金剛石氮-空位色心慣性測量技術發展與展望

范鵬程，李銘心，卞國棟，劉禹辰，袁 珩,2，王 卓,2，楊功流

(1.北京航空航天大學儀器科學與光電工程學院，北京 100191；2.北京航空航天大學前沿科學技術研究院，北京 100191)

0 引言

慣性測量的核心目標是實現載體相對于慣性空間轉動的高精度測量。高精度慣性測量不僅在傳統的導航、姿態測量與控制等工程實踐中有著重要應用[1-2]，在廣義相對論和粒子物理等前沿科學方面也具有極大的應用前景[3-4]。基于量子效應的原子自旋慣性測量技術是慣性測量領域近年來重要的發展方向之一。目前發展的原子自旋慣性測量技術主要包括面向超高精度戰略型應用的無自旋交換弛豫(Spin Exchange Relaxation Free，SERF)原子自旋陀螺儀[5-7],以及面向中高精度戰術型應用的核磁共振陀螺儀(Nuclear Magnetic Resonance Gyroscope, NMRG)[8-9]，這兩類陀螺儀的敏感源均為氣室中的堿金屬氣體原子，在集成與小型化方面存在一定困難。金剛石內嵌負電荷的氮-空位(NV-)色心體系，因固體自旋密度高、基態與激發態能級結構穩定[10]、可實現可見光波段極化檢測[11]、常壓室溫下自旋弛豫時間長(可達ms量級)[12]、可被微波與射頻信號操控等特點[13]，被廣泛應用于量子計算和量子傳感等研究領域。基于金剛石NV-固體原子自旋慣性測量技術[14-16]，為面向微小型低成本應用量子陀螺儀的實現提供了新的可能。

金剛石NV-色心慣性測量方案于2012年首次提出，分別包括基于幾何相位[14，16]和動力學相位[15]的測量方案。隨后又有研究聚焦于轉動產生的磁贗勢導致金剛石內13C核子自旋拉莫爾進動頻率改變[17]等相關內容，其中基于幾何相位的慣性測量方案逐漸成為研究熱點。本文首先簡要介紹了金剛石NV-色心的基本性質和幾何相位的基本概念，并以NV--14N核自旋體系為例，介紹了金剛石NV-色心幾何相位慣性測量的基本原理及系統構成。然后分別介紹了基于幾何相位和動力學相位的慣性測量方案以及其他相關內容的國內外研究現狀與進展。最后對金剛石NV-色心慣性測量技術進行了總結與展望。

1 金剛石內嵌NV-色心結構及性質

NV-色心的原子模型及電子能級如圖1所示，N原子外層電子軌道經sp3雜化后，與周圍C原子配對形成σ共價鍵，和空位(V)一起捕獲一個外界電子形成具有C3v對稱性的NV-結構。其基態3A2為三重態，在零磁場下，ms=±1態簡并，與ms=0之間的能級差為2.87GHz，稱為零場分裂能。其激發態3E也是三重態，零場分裂能為1.42GHz[18]。

(a) 金剛石NV-色心晶格結構

(b) NV-色心精細能級圖1 NV-色心晶格結構和精細能級Fig.1 Lattice structure and fine structure of NV- center

基態3A2和激發態3E之間的躍遷譜線為637nm[18]，由于聲子邊帶(Phonon Sideband，PSB)的影響，當用波長小于637nm的光照射色心時，電子自旋從基態經聲子邊帶激發到激發態，自發輻射回基態時放出600～800nm的熒光[19]。處于激發態3E的電子亦可由亞穩態1E與1A1返回基態，此過程中放出1042nm的紅外光，被稱作系統間交叉(Intersystem Crossing， ISC)過程[20-21]。電子處于激發態3E的ms=±1態比ms=0態有更大概率經亞穩態1E與1A1返回至基態，因此在極化光照射下,自旋會最終被極化至ms=0態，利用這一性質可以實現色心電子的極化[22]。實驗中一般采用532nm的激光進行色心電子的極化，通過檢測色心電子自發輻射的600～800nm熒光進行信號檢測。

由于NV-色心距離最近的14N的核自旋I=1，這會引入約2.2MHz的超精細能級分裂。NV-色心基態的超精細能級如圖2所示。

圖2 NV-色心基態超精細能級結構Fig.2 Hyperfine structure of NV- center ground state

金剛石NV-色心14N體系的哈密頓量如下

H=DS2+γeB·S+QI2+γnB·I+AS·I

(1)

