化工過程的智能混合建模方法及應用

張夢軒，劉洪辰，王敏，藍興英，石孝剛，高金森

（中國石油大學（北京）重質油國家重點實驗室，北京102249）

化學工業作為中國制造業的重要的組成部分之一，既是經濟社會發展的支柱產業，也是實體經濟的重要基石[1]，根據2018年末統計結果顯示，化學工業占國內規模工業總份額的12.7%，同比增長12.4%[2-3]，其對國內經濟、工業、民生的重要性不言而喻。為應對傳統煉化行業中存在的產能過剩、成本上升、效益下滑、資源環境約束等問題[4]，近年國家制訂了《新一代人工智能發展規劃》、《智能制造發展規劃》等綱領性文件，結合先進控制系統、建模與仿真技術、人工智能理論、核心軟硬件的快速發展，將智能煉化相關研究與建設提上了“快車道”[5-8]。智能化研究與建設的主要應用場景包括大至煉廠全廠，小至單元設備的模擬、監測、優化、預測等，并對解決問題的速度、精度、敏捷性等提出了更高的要求，對研究對象建立合適的數學物理模型是實現上述應用場景的基礎，國內外學者圍繞化工過程建模展開了大量研究，并取得了一定的成果[9-11]。

目前根據建模過程對系統知識和過程數據的需求關系，化工過程模型可以分為機理模型、數據驅動模型、混合模型三大類。機理模型，也被稱作第一性原理模型（first principle model,FPM），主要是依據三大守恒定律、熱力學、動力學、流體和顆粒性質等推導出的過程模型，能有效地反映工藝特點及規律，具有很好的可解釋性和外推性，并可以用于指導實際過程的設計。由于化工過程普遍體量龐大且復雜[12]，具有時空多尺度特性[13-14]，各部分高度耦合，建立完整機理模型的難度巨大，且由于人類對機理知識仍處于部分掌握的狀態，模型中會引入大量的假設和經驗，使其性能的有效范圍受限[15-16]。機理模型的最終形式一般是偏微分或常微分方程組[9]，求解速度較為緩慢。

數據驅動模型（data-driven model, DM）是基于大量過程數據以及機器學習算法的過程模型，得益于石化企業生產過程執行系統（manufacturing execution system, MES） 和實驗室信息管理系統（laboratory information management system,LIMS）帶來的海量過程數據和實驗分析數據，使得通過機器學習算法深度挖掘數據建立過程模型變得可行。數據驅動模型在訓練階段需要較少的過程機理，在使用階段具有計算量小、求解速度快、在模型建立的數據范圍內準確度高等優點，在各類過程建模任務中取得了良好的效果，獲得學者的廣泛關注。但是化工過程的強非線性[17-19]、時滯性[20-21]以及高維度[22]等特性都對建模過程和模型性能帶來一定的不利影響，且數據驅動模型較低的可解釋性和物理意義、外推性等也被廣泛認為是其主要缺點。

對于化工過程建模，無論是機理模型還是數據驅動模型都有難以解決的問題，混合模型（hybrid models, HMs）是一種基于“揚棄”哲學思想，結合多個機理模型和數據驅動模型而成的過程模型[11]，其根本目的在于發揮不同類型子模型的優勢，獲得更好的模型性能[23]。因此結構合理，性能優良的混合模型可以兼顧機理模型和數據驅動模型二者的優點，并能在一定程度上彌補二者的缺點。如何使建立的混合模型具有“揚長補短”的效果，需要建模者對過程機理有較為深入的理解以及充足、合適的過程數據。自混合建模方法第一次在實際問題成功引入并實施之后[24]，混合模型得到了越來越多的研究和應用[10,25]，在化工過程建模領域中，混合模型被廣泛用于研究復雜的反應、傳熱以及流動系統。與機理模型相比，混合模型更易建立，即使過程某部分機理未知或者非常復雜，仍然可以通過過程數據形成局部數據驅動模型從而完成整體建模。通過替換部分機理模型可以有效地加快模型的計算速度，更適用于在線任務；相比于數據驅動模型，混合模型可以為模型的結構和參數帶來一定的物理意義，有助于作出有意義的基于過程知識的控制決策。在模型建立過程中需要的過程數據更少，在獲得過程數據前即可以量化部分過程的趨勢變化，模型的參數維度也會有所降低。當有新的過程數據可用時，更容易校準模型，這能有效提高模型的適用性。三種模型的特點和性能對比如圖1所示。

