期，5、6、10月為平水期，11月至次年4月為枯水期。

垃圾填埋場所在區(qū)域三面環(huán)山，只有南面的山谷地帶地勢平緩，山谷間洪溝形成幾條季節(jié)性河流，其流向是以填埋場北邊緣為分水嶺，分別向南北流去。該研究區(qū)域根據(jù)調(diào)查，按照含水層介質(zhì)類型劃分，存在松散巖類孔隙水和基巖裂隙水兩種類型。松散巖類孔隙水主要分布在填埋場溝谷下游的沖溝及丘前相對平坦的坡地上，分布較連續(xù)，含水層巖性上部為亞沙土，中部為中粗砂及砂礫石，下部為砂礫石。而基巖裂隙水在研究區(qū)內(nèi)主要含水巖組有火山巖和變質(zhì)巖。火山巖裂隙水含水巖性為安山巖、玄武巖、凝灰?guī)r流紋巖等。變質(zhì)巖裂隙水含水巖性組為片巖、片麻巖、白云質(zhì)大理巖等。

1.2 樣品采集與分析

依據(jù)《環(huán)境影響評價導則 地下水環(huán)境》（HJ 610—2016）中對采樣點選擇、采樣時間和采樣方法等的要求，且綜合考慮采樣點的地形、地貌和水系特點，并盡可能在經(jīng)常使用的民井等中選擇，在垃圾填埋場地下水下游區(qū)域設置了 6個地下水監(jiān)測點（見圖1），以有效覆蓋研究區(qū)域，采樣點信息見表1。確定采樣時間為 11月（枯水期）、5月（平水期）及7月（豐水期），每期在各監(jiān)測點采集2份樣品，一份為原水用以檢測NH3-N、F、NO2-N和NO3-N，另一份加入HNO3酸化后密封，用以檢測重金屬元素。利用 PerkinElmer NexION 350 ICP-MS電感耦合等離子體質(zhì)譜儀檢測地下水樣中的重金屬離子，利用可見分光光度計檢測氨氮、亞硝酸鹽和硝酸鹽，利用 PF-2氟離子選擇電極對氟化物進行檢測。

表1 采樣點信息Table 1 Sampling sites information

1.3 健康風險評價模型

健康風險評價，是一種把污染物和人體健康聯(lián)系起來，定量描述污染物對人體健康產(chǎn)生風險的方法（王浩東等，2017）。依據(jù)世界衛(wèi)生組織（WHO）、美國環(huán)保局綜合信息系統(tǒng)（IRIS）等的分類，對所研究的因子進行致癌風險和非致癌風險評價，其中Cr、As進行致癌風險評價，其他因子進行非致癌風險評價。由于US EPA和RBCA評價模型的應用非常廣泛，且適用于此研究區(qū)域，所以本文采用 US EPA和RBCA兩種評價模型進行健康風險評價，并對評價結(jié)果進行分析和比較。

1.3.1 US EPA健康風險評價模型

應用 US EPA推薦的健康風險評價模型（Mccammon et al.，2019），根據(jù)國家環(huán)保部頒布的地下水健康風險評估手冊的要求，按照土地的利用方式，地下水的暴露情景分為敏感用地（住宅用地等）和非敏感用地（工業(yè)用地等），不同的暴露情景具有不同的評價模型，而且地下水中污染物可以通過飲水攝入、皮膚接觸和呼吸等方式進入人體（Giri et al.，2014），同樣需要不同的評價模型進行計算。周文武等（2020）對拉薩市垃圾填埋場地下水進行了健康風險評價，以飲水和皮膚接觸的途徑進行研究，致癌風險污染物的風險值飲水途徑下高于皮膚接觸，且Cr6+是主要的致癌物。

本文的研究區(qū)域為居民住宅和農(nóng)田，以“敏感用地”的模式進行評價。由于飲水攝入對人群造成的影響遠高于皮膚接觸和呼吸吸入，因此本文僅考慮人群因飲水而導致的健康風險進行評價。但是同樣的暴露途徑兩種評價的計算方法不同，同一種因子在不同的暴露途徑中也有不同的計算參數(shù)。本文選用的評價模型如下，模型參數(shù)及污染物毒理學指標 SF0和 RfD0見表2、3（Kalantzi et al.，2016；段小麗等，2011）。

表2 飲用地下水暴露評估模型參數(shù)（US EPA）Table 2 Parameters of drinking groundwater exposure assessment model (US EPA)