其中,D=2.87GHz是零場分裂項;Q=-4.95MHz是核四極矩；γe=2.8MHz/G和γn=0.307kHz/G分別是電子和核子的旋磁比;A≈2.2MHz是14N超精細耦合系數。金剛石NV-色心基態電子自旋態可以被微波場操控[23]，而核子自旋態可以進一步被射頻場操控。NV-色心的14N核自旋可以通過激發態能級反交叉[24]或者電子核子雙共振[25]等方法進行極化，同時核自旋態可以通過電子自旋態讀出。

2 基于幾何相位的NV-色心慣性測量原理

不同于SERF和NMR，原子陀螺儀憑借自旋在慣性空間中的定軸性和進動特性來實現慣性測量[2,9]，金剛石NV-色心慣性測量技術憑借的是慣性轉動過程中色心自旋態累積的幾何相位。本節將闡述量子體系幾何相的基本原理、NV-色心幾何相的慣性測量方案以及其系統構成。

2.1 量子體系的幾何相位

對于一個量子系統，其量子態波函數包含兩部分，一部分是決定了量子系統所處的狀態幾率的概率幅；另一部分是包含了量子系統的相干性信息演化過程的相位。1984年，物理學家M.V.Berry提出了在一個周期性絕熱過程中，量子系統的波函數將會積累一個包含了系統哈密頓量在空間中轉動信息的相位，這個相位被稱為幾何相(亦稱Berry相)[26]。

假設，初始t0時刻體系處于瞬時本征態|ψ(0)〉=|m(0)〉，演化過程中的瞬時本征態為|m(t)〉，則體系的瞬時態|ψ(t)〉滿足含時薛定諤方程，其解為

|ψ(t)〉=ei[α(t)+γ(t)]|ψ(0)〉

(2)

其中，α(t)為動力學相，僅和瞬時本征值E(t)相關，滿足

(3)

絕熱相γ(t)滿足

(4)

假設一個絕熱量子系統的哈密頓量包含一個含時參量R(t)，并且按照路徑C演化。通過增加一個含時相位因子eiγ(C)，使得由式(2)所描述的瞬時量子態滿足含時薛定諤方程。在一個周期內，若R(T)=R(0)，即路徑C是一個閉合曲線，則在t=T時刻，雖然哈密頓量與t=0時刻相同，但是絕熱相γ(T)≠γ(0)。γ(t)不依賴于量子體系的演化路徑C，只依賴于由C圍成的閉合曲面的空間角的大小，因而又被稱為幾何相。通過式(4)可以計算出絕熱量子體系演化過程中積累的幾何相位的大小。

在Berry理論的基礎上，對于任何一個周期性變化的系統，Y.Aharonov和J.Anandan將幾何相的概念推廣到了非絕熱條件下的情況[27]。對于任何一個瞬時量子態|ψ(t)〉滿足

|ψ(t)〉=eiφ|ψ(0)〉

(5)

此時，體系是一個周期性量子系統。對γ(t)做變換

|ψ(t)〉=eif(t)|ξ(t)〉

(6)

將γ(t)中的含時相分離，|ξ(t)〉為量子系統在演化過程中的瞬時態，無需滿足含時薛定諤方程，而|ψ(t)〉滿足，可以得到

=α(τ)+γ(τ)

(7)

因此，在利用自旋量子體系進行角速度測量的過程中，量子體系的旋轉必將引入量子幾何相位。通過檢測幾何相位可以反推出體系相對于慣性空間的變化。

2.2 金剛石NV-色心慣性測量原理

金剛石NV-色心慣性測量原理如圖3(a)所示。通過沿著N-V軸向的磁場B||引入Zeeman分裂，以區分電子自旋與核自旋的能級。再通過引入一個小的橫向磁場B⊥，使得該橫向磁場的轉動引起核自旋幾何相位的積累。測量過程基于Ramsey時序，如圖3(b)所示。

(a) 基于氮原子核自旋慣性測量原理示意圖

(b) 核自旋操控時序示意圖圖3 基于氮原子核自旋的慣性測量過程與核自旋操控時序Fig.3 Inertial measurement process and manipulation sequence based on nitrogen nuclear spin