本文從混合模型的結構和應用的角度出發，對近年來化工過程中的混合建模研究展開綜述，著重討論了混合模型的結構（串聯、并聯、混聯）、主要應用以及兩者間的聯系。一般地，模型結構的選擇主要取決于機理模型建立的難度，如果采用并聯結構還需要考慮過程數據是否充足，而混聯結構則是以一種串聯或并聯結構為基礎擴展而成的，在模型結構設計上有著明確的目的性。文章最后對混合建模當前研究中存在的問題進行了總結，并對混合建模技術未來在化工過程中可能的發展方向進行了展望。

圖1 三種模型特點、性能、關系示意圖

1 混合模型的結構

本文中討論的混合模型是指同時含有FPM 和DM 的混合模型，其中DM 部分往往包含一個或多個機器學習算法作為核心，如人工神經網絡（artificial neural network，ANN）、支 持 向 量 機（support vector machine，SVM）、模糊邏輯（fuzzy logics，FL）、偏最小二乘法（partial least squares,PLS）、遺傳算法（genetic algorithm，GA）等。混合模型的結構要視具體的研究對象、目標問題以及系統整體特點而定[11]，通常以FPM的性能強弱以及開發成本作為主要選擇依據[26-27]。根據FPM 和DM結合的方式，可以將混合模型的結構分為三種，即串聯結構、并聯結構以及混聯結構，其中串聯結構分為DM-FPM型和FPM-DM型兩種，見圖2。混合模型的結構設計需要建模人員具有扎實的化工背景知識，在恰當位置結合適宜的DM 以達到預期效果。

1.1 串聯結構

DM-FPM型串聯結構[28-33]的模型結構如圖2(a)所示，DM通常被用來獲取FPM的未知參數或者未知函數表達式，形式上作為FPM 的一部分，整體以FPM為核心，可以最大程度保留FPM的物理意義。該種混合結構主要用于反映化工過程中的動態行為，模型性能主要取決于FPM 中先驗知識的準確性。FPM-DM 型串聯結構[34-36]的模型結構如圖2(b)所示，當系統中某一部分的先驗知識不完備，或建立FPM 的難度過大時應優先選用該種混合結構。該種結構中以DM替代一部分過程機理，并以FPM的計算結果作為DM的訓練數據輸入，和目標數據建立映射關系。當FPM 的結果較為準確時，該種混合結構往往表現出令人滿意的性能[37-38]。

圖2 常見的串/并聯混合模型結構示意圖

羅雷濤等[39]以工業催化重整裝置為研究對象，對脫氯前氫氣純度建立了DM-FPM 型混合模型，其中FPM為包含了H2、C1～5、C5+三個虛擬組分的三集總動力學模型，DM為最小二乘支持向量機，用于求解集總動力學模型中的活度系數γM，在模型驗證階段使用了工業重整裝置的數據，并與單獨使用DM的結果進行對比，結果表明建立的混合模型具有更高的精度。Azarpour 等[31]對固定床催化反應器（fixed-bed catalytic reactor，FBCR） 建 立 了DM-FPM 型混合模型，FPM 為催化劑失活模型，DM為ANN，用于預測催化劑失活中的的動力學常數γa，避免了常規方法中該部分的復雜、低精度計算過程，驗證階段采用了工業對苯二甲酸加氫純化過程以及工業甲醇過程，成功預測了兩個過程中的催化劑壽命以及裝置操作參數對反應產物的影響。值得注意的是，在該混合模型構建過程中沒有引入特定催化劑的性質參數，表明其在FBCR建模問題中具有一定的泛用性。華豐等[40]以工業乙烯裂解爐為研究對象，設計構造了一種裂解爐輻射段傳熱與反應的FPM-DM 型混合模型，其中FPM 是基于過程機理建立的管外分區傳熱模型以及管內傳質模型，以沿爐管方向的特征溫度與裝置操作參數作為輸入，爐管方向的3次熱通量曲線參數作為輸出訓練了ANN，并將管外傳熱模型和管內傳質模型進行耦合，模型驗證結果表明該混合模型可以準確的預測裂解爐的產物分布，模型收斂速度比FPM快6倍。Khazraee 等[34]以間歇反應精餾裝置為研究對象，建立了FPM-DM 型混合模型，其中FPM 為塔內逐板傳熱、傳質模型，DM 為4 個并行的自適應神經模糊推理系統，以塔盤溫度作為輸入，對塔板上的組分濃度進行預測，取得了良好的效果，為實際間歇反應精餾裝置的組分控制提供有效的指導。Hosen 等[32]以苯乙烯聚合過程為研究對象，建立了FPM-DM 型混合模型，構建過程中首先根據質量、熱量守恒方程等過程機理構建了反應器的FPM，并推算了聚合反應的動力學常數，用裝置操作參數和動力學數據作為輸入，產物分布作為輸出訓練ANN，最后將ANN 整合到FPM 中，最終以裝置實驗數據對模型性能進行驗證，結果表明該混合模型相比單獨建立FPM具有更高的準確性。