表3 污染物毒理性參數(shù)Table 3 Toxicological parameters of pollutants

敏感用地飲用地下水的暴露評估模型為：

致癌效應：

非致癌效應：

式中：CGWERca為飲用受影響地下水對應的地下水的暴露量（致癌效應），L·kg-1·d-1；CGWERnc為飲用受影響地下水對應的地下水的暴露量（非致癌效應），L·kg-1·d-1。

模型中各參數(shù)的取值情況見表2所示。

單一污染物的致癌風險：

式中：CRcgw為經(jīng)口攝入地下水暴露于單一污染物的致癌風險，無量綱。

單一污染物非致癌風險：

式中：HQcgw為經(jīng)口攝入地下水暴露于單一污染物的非致癌危害商，無量綱。

假設致癌物和非致癌有毒物對人體健康危害的毒性作用呈相加關系（王月等，2016，2017），則研究區(qū)域地下水中兩種致癌污染物的總致癌風險及其他污染物的非致癌危害商為：

式中：CRn為致癌污染物的總致癌風險；HQn為非致癌污染物的總危害商。

對于致癌物風險程度，通常按照指定的人體健康可接受的最大風險標準進行衡量，但目前國際上尚無統(tǒng)一的標準值，不同機構(gòu)均制定了可接受風險水平（張會興等，2013；沈揚等，2017），其范圍在10-6—10-4之間。但是不同的標準會產(chǎn)生相對差別較大的評價結(jié)果，所以本文依據(jù)幾種分級評價標準，根據(jù)現(xiàn)有的研究（李如忠等，2011；曲昌盛等，2018），本文按VI級（見表4）評價標準進行健康風險評價。而非致癌物的風險則通過危害指數(shù)來表達，最大可接受的非致癌危害商（HQ）為 1，當HQ大于1時，表明其在不可接受的程度，所以認為存在一定的健康風險。

表4 健康風險分級（US EPA）Table 4 Classification of health risk (US EPA)

1.3.2 RBCA健康風險評價模型

RBCA健康風險評價模型是美國GSI公司根據(jù)美國材料與實驗協(xié)會 ASTM 基于 RBCA準則（Rish-based Corrective Action）開發(fā)的一種方法，用于評價環(huán)境介質(zhì)中污染物的風險，目前在歐美國家和中國部分地區(qū)均得到了廣泛的應用（Chang et al.，2004）。

飲用地下水暴露評估模型為：

式中：EDI為污染物飲水途徑日均暴露量，mg·kg-1·d-1。

模型中各參數(shù)的取值情況見表5。

表5 RBCA模型中的暴露參數(shù)Table 5 Exposure parameters in RBCA

單一污染物的致癌風險：

式中：CR為單一污染物的致癌風險，無量綱。

單一污染物非致癌風險：

式中：HQ為單一污染物的非致癌風險，無量綱。

RBCA模型將化學物質(zhì)分為致癌物和非致癌物（根據(jù)美國環(huán)保局的化學物質(zhì)分類），其中致癌風險水平的限值為 10-6—10-4，非致癌風險水平最大可接受的限值為 1（張文靜等，2014），本文利用模型公式得出污染的風險值以判斷研究區(qū)域污染情況。本文參考 US EPA模型的分級方式，根據(jù)RBCA模型可接受的風險水平，得出RBCA模型的分級標準如下表6。

表6 健康風險分級（RBCA）Table 6 Classification of health risk (RBCA)

2 結(jié)果與討論

2.1 地下水中各因子污染特征分析

依據(jù)《地下水環(huán)境監(jiān)測技術規(guī)范》（HJ/T 164—2020）、《地下水質(zhì)量標準》（GB/T 14848—2017）等相關標準中的實驗方法對阜新市生活垃圾填埋場地下水下游研究區(qū)域中各因子進行檢測（表7），得出在枯水期時Fe、Cr、NH3-N和NO3-N均有監(jiān)測點超過了《地下水質(zhì)量標準》（GB/T 14848—2017）中的Ⅲ類水標準限值，濃度和超標率為 ND—1.90 mg·L-1（33.33%）、5.00—59.00 μg·L-1（16.67%）、0.19—1.72 mg·L-1（16.67%）、11.80—20.70 mg·L-1（16.67%），其濃度的最大值分別是標準限值的6.33、1.18、3.44、1.035倍，而且根據(jù)該標準各點地下水質(zhì)量如表8，采樣點2和5達到IV類水質(zhì)標準，采樣點1達到V類水質(zhì)標準；平水期時Fe和NO3-N均有監(jiān)測點超標，濃度和超標率為 1.02—3.70 mg·L-1（100.00%）和 11.12—25.16 mg·L-1（33.33%），其濃度的最大值分別是標準限值的 12.32倍和 1.26倍；豐水期時 Fe和NO3-N均有監(jiān)測點超標，濃度和超標率為 0.99—3.47 mg·L-1（100.00%）和 10.73—21.36 mg·L-1（16.67%），其濃度的最大值分別是標準限值的11.57倍和1.068倍，且在平水期和豐水期時所有采樣點均超過了Ⅲ類水質(zhì)標準，達到IV或V類水質(zhì)，所以研究區(qū)域水質(zhì)較差。