首先對電子自旋與核自旋進行初始化，自旋態|ms,mI〉被初始化為|0, 0〉態。再施加一個長度為π/2的射頻RF脈沖，從而將自旋態制備至

(8)

此時，系統哈密頓量的核自旋部分為

(9)

(10)

E±=Q±γB||

(11)

(12)

對應的瞬時本征態為

(13)

(14)

(15)

當ω?Q+γB||時，系統滿足絕熱近似條件，從而可根據式(4)計算幾何相

(16)

(17)

(18)

當γB||?Q時，可得

(19)

這里不妨假設系統做勻速轉動(否則使用式(19)中的積分項)，當經歷了t時刻的自由演化過程后，系統的自旋態將變成

(20)

其中，φd為動力學相，取決于外磁場的大小。至此，系統的轉動ω將反映在自旋態|0,1〉與|0,-1〉的相位之中，通過檢測該相位的變化，即可獲得系統的轉動參數。

不妨選擇將|0,1〉態的相位轉移到電子自旋為1的態上進行檢測，得到

(21)

再經過一個π/2脈沖作用，將電子自旋的相位轉為電子自旋的布居數。根據電子自旋的熒光檢測過程，獲得的熒光強度為

F=ηN[1-Rcos(φd+ωt)]

(22)

2.3 金剛石NV-色心慣性測量系統構成

基于金剛石NV-色心的慣性測量裝置系統包括光學系統、三維靜磁場系統、自旋操控系統、時序脈沖系統和數據采集與處理系統。光學系統主要包括可控制脈沖的激發激光(532nm)和高效熒光信號收集的檢測部件(600～800nm)。三維靜磁場系統由三維亥姆霍茲線圈及其電流源組成，為金剛石NV-色心固體原子自旋的操控提供任意方向偏置磁場B。自旋操控系統包括高精度微波及射頻部件，能夠實現固體內原子自旋的共振與操控。時序脈沖系統對光學系統和操控系統進行精確同步與組合，用于實現固體原子自旋的高效激發與精準操控。數據采集與處理系統主要用于實現測試數據的快速高效采集，并對數據進行相關處理。裝置的系統框圖如圖 4所示。

圖4 金剛石NV-色心慣性測量裝置系統框圖Fig.4 System diagram of diamond NV- center inertial measurement device

3 金剛石NV-色心慣性測量的研究現狀

盡管金剛石NV-色心已經被廣泛應用于磁場[28]、電場[29]和溫度[30]等物理量的精密測量中，但是金剛石NV-色心慣性測量技術相關的研究工作還處于起步階段，主要集中在以下幾個方面。

3.1 基于幾何相位的慣性測量

1984年，M.V.Berry的研究工作揭示了量子體系的相位除了受動力學因素影響外，還受空間因素的影響，具有幾何性，進而提出了幾何相位的概念[26]。

幾何相位的理論已經在許多物理體系中得到了證實[31-33]。2012年，澳大利亞墨爾本大學的L. C.L.Hollenberg 團隊首次提出了在NV-色心量子體系中可以觀測到幾何相位，并分析了其與宏觀轉動的關系。研究表明，在金剛石進行宏觀轉動時，若單個NV-色心電子自旋處在疊加態，則疊加的量子態之間會產生相應的幾何相位變化[16]。該團隊提出了兩種測量NV-色心電子自旋累積的幾何相位的方案，一種基于Ramsey微波脈沖操控序列，另一種基于Spin echo微波脈沖操控序列，并表示后者可以延長NV-色心的相干時間，使體系可以累積更顯著的幾何相位變化。同時指出，結合NV-色心體系中的核子自旋，可以進一步提高測量能力。該理論工作首次揭示了金剛石NV-色心作為一種性質優異的固態量子體系，具備進行慣性測量的潛力。

2014年，L.C.L.Hollenberg 團隊發現當NV-色心累積的幾何相位是非阿貝爾幾何相時，對外界磁場和演化路徑的波動是魯棒的，相應的慣性測量靈敏度與累積阿貝爾幾何相的方案相比，在理論上能提升1個數量級[34]。

目前為止，國內外的研究團隊相繼提出了基于金剛石NV-色心體系中電子自旋，以及15N、14N和13C核子自旋的幾何相位慣性測量方案和理論模型，并報告了部分初步實驗結果。