1.2 并聯結構

并聯結構混合模型的結構如圖2(c)所示，以一定方式將多個FPM和DM的輸出疊加，作為混合模型的總輸出[41-50]，是一種基于集成學習的建模方式[51]。其中FPM是該種混合結構的核心，用于反映過程內部的動態行為，DM 則作為FPM 的殘差項，或者作為離散形式FPM 參數的校正系數，對FPM的輸出誤差進行補正。相比單獨使用DM，并聯結構混合模型能有效減少模型參數的維度，一方面可以降低模型訓練的成本，另一方面可以降低因大量模型參數帶來的過擬合風險[45,52]。但并聯混合模型性能受限于訓練數據的有效范圍，超出有效范圍的數據無法獲得可靠的輸出，模型外推性較差[53]。

Su等[46]以聚合物反應器為對象，設計了一種并聯混合模型，通過ANN 對機理子模型的預測誤差進行補償，取得了良好的效果。Khoukhi 等[47]結合狀態方程與兩種ANN、SVR 建立了原油黏度、氣/油比（GOR）與壓力-體積-溫度（PVT）特性的預測混合模型，結果與實際測定的原油性質曲線趨勢一致。Xiong等[45]開發了基于通用模型控制（GMC）算法的并聯型混合模型的控制策略，并在連續攪拌釜式反應器（continuous stirred tank reactor, CSTR）上進行了應用和評價，混合模型中以CSTR機理子模型為核心，用ANN 修正FPM 預測值與實驗測量值之間的偏差，實驗結果表明該混合模型形成的GMC 控制器的性能優于傳統的STPID、GMV 控制器，能準確描述CSTR中的溫度分布。在并聯結構混合模型中，輸出結果的疊加方式對模型性能有很大的影響。在DM僅作為FPM殘差項的情況下，通常采用單純的相加，在DM 用于校正FPM 的參數時，可以依據過程原理和特點對系數進行加權等方法[48,54]，還有學者訓練了專門的DM 用來確定子模型對最終輸出的貢獻[55-56]。此外，朱鵬飛等[50]基于最優估計的Kalman 濾波算法遞推框架，依據子模型預測精度對其輸出進行動態融合，實驗結果表明該融合策略要優于加權系數法。目前并聯結構中子模型的融合策略尚未引起足夠的重視，相關研究尚少。

1.3 混聯結構

混聯結構是以串聯、并聯結構為基礎形成的更為復雜的嵌套型結構[57-59]，每個子模型的引入都有明確的目的，如預處理[60-61]、優化[50,62]、形成閉環回路[63-66]等。混聯結構的設計規律仍以基本的串聯、并聯混合模型結構為基礎，根據具體過程和目標任務的需求進行合理設計，可以豐富模型功能和提高性能，常見的兩種混聯結構基本模式如圖3所示。

Bhutani 等[63]以工業加氫裂化裝置為研究對象，建立了混聯結構的混合模型對產物分布進行預測，其中由一個ANN 確定FPM 的參數，和FPM 一并形成DM-FPM 型串聯結構，由另一個ANN 對整體模型輸出與裝置測量值間的誤差值進行修正，形成并聯結構，整個混合模型的結構如圖4(a)所示。該作者使用工業加氫裂化裝置數據對兩種單獨使用的FPM（FPMdef、FPMopt）、DM（DBM）以及多種結構混合模型（series、parallel、hybrid）的性能進行了對比如圖4(b)所示。結果表明混聯結構的混合模型性能略次于單獨使用的DM，通過對操作參數進行優化可使目標產物收率提高4%～16%，對工業加氫裂化裝置的過程控制有指導意義。