表7 地下水中各因子檢測結(jié)果Table 7 Detection results of various factors in groundwater

表8 地下水質(zhì)量評價結(jié)果Table 8 Groundwater quality evaluation results

根據(jù)采樣點的地理位置，上游的垃圾填埋場產(chǎn)生的垃圾滲濾液可能下滲進而污染地下水，而且采樣區(qū)域內(nèi)為居民住宅或農(nóng)業(yè)用地，產(chǎn)生的生活污水及農(nóng)田中大量使用化肥等情況均可能引起研究區(qū)域Fe、Cr、NH3-N及NO3-N超標。而且垃圾滲濾液中的有機物質(zhì)能活化土壤中的 Fe，使土壤鐵的遷移能力增強，在降水等的作用下隨滲濾液下滲進入地下水，造成地下水中鐵污染嚴重（夏立江等，2002）。并且基于各時期的檢測數(shù)據(jù)，平水期和豐水期中各因子的濃度基本要略高于枯水期，而降水和農(nóng)業(yè)活動可能與這種季節(jié)性變化有關（Varol et al.，2018）。

2.2 US EPA健康風險評價

根據(jù)US EPA健康風險評價模型的計算在枯、平、豐水期時由飲水攝入的途徑引起的致癌風險與非致癌危害商見表9。由表可知，總致癌風險數(shù)量級在10-7—10-4之間，處于I—Ⅳ級風險評價標準區(qū)間，研究區(qū)域地下水致癌風險偏高，Cr和As可能會對當?shù)鼐用褚l(fā)致癌風險（Joshua et al.，2018）。枯、平、豐水期時各采樣點總致癌風險由高到低依次為1號＞2號＞3號＞6號＞5號＞4號、5號＞6號＞3號＞2號＞4號＞1號、5號＞3號＞6號＞2號＞4號＞1號，Cr和As的致癌風險依次分別為3.38×10-5—3.98×10-4及 7.01×10-5—1.02×10-4、ND—1.21×10-6和 5.79×10-6—2.00×10-4、ND—8.67×10-6和1.12×10-5—1.60×10-4，基本均超過了最大可接受的風險水平10-6。Cr的質(zhì)量濃度除了個別采樣點超標外均達到了《地下水質(zhì)量標準》（GB/T 14848—2017）中的Ⅲ類水質(zhì)標準以及 As在各采樣點質(zhì)量濃度全部滿足該標準（見表6），但卻都具有較高的致癌風險，這是因為致癌風險不僅與Cr和As的質(zhì)量濃度有關，還與致癌強度系數(shù)、人均壽命等參數(shù)有關（周巾枚等，2019）。

表9 US EPA模型下健康風險評價結(jié)果Table 9 Health risk assessment results under US EPA model

對研究區(qū)域地下水中的Fe、Mn、Cu、NH3-N、F、NO2-N、NO3-N進行非致癌風險評價，枯、平、豐水期時經(jīng)飲水攝入途徑引起的個人年非致癌危害在 3.15—4.58、4.13—7.09、4.36—7.13之間，各檢測因子的非致癌危害由大到小依次為：NO3-N＞F＞Fe＞NH3-N＞Mn＞NO2-N＞Cu、NO3-N＞F＞Fe＞NO2-N＞、Mn＞NH3-N＞Cu、NO3-N＞F＞Fe＞Mn＞NO2-N＞NH3-N＞Cu。各采樣點在不同時期的總非致癌危害商（HQ）均大于 1，表明周邊居民暴露在此地下水環(huán)境中會引起非致癌風險（Giandomenico et al.，2016；Sudsandee et al.，2017）。其中Fe、F、NO3-N在不同的采樣點、不同的時期所引起的非致癌危害商基本均大于 1，而 Mn、Cu、NH3-N、NO2-N在不同時期不同采樣點的非致癌危害商均低于 1，所以研究區(qū)域地下水中的Mn、Cu、NH3-N和NO2-N幾乎不會對人體健康造成不利影響。綜合枯、平、豐水期的所有采樣點，表明NO3-N、F和Fe為研究區(qū)域引起非致癌危害的主要污染物。