3.2 基于動力學相位的慣性測量

2019年， P.Cappellaro團隊再一次提出，通過金剛石NV-色心電子自旋系綜敏感磁場環境波動，反饋給14N核自旋Ramsey序列的輸出信號，可以大大提高輸出信號的穩定性，應用于金剛石NV-色心慣性測量技術中，可以延長穩定測量的時間[38]。文獻中的實驗部分通過改變微波脈沖的相位，模擬了NV-色心在轉動時的響應。

3.3 其他相關研究內容

L.C.L.Hollenberg團隊除了在幾何相位的研究中做了大量工作以外，還在2017年用快速轉動的金剛石中的NV-色心系綜測量了13C核子進動頻率在機械轉動時的變化規律。與傅科擺在地球轉動時的進動類似，載體機械轉動時，自旋的進動頻率會發生變化，這一變化與附加了一個磁場所起的作用相同，這個等效的磁場被稱為磁贗勢[17]。這項工作沒有直接面向慣性測量，但是揭示了轉動過程中金剛石內自旋進動的變化規律。

隨后，L.C.L.Hollenberg 團隊又利用快速轉動金剛石中的單個NV-色心研究了機械轉動在單自旋層面的影響，包括幾何相位的累積[40]。文獻[41]顯示，2020年初，該團隊再次利用快速旋轉金剛石體系，測量了單個NV-色心電子在200000r/min轉速下自旋態的相位變化。

4 結論與展望

金剛石內嵌NV-色心結構性質穩定、常溫下易激光極化與熒光檢測，可作為優良的慣性敏感單元。在勻速轉動過程中，金剛石NV-色心熒光信號與載體轉動角速度ω直接關聯，且能通過熒光信號的變化速率求解載體的轉動角速率。將金剛石NV-色心體系應用于慣性測量技術有著巨大的潛力，同時也面臨亟需解決的技術問題，未來技術發展還需要在以下幾個方面尋求改善與突破：

1)高效核自旋操控

高效的核自旋操控包括核自旋的極化、操控以及信號讀取。固體金剛石樣品核自旋環境復雜(包含15N、13C、P等雜質)，目前國際上，核自旋極化常用的反交叉現象(ESLAC)極化方式和諧振場操控14N核自旋需要1000G磁場或是液氦低溫條件，成本高且不利于小型化。因此亟需提出一種更高效、低成本的核自旋極化、操控，以及幾何相位讀出方案。

2)慣性測量靈敏度提升

慣性測量靈敏度受到自旋相干時間、參與測量色心數量、熒光信號對比度、熒光收集效率和測量時間的影響。研制雜質更少、NV-色心純度和濃度更高的金剛石材料；將更高階的微波和射頻脈沖操控序列動態解耦技術應用到慣性測量技術中，延長NV-色心體系電子自旋系綜和核自旋系綜的退相干時間，使得體系在測量過程中可以累積更顯著的相位變化，從而提升測量能力；采用相干平均等信號處理方式降低信號白噪聲分量，提升信噪比。上述研究均能有效提高慣性測量的靈敏度。

3)系統小型集成化

NV-色心體系自旋密度高，敏感體積在mm3量級。金剛石NV-色心慣性測量所需的極化、操控、檢測系統具備高度集成的潛力。對金剛石NV-色心慣性測量系統進行集成，包括極化和檢測電子自旋態的激光及光電系統集成、操控電子自旋和極化核子自旋的微波與射頻系統集成，以及脈沖發生與數據采集的電路系統集成。同時，系統的集成還需要考慮磁場發生裝置的電磁設計與熱設計，以及慣性測量的力學與對稱性設計。

4)實時三軸慣性測量

NV-色心系綜均勻地分布在金剛石內四個相互夾角109°28′的晶向上，且在同一轉動過程中積累幾何相位不同，因此，NV-色心系綜自身即構成一個三軸慣性測量系統。通過解算，即可實現三軸角速度矢量測量。但由于四個軸向的信號會相互疊加和耦合，單一方向的檢測很難做到信號解算。目前該方向的研究熱點集中于多方向信號檢測實現信號分離；聯合解算角速度的大小與方向；以及單個軸向信號較弱所必需的降噪技術處理。