圖3 兩種常見的混聯結構示意圖

圖4 加氫裂化過程混聯模型結構與不同模型結果對比

Peroni 等[65]以連續冷卻結晶塔為研究對象，開發了一種自適應混合模型，DM部分使用了模糊自適應共振映射網絡，旨在消除FPM 的預測偏差，這種偏差主要是由塔內結晶器冷卻盤管表面結垢現象引起的，并設置了自學習系統（self-learning system,SLS）實時采樣塔內DCS數據并對模型參數進行校正，結果表明了該混聯模型的有效性。You等[67]以工業MIP-FCC 裝置為研究對象，建立了裝置的8 集總動力學模型，使用龍格庫塔法和GA 對47 個動力學參數進行求解和優化，以并聯形式的ANN 對動力學模型進行修正，建立混合模型在工業MIP-FCC 數據上表現出了良好的性能。Plehiers等[59]以烴類熱裂解過程為研究對象，構建了4個結構不同且高度耦合的深度神經網絡，以原料油的PIONA 作為模型初始輸入，對潛在的過程性質如基于虛擬組分劃分的詳細PIONA、密度、蒸氣壓、沸點進行了預測，并以該部分輸出結合裝置過程變量進一步構建了對出裝置產物的詳盡數據的預測網絡，模型整體框架基于烴類熱裂解的機理知識設計而成，可解釋性強，在熱裂解模擬數據的驗證中取得了十分準確的結果，MAE 質量分數最高僅為0.19%。

1.4 模型結構小結

串聯結構混合模型的性能主要取決于FPM 的精度，尤其是DM-FPM 型混合模型。在化工過程中，DM-FPM 型串聯結構被廣泛應用，因為目前有很多被認為是第一性原理的定理本身仍是以經驗相關性模型（empirical models，EM）的形式建立的，包括菲克定律、傅里葉熱傳導定律、達西多孔介質流動定律和理想氣體定律等，在使用過程需要對其中的參數進行估計，如反應動力學常數、熱力學常數、活度系數等，此時DM 主要是作為FPM 參數的預測器。在FPM-DM 型串聯結構中，DM 是作為FPM 的一部分而存在的，通過建立DM 等效替代部分FPM 的功能，以減輕建模過程中對第一性原理的需求，降低建模的難度和成本。

當FPM 性能不佳，或在FPM 建立過程中存在大量假設時，并聯混合模型通過引入額外的DM對FPM的輸出進行修正，可以有效提高模型性能[63,68]，因此當FPM 的性能良好時，并聯混合模型的性能往往不及串聯混合模型[63]，這是因為并聯結構混合模型的主體仍是FPM，需要FPM 本身具有相當的準確性和適用性；同時并聯混合模型的DM需要從大量大范圍數據中學習，以實現和FPM 協同準確描述系統動態特性的目的。相較之下串聯結構的混合模型具有更好的外推性能[53]和靈活性，通過串聯多個DM即可添加對應的功能，如對數據進行一定的處理（包括分解、聚類、降噪等），使之更適用于后續DM的構建。

混聯結構都是以一種串聯、并聯結構為基礎擴展而成的，結構設計和功能緊密相關。其主要優勢在于充分利用過程數據的基礎上引入更多的過程機理，這有利于工程師將高度復雜的問題簡化，在機理層即可大幅降低問題的維度，并使建立的模型有更好的可解釋性。通過結合分布式建模策略將大的目標分解為多個小目標，可以進一步提高混聯結構混合模型的外推性，降低工況變化時的再訓練難度和成本，使之適用于大規模復雜過程的建模[69-70]，在化工過程智能化建設中具有重要的地位。但其結構復雜、子模型數量較多，也為建模過程帶來了更高的成本和難度。

2 混合模型的應用

化工過程模型化技術最早在20 世紀50 年代得到應用，經過近七十年的發展已成為化工過程開發、設計、生產的重要手段[71]，是實現監控、優化、控制、預測等任務的關鍵一步。模型化技術在化工智能化建設中具有重要的地位，在建模過程中協同使用FPM和DM是必要的，形成的混合模型可以結合FPM和DM的優勢從而成為數據與計算的高保真模型[72]。對于化工智能化建設中不同的應用場景以及問題特點，適用的模型結構和數學方法總是不盡相同，本節將對化工過程中主要的應用場景，使用混合建模方法的文獻進行綜述和總結。

2.1 過程監控

作為確保裝置單元、大型設備、管路等處于良好運行狀態的一種有效方法，過程監控在過去的幾十年中得到了快速的發展[69-70]。構建過程監控模型的資源主要是數學模型、專家知識以及過程數據，化工過程的復雜性、高維度、強非線性、時滯性等特點都為建立過程監控模型帶來了挑戰。由于DM在特征抽提、模式識別等任務上具有較高的精度和速度，基于DM的過程監控模型早已得到了廣泛研究和應用。用于過程監控的混合模型往往是以FPM-DM 串聯結構為基礎的，通過FPM 接收過程數據并進行初步分析，并由DM給出最終結果，在保證精度和速度的同時兼顧了模型物理意義[73-74]。Zaranezhad 等[75]收集了某化工廠十二年內1000起事故的數據，首先根據專家知識分析并建立了事故因果模型，確定了各事故的關鍵變量和輔助變量，然后結合因果模型和模糊推理系統（fuzzy inference system，FIS）建立了ANN-FIS-GA/ACO 串聯混合監控模型，模型中采用元啟發算法訓練模糊神經網絡并確定了最優模型，使用遺傳算法/蟻群算法對模糊神將網絡的聚類半徑進行優化，確定了if-then規則的最佳數量和結構，建立的混合模型根據實際事故數據的預測精度、靈敏度、特異性進行了評價，取得了良好的效果。Ge 等[69]提出了一種用于化工過程全廠范圍過程監控的分布式建模框架，基于過程機理將完整的廠級過程分解為多個相互聯結的區塊，對每個區分別建立用于監控的DM，并使用決策融合算法將每個區塊的監控結果進行集成，這種分布式監控混合模型具有很高的靈活性，可以針對不同區塊的過程特點以及數據特點單獨開發模型，在TE 過程的應用結果證明了這種監控模型結構的有效性。Bavekar 等[76]認為基于貝葉斯網絡的監控模型中的噪聲在時域上具有一定的相關性，為分離該部分由已知物理源引發的結構型擾動并提高模型性能，開發了一種結合具有時序的物理學、動力學原理與不具有時序的DM結合的串聯混合監控模型，其中DM 部分使用實驗、工業數據進行訓練，該混合監控模型在加熱混合器的應用中取得了較好的效果，且分離的噪聲信息和實際噪聲信息相一致。Pulido 等[77]針對復雜工業過程監控問題，提出了一種基于狀態空間神經網絡和模型分解的分布式混聯混合監控模型，其中DM 包含5 個串聯的ANN，中心網絡用于表征系統的動態行為，次外層網絡用于對系統非線性行為建模，最外層網絡用于提供輸入到輸出的線性變換，使用蒸發過程工業裝置數據對模型性能進行驗證，結果表明提出的分布式混合監控模型可以有效的預測過程狀態和故障，僅有少量誤報發生。

可以看到，以化工過程監控為目標的建模過程中，直接進行FPM 建模是不易甚至不能實現的，一般會首先考慮將過程分解以降低監控任務的復雜度，同時也利于定位事件發生位置，分解過程可以是機理的也可以是數據驅動的。DM接收FPM傳遞的過程信息，給出對當前運行狀態的判斷。以FPM-DM 為基礎的混合模型可以有效降低建模過程的難度和成本，且無需完備的過程機理，并能準確描述系統各部分的主要行為。在保留模型物理意義的同時，實現快速準確建立過程監控模型的目的具有良好的應用前景。

2.2 過程優化

在化工過程中，過程優化是一項非常經典且重要的任務，主要包括了過程中性能、成本、利潤、安全性和可靠性、操作條件、控制策略、單元結構設計、輸運網絡、計劃與排產等諸多方面[78]，在學術界和工業界中均有學者進行了大量實踐。化工過程的優化任務往往具有多個優化目標，這類任務被稱為多目標優化（multi-objective optimization,MOO）。因需要同時解決多個優化目標在眾多決策變量和約束條件下的復雜優化設計問題而具有較大的難度，以進化演化算法為核心的DM在優化任務中具有巨大優勢。在優化任務中引入FPM 可以擴展DM的邊界條件，形成以DM-FPM串聯結構為基礎的混合優化模型，一方面可以大幅提高優化算法的運行速度，減少陷入局部最優的概率；同時該種混合結構也更容易實現過程的動態優化，形成控制閉環。目前混合建模在優化算法和工程應用中都已得到了較大進步[79]。Simon 等[80]對工業規模間歇反應器（batch reactor，BR）的模擬過程建立了串聯混合模型。其中FPM 部分用于描述以固體狀態進入反應器的一種反應物反應及溶解的過程，DM部分用于描述三相反應系統的反應動力學，修正由實驗室規模反應器到工業規模反應器這一過程中的模型參數偏差以及確定BR 運行過程的最優參數。使用反應器數據驗證結果顯示，該模型能夠對反應過程中反應器內各物質的濃度變化進行較好的預測，并能確定BR 的最優運行參數。Zendehboudi 等[81]針對工業尿素生產過程建立了混聯混合模型以對裝置進行建模及操作條件優化，研究中首先建立了包含建模對象反應框架及其復雜汽液平衡關系的FPM，以基于ANN 的二氧化碳轉化量與產物溫度關系的預測模型對FPM 進行修正。結果表明，相較于單獨使用FPM，混合模型可以更好地預測產物的性質，在此預測混合模型基礎上，另外使用一個ANN 對反應溫度、裝置壓力以及進料比例等參數進行優化，結果表明，反應溫度191℃、裝置壓力13.8MPa、氨/二氧化碳摩爾比2.7 為該尿素生產裝置的最優操作條件。Mahalec 等[36]建立了一種結合FPM 與偏最小二乘法（partial least squares，PLS）的混聯混合模型，用于某工業原油精餾塔的預測及優化。該混合模型由兩部分組成，第一部分模型包含由能量守恒及質量守恒方程組成的FPM 以及基于操作參數和原料油性質獲取精餾塔蒸餾曲線的PLS模型；第二部分主要包含一個PLS模型，用于確定蒸餾曲線與塔板溫度間的關系。實驗階段將該混合模型應用于原油精餾塔的操作條件優化任務中，并將優化結果與AspenPlus 的優化結果進行對比，結果表明該混合模型的優化效果優于AspenPlus，文中還基于優化后的操作參數進行了嚴格的流程仿真，驗證了模型優化結果的可行性。

直接使用優化算法進行最優化求解的過程是一個全局搜索過程，具有一定的盲目性，且化工過程復雜度高，各部分優化結果的組合并不等于整體的最優結果。而過程機理的加入一方面可以限制搜索區域，加快求解速度，使最優解更符合系統知識，另一方面也可以降低對過程數據數量和質量的需求。從上述文獻的結果可以看到，相比于直接使用優化算法，混合模型在化工過程優化問題中有著比單獨建立的FPM或DM有著更好的效果，同時混聯混合模型良好的可擴展性使其得到了廣泛應用。

2.3 預測控制

化工過程通常表現出受I/O 約束的非線性多變量反應動力學，預測控制（model predictive control,MPC）經過幾十年的發展和研究，已廣泛用于化工、化學、制藥等領域的過程控制中，成為傳統比例-積分-微分（proportional-integral-derivative，PID）控制的補充方案。實現預測控制的第一步是建立準確描述過程I/O 關系的模型[82]，因此預測控制中一般會包含以FPM-DM 串聯結構或并聯結構為基礎的預測模型，相比于單獨使用FPM或DM，混合模型可以降低對過程機理和數據有效范圍的依賴；在控制過程中，可以通過形成DM-FPM 串聯結構提高控制過程的準確度和速度，通過結合兩種基本模型的優勢，能夠保證較高預測精度的同時使模型具有較強的外推性與泛化性，這一特點使混合建模方法在各領域MPC 任務中得到了廣泛應用。Chen 等[35]設計了用于CSTR 預測控制的FPM-DM 型混合模型，其中FPM使用了一種簡化的線性的CSTR質量平衡方程替代了原非線性反應體系中的主要部分，DM 使用一個ANN 對剩余的非線性部分進行描述。模型測試結果表明，該混合模型有效降低了模型的輸入變量維度，簡化了模型結構，且具有良好的可解釋性。在某工業精餾塔的在線內模控制（internal model control，IMC）的應用結果表明，該模型同時具有良好的泛化性能。Xiong 等[45]對實驗室規模BR 建立了一種并聯結構混合模型。其中FPM 部分用于對研究對象的線性部分進行描述，DM部分用于分析FPM預測結果與真實數據間的誤差。基于該混合模型，該作者討論了通用模型控制的發展及其在離散系統與時滯系統中的應用情況，并以某實驗室規模放熱反應間歇反應器為研究對象進行模型應用測試。結果顯示，該模型可以較好地實現對物流溫度的控制。Cubillos 等[83]以某含噪工業環境中運行的半工業振動干燥器為研究對象，建立了DM-FPM型混合模型，其中DM使用一個ANN求取無法通過第一性原理計算的操作參數。采用裝置運行歷史數據對ANN 進行訓練和測試，結果顯示該混合模型在困難環境下可以保持較高的精度和魯棒性。該作者將該混合模型與單步預測控制策略進行結合構成研究對象的測控系統，該系統在面對設定值和擾動變化時，具有較好的適應性、可預測性及可控制性。Zahedi等[84]對二氧化碳加氫制甲醇填充床反應器建立了DM-FPM 型混合模型，其中DM部分使用一個ANN估計該非線性反應體系的反應動力學參數，賦予了網絡結構局部響應特性，并對反應器出口處產物分布進行預測，FPM 部分主要包括質能守恒方程以及壓降變化的表達式，基于ANN的輸出參數可以計算出口物流的溫度和壓力，使用工業數據對模型性能進行驗證，結果表明了該混合模型的有效性。

與建立過程監控模型類似，對于預測控制任務來講，根據守恒方程和本構方程等對大規模化工過程構建FPM 都是極其昂貴和難以實現的，而完全根據過程數據建立DM的精度與模型適用范圍也難以得到保障，這兩點恰是評價MPC 模型性能的兩項主要標準[85]。從文獻的結果中可以看到，結構合理的混合模型可以為上述兩大問題提供行之有效的解決方案，混合預測控制模型的響應速度和控制精度相比于單獨使用的FPM、DM有更大的優勢[84-85]。

2.4 軟測量

化工過程中存在著大量難以直接測量或者以現有技術無法直接測量的參數，如物流的元素組分含量、反應動力學參數、多相流中的相間作用力等。除通過實驗、數值模擬等方法建立精確FPM 獲取此類參數外，應用DM對目標變量進行軟測量也是一種行之有效的方法，但往往訓練DM的數據不易獲得，需要借助FPM與DM進行混合求解。在軟測量任務中，既可以通過FPM-DM 串聯結構實現對復雜FPM 的補完或簡化，也可形成DM-FPM 串聯結構求解FPM 中不易獲得的參數，還可以直接建立并聯結構，深度利用過程數據來修正現有的FPM，以實現直接提高FPM 性能的目的。目前結合FPM與DM形成混合模型的軟測量方法已得到廣泛應用。

Bellos 等[86]建立了一種DM-FPM 串聯混合模型對工業加氫脫硫反應器進行模擬，其中DM包含三個獨立的多層感知神經網絡，用于估計加氫脫硫反應速率常數及反應焓等參數，FPM 部分包含加氫脫硫反應速率表達式及反應器各物質的質量平衡方程等，結合DM輸出的參數，整個混合模型可以對反應器內部的動態行為進行預測。在三種不同加氫處理裝置上分別建立混合模型進行測試，結果表明該混合模型可以對不同運行狀態下的反應器動態行為和催化劑活性水平進行有效預測。Davoody 等[87]建立了一種用于預測超臨界流體萃取過程中萃取物質量的DM-FPM串聯混合模型，其中DM為模糊神經網絡，用于估計舍伍德數計算公式中的傳質系數k'，并將該系數傳入基于質量平衡方程建立的FPM中。用實驗數據對單獨建立的FPM 和混合模型的預測性能進行對比，對比結果顯示建立的混合模型可以顯著提高模型性能。朱鵬飛[88]以聚乙烯聚合過程為研究對象，建立了預測氯乙烯聚合速率、轉化率以及聚合物粒徑分布的FPM-DM 串聯混合模型，其中FPM 包括聚合反應的動力學、熱力學以及粒徑分布模型等，DM使用了改進的Kalman濾波算法對基于混合核函數的主成分分析/片最小二乘-神經網絡（K2PCA/K2PLS-ANN）兩個模型進行混合，用實驗數據對模型性能進行驗證，結果表明提出的混合模型可以準確地預測聚合反應速率、轉化率和聚氯乙烯顆粒粒徑分布，對實際生產過程具有指導作用。Prada 等[89]建立了一種用于動力學過程模擬的FPM-DM 串聯混合模型，該模型基于已知的專家知識建立FPM，并基于歷史數據以及混合整數優化算法識別確認模型其余部分的結構和參數，通過減少建模假設從而獲得更多的模型自由度，并提高求解速度。以建立的混合模型對丙烯-丁醇-乙醇發酵過程的底物濃度、產物濃度、生長速率進行了預測，對比驗證結果顯示，混合模型的準確率要高于單獨使用的FPM和DM，并且大幅降低了響應時間和測試成本。Plehiers 等[90]對三維CFD 求解過程中的質量源項R的計算方法進行了研究，使用物流濃度、壓力、溫度作為輸入，物流濃度隨時間的變化為輸出，對神經網絡進行了訓練，替代求解CFD模型方程中的質量源項R，形成了DM-FPM混合CFD模型。其中ANN 的訓練數據來自Cantera 軟件的模擬結果，并使用烴類蒸汽裂解的工業數據對ANN 部分進行了單獨驗證。模型驗證階段使用基于OpenFOAM 的活塞流反應器模擬數據混合CFD模型性能進行了驗證，回歸系數為0.9997，求解速度是使用剛性化學求解器的2.65倍。

以ANN為代表的DM本身具有強大的擬合和回歸能力[91]，一般可以有效利用過程數據建立目標變量的軟測量模型，但直接建立DM軟測量模型過于依賴過程數據的數量和質量，且當工況發生變化時，模型不具有外推性。在DM中引入過程機理可用于指導該過程中相關變量的選擇，一方面可以降低DM建立過程中對數據的需求，提高模型整體預測性能；另一方面可以有效擴大軟測量模型的適用參數區間，為模型提供更強的外推性能，使之更具工業應用潛力。

3 結語與展望

本文綜述了近年來化工過程中混合模型的建模方法和應用場景。混合建模由于結合了機理模型和數據驅動模型的優勢，能在一定程度上解決單獨使用機理建模或數據驅動建模方法過程中出現的成本過高、速度過慢、資源不足等問題，在過去的二十多年受到了學者的廣泛關注和研究。可以看到，結構經過合理設計并結合了人工智能算法的混合模型在解決化工過程模擬、監測、優化和預測等問題中都有著良好的表現，保證模型具有物理意義的同時具有更好的可靠性、準確性、可擴展性，形式靈活，目的明確，并在化工過程智能化建設的推進中起到了積極的作用[92-94]。現階段混合模型的建立和應用中也存在著一些限制，主要有如下幾點。

（1）機理模型的性能，無論采用何種混合模型結構，當機理模型足夠準確時混合模型的性能就得到了保障，而化工過程涉及的機理模型種類繁多，包括多種形式的質量、熱量、動量傳遞，往往還伴隨著相態變化和化學反應的發生；多個單元模塊間具有復雜的相互作用，且具有顯著的多尺度特征和時滯性。未來有待學者對化工過程各尺度層面的機理進行進一步的研究，將高維度、非線性、多尺度的化工過程解耦，以及擾動在大規模過程中的傳遞機制，逐步完善現有知識庫，推動多學科協同發展。

（2）高質量、寬范圍數據的獲取，數據驅動模型在混合模型中起到補完、擴充的作用，其性能主要取決于建模數據的數量和質量，更多工況的數據意味著更強的模型泛化性。如何快速獲得關鍵位置的高質量數據，并對數據進行必要的篩選和處理，有待現有傳感技術和數據算法的提高和突破。

（3）深化對化工過程的理解，目前的混合建模研究中沒有統一的建模范式，在先前的研究中幾乎針對每個問題都有著不同的建模方案，這對于混合建模技術的發展和推廣是不利的。隨著對過程理解的深入，有望以傳統建模流程為基礎，以數據驅動模型實現某種具體功能，或是提高部分結構的性能，最終形成模塊化的混合建模方案。此外，如何如通過整合現有零散的過程模型，打通傳統數字化系統各層次間的通路也是智能化建設中的重要課題。混合建模在集成性、可擴展性上的優勢使具有著巨大的應用潛力，有待學者進行進一步挖掘，如深度利用先進的機器學習算法，開發更有效、更泛用的子模型混合策略，推動集成學習、深入學習、強化學習等熱門人工智能技術在智能化過程中心有效應用。

總而言之，混合建模技術是化工智能化建設中的強力工具，其結構易于擴展的特性更適用于解決工業實際問題，在智能化建設中有著無可取代的地位。在可預見的未來，隨著軟硬件水平、多學科知識的進一步發展，混合模型的性能還會提高，模型應用場景會進一步擴大。目前我國仍處在實現“智能制造”的前半場，對混合建模方法的研究可以強化學科、領域及技術間的合作，為智能化建設打下堅實基礎。