2.3 RBCA健康風險評價

根據(jù) RBCA健康風險評價模型的計算在枯、平、豐水期時由于飲用地下水而引起的致癌風險與非致癌危害商見表10。由表可知，總致癌風險處于I—Ⅳ級風險評價標準區(qū)間，但大部分數(shù)據(jù)處在III—IV級之間，所以本文研究區(qū)域地下水中致癌風險偏高，Cr和As可能會對當?shù)鼐用駱?gòu)成致癌風險。枯、平、豐水期各采樣點總致癌風險排序為：1號＞2號＞3號＞6號＞5號＞4號、5號＞6號＞3號＞2號＞4號＞1號、5號＞6號＞2號＞3號＞4號＞1號。枯水期時 Cr和 As的總致癌風險為 1.21×10-4—5.77×10-4之間；平水期時Cr和As的總致癌風險為 3.41×10-6—1.18×10-4之間；豐水期時 Cr和 As的總致癌風險為 6.59×10-6—9.43×10-5之間，均超過了最大可接受的風險水平10-6。

表10 RBCA模型下健康風險評價結(jié)果Table 10 Health risk assessment results based on RBCA model

對研究區(qū)域地下水中的Fe、Mn、Cu、NH3-N、F、NO2-N、NO3-N使用RBCA模型進行非致癌風險評價，枯水期在飲用地下水時引起的個人年非致癌危害在2.82—4.09之間，各檢測因子的非致癌危害由大到小依次為：NO3-N＞F＞Fe＞NH3-N＞Mn＞NO2-N＞Cu；平水期在 3.67—6.33之間，由大到小依次為：NO3-N＞F＞Fe＞NO2-N＞Mn＞NH3-N＞Cu；豐水期在3.90—6.37之間，由大到小依次為：NO3-N＞F＞Fe＞Mn＞NO2-N＞NH3-N＞Cu。其中僅有 NO3-N、F和Fe在不同的采樣點、不同的時期所引起的非致癌危害商基本均大于1，而其他因子在不同時期不同采樣點的非致癌危害商均低于 1，所以研究區(qū)域地下水中除了NO3-N、F和Fe外的其他因子幾乎不會對人體健康造成不利影響。所以綜合所有的采樣點，NO3-N、F和Fe為研究區(qū)域引起非致癌危害的主要污染物。

2.4 US EPA與RBCA模型結(jié)果對比

選用的兩個健康風險評價模型，均適用于此研究區(qū)域，且盡量選擇一樣的參數(shù)。在枯水期、平水期、豐水期對總致癌風險和總非致癌危害商評價結(jié)果對比見圖2。綜合比較兩種評價模型，由于在計算過程中參數(shù)的選擇具有一定差異，使得評價結(jié)果略有不同（王浩東，2019），RBCA模型在污染源界定中應考慮土壤與地下水（張文靜等，2014），單一考慮地下水方面可能存在一定誤差。同時對比兩種評價模型，總致癌風險和總非致癌危害商在 3個時期具有相同的變化趨勢，致癌風險在枯水期時達到最大，非致癌風險在豐水期時數(shù)值更高，評價結(jié)果一致。且在兩種評價模型下，總健康風險值在枯、平、豐水期的6個采樣點位中，最大值均出現(xiàn)在采樣點4，其中F和NO3-N引起的非致癌危害在總健康風險值中占有更大的比例，由于在研究區(qū)域內(nèi)普遍存在過量使用農(nóng)藥、化肥的情況，而在采樣點4這種情況可能更為嚴重，所以造成采樣點4的風險值更大。

圖2 US EPA和RBCA評價模型致癌和非致癌風險結(jié)果對比Fig. 2 Comparison of carcinogenic and non carcinogenic risk results of US EPA and RBCA evaluation models

3 結(jié)論

（1）由于垃圾填埋場的影響，地下水受到污染，除了Cr和NH3-N僅在枯水期時超標外，F(xiàn)e和NO3-N在枯、平、豐水期時均超過了Ⅲ類水質(zhì)標準，且平水期和豐水期時略高于枯水期，最大值是標準限值的6.33倍和1.035倍、12.32倍和1.26倍、11.57倍和1.068倍。

（2）應用US EPA和RBCA健康風險評價模型進行評價，研究區(qū)域地下水致癌風險偏高，兩個模型中地下水的總致癌風險（Cr、As）均超過了最大可接受的風險水平10-6，可能會對當?shù)鼐用駱?gòu)成致癌風險；總非致癌危害商同樣均高于 1，F(xiàn)e、F、NO3-N是引起非致癌風險的主要污染物。

（3）對比兩種評價模型，受到參數(shù)影響，結(jié)果略有不同，但其變化趨勢一致，總致癌風險在枯水期時達到最大，總非致癌危害在豐水期時更